水系锌离子电池(AZIBs)作为一种新兴电池储能技术, 具有安全性高、价格低廉、能量密度高、环境友好、易制造等优点, 在大规模储能等领域具有良好的应用价值和前景, 近年引起了人们的广泛关注且发展迅速. 作者从目前AZIBs存在的科学问题出发, 综述了AZIBs在正负极材料及电解液方面取得的重要进展, 对已开发的多种正极材料的特点及其电化学反应机理进行了分析和总结, 讨论了金属Zn负极面临的挑战和改善策略, 分析了不同水系电解液的特征及其优化方案, 并对这一新兴电池技术面临解决的科学问题和未来实际应用面临的技术挑战进行了总结和展望.

精细化分离是石油化工生产的关键技术及研究热点之一, 其中C₂ (C₂H₂/C₂H₄和C₂H₄/C₂H₆)的高效精细分离更是现代化工过程中高质量生产的难点和新挑战. 传统的热驱动分离过程(如精馏分离和选择性催化加氢分离)存在能耗高、经济效益低的缺陷, 而采用非热驱动分离过程(如吸附分离和膜分离)可大幅度节能降耗. 在众多吸附分离材料中, 金属有机骨架(MOF)材料拥有庞大的组分/结构单元库, 其组成和孔结构的可控、可调特性为C₂的精细化高效分离带来了新的机遇. 以此为导向, 整理并归纳了近年来MOF⁺材料(MOF及其复合材料)的晶体和孔道参数, 分析其在高效分离C₂方面的科学研究成果, 针对MOF⁺材料的设计、可控制备、孔径调控机制等关键科学问题, 提出了未来MOF⁺材料的研究趋势.

生物正交反应是指能够在生物体系中进行、且不会与天然生物化学过程相互干扰的一类化学反应. 这类反应的出现为科学家对生命进程的原位研究带来了革命性的技术, 已经成为化学生物学这一新兴交叉领域的核心方向之一. 自这一概念提出的近二十年里, 生物正交化学经历了反应类型由单一的“偶联反应”向成键偶联、断键剪切反应并重, 应用场景由简单的活细胞体系向更为复杂的生物活体升级的一系列发展历程. 同时, 在生命科学研究、医药研发、临床诊疗等多个领域展示出了广阔的应用前景. 我国化学生物学领域的学者们积极参与并推动了生物正交反应的快速发展, 在反应开发、体系优化和实际应用等方面开展了一系列原创工作, 取得了瞩目的成绩; 尤其是在“生物正交剪切反应”概念的提出与开发应用等方面产生了重要的国际影响. 本综述中, 分别按照金属介导、光介导和化学小分子介导的生物正交偶联反应以及生物正交剪切反应, 对近五年来我国学者在该领域的代表性成果进行系统介绍. 最后对生物正交反应的进一步发展与应用加以展望. 我们期待更多高效、兼容的生物正交反应得以发展, 并提出“遥控生物正交化学”的未来发展目标, 期待更多的化学家能够加入生物正交反应的开发拓展与应用探索当中.

水系钠离子电池因其安全性高、成本低、环境友好等突出优势近些年来受到了广泛而深入的研究, 在取得巨大进展的同时也逐步开始了产业化进程. 但是与有机体系二次电池相比, 水系钠离子电池仍然极大地受限于电解液较窄的电化学稳定窗口和电极材料较差的循环稳定性. 迄今为止, 如何解决上述问题依然是这一领域发展的关键. 本综述主要概述了水系钠离子电池电极材料、电解液以及集流体的最新进展, 分析了开发高性能水系钠离子电池的挑战和可能的解决策略, 并进一步讨论了水系钠离子电池的发展前景.

本工作报道了金属铱催化烯丙醇与中氮茚衍生物Friedel-Crafts类型的不对称烯丙基取代反应. 该方法在温和条件下, 以优秀的收率以及对映选择性控制合成了一系列C3位烯丙基化的中氮茚衍生物, 为构建手性中氮茚化合物提供了一条新策略.

电催化二氧化碳还原是能源化学及催化科学的研究重点与难点. 气-固-液三相界面模型作为物理化学中的基本概念, 近年来被越来越多地应用于电催化二氧化碳还原反应的研究, 其相比于传统固-液两相体系表现出了诸多优点. 本综述阐述了三相界面电催化二氧化碳还原研究进展, 对三相界面电催化体系进行分类及原理探究. 再具体到二氧化碳还原反应, 讨论其水下超亲气体系以及气体扩散层体系的结构特性及电催化性质, 并对包括反应物界面扩散及界面浸润性等影响因素进行了系统分析. 最后对当前研究存在的问题及今后电催化二氧化碳还原领域的发展方向进行了总结与展望.

近年来, 作为第三代有机发光二极管(organic light-emitting diodes, OLED)发光材料的热活化延迟荧光(thermally activated delayed fluorescence, TADF)材料受到了学术界和产业界的广泛关注. TADF分子由于其单线态与三线态之间的能级差较小, 三线态激子可以被环境热活化而通过反系间窜越上转换至单线态, 理论上可实现100%的激子利用率, 从而使得OLED器件外量子效率显著提高. TADF材料被认为是突破高效稳定有机电致蓝光发射瓶颈的潜在解决方案. 一般, TADF分子为含有电子给体(donor, D)和电子受体(acceptor, A)的纯有机推拉电子体系. 通过改变给体单元和受体单元的结构、数量和取代基及其位置可以有效调节TADF分子的单线态-三线态能级差、前线轨道分布、聚集态结构、电致发光颜色及其性能. 同时取代基在调控给、受体单元的推拉电子能力及TADF材料的分子构型、聚集态结构和稳定性等物化特性方面扮演着非常重要的角色. 本综述分别对D-A型和多重共振型TADF蓝光分子的取代基效应进行了综述, 以期为高效稳定的蓝光TADF分子的设计合成提供有效借鉴.

双金属氢氧化物(LDH)是催化析氧反应(OER)活性最佳的一类催化剂, 其中揭示双金属位点的协同作用是进一步提升其电催化、光催化性能的关键. 本工作采用密度泛函方法, 从理论计算角度探究了五种MN³⁺-LDH (M²⁺= Co²⁺、Ni²⁺, N³⁺=Al³⁺、Cr³⁺、Mn³⁺、Fe³⁺)在催化OER中的反应机制和双金属位点的协同作用. 研究结果表明, 在电催化OER中, 氧物种以桥连的方式同时吸附在双金属位点上, 双位点协同作用降低了OER中的电势决定步骤的自由能变, 并有效降低了电催化OER的过电位. Ni₃Fe-LDH在五种LDH中具有最高的电催化OER活性. 在光催化OER中, 双金属协同作用影响了LDH的带隙、功函数及驱动力, 进而决定了LDH光催化OER的能力. 所研究的五种LDH均为可见光响应, 其中Ni₃Cr-LDH由于其驱动力大于过电位而被预测为良好的OER光催化剂.

总结了金属有机框架(MOFs)材料在锂离子电池电解液中的研究进展. 通过归纳锂离子电池长期存在的一些缺陷, 随后将MOFs材料作为离子筛、人造负极保护层、准固态电解质以及用来调节电解液构型, 使得锂离子电池的性能得到显著提升. 最后, 基于MOFs材料本身的特性, 还对MOFs材料在电化学储能领域中的后续应用进行了合理地前瞻性展望.

基于迁移插入策略, 研究了钯催化吡咯环内共轭双键的分子内Heck反应. 在温和的反应条件下, 以良好至优异的收率合成了一系列含有二氢吡咯及2-吲哚酮结构的螺杂环化合物. 同时, 以八氢联萘酚衍生的亚磷酰胺为手性配体, 初步探索该对映选择性反应, 获得中等水平的对映体过量值.

氨不仅是重要的化肥化工原料, 还是理想的清洁能源载体. 目前人工氨合成主要基于Haber-Bosch过程, 但该方法存在能耗大、转化率低、大量排放温室气体等问题. 相比而言, 利用太阳能催化转化N₂和H₂O等制NH₃是一条实现太阳能至化学能转化的绿色制氢储氢一体化路线, 受到世界各国科学家的高度关注. 但当前该技术路线的氮还原(NRR)转化率和法拉第效率均较低, 开发高效NRR电催化剂并将其与捕光材料耦合是实现高效太阳能催化合成氨的关键. 本综述将首先介绍太阳能催化合成氨的一些基本原理、主要技术路线和基本检测方法, 然后分类介绍传统热催化剂、过渡金属催化剂、贵金属催化剂和非贵金属催化剂等在电催化NRR领域中的应用, 以及提升NRR性能的主要策略和其它氮源(如: NO₃ ^–和NO)电催化合成氨的研究进展, 最后就该方向存在的一些问题以及急需突破的方向进行了总结与展望.

共价有机框架(covalent organic framework, COF)是一种由轻质元素(C、H、O和N)以共价键的形式连接组成的结晶多孔聚合物, 由于其具有规则的孔道、可修饰的骨架以及良好的稳定性而被广泛应用于不同的领域. 尤其是将含氮的功能基团连接到COF的骨架中, 可以为其吸附特定的染料提供丰富的活性位点. 基于此, 本工作成功制备了一种酰胺功能化的二维共价有机框架材料(JUC-578), 通过一系列的表征证明了该材料具有高的结晶度、均一规整的形貌以及开放的一维介孔孔道. 更重要的是, 发现JUC-578可以选择性地吸附阳离子染料, 并且可以多次循环利用. 这主要归因于骨架中的氮作为电子给体与缺电子的染料之间的静电作用以及其他弱相互作用(氢键、偶联作用等). 与此同时, JUC-578高的结晶度和有序的孔道也是实现可逆吸附染料非常重要的因素.

金属有机框架材料(metal-organic frameworks, MOFs)是一类新型的有机-无机杂化材料, 具有可功能化的骨架结构、高比表面积、可调控的孔径尺寸等优势. 将MOFs与性质多样的有机/无机功能纳米材料复合, 不仅有可能充分发挥组分各自的优势, 而且有可能产生“1+1>2”的协同效应, 因而引起了人们的广泛关注. 具有光热效应的MOF复合物作为一类重要的MOF复合材料, 在生物诊疗、催化等领域展现出了良好的应用前景. 作者首先综述了近年来MOF复合材料的主要可控制备方法, 随后讨论了光热MOF复合材料的应用研究, 最后对该类材料的未来研究方向和挑战进行了展望.

以有机半导体材料为活性层的有机太阳能电池, 可通过印刷制备大面积柔性器件, 具有成本低、多彩、半透明等特点, 是一种极具发展前景的光伏技术. 研究者们多年来致力于设计高性能光伏材料, 优化器件界面, 改善活性层微观形貌, 开发新型器件结构, 探究器件工作机理等, 目前实验室制备的小面积有机太阳能电池的能量转换效率已经超过18%. 另外, 面向有机光伏产业化, 在制备大面积柔性器件、降低器件成本、提高器件寿命以及探究光伏建筑一体化和室内光伏等潜在应用方面的研究也取得了重要进展, 在国际上处于领跑地位. 中国科学家在有机光伏领域做出了诸多开创性和引领性的工作. 本文首先对有机太阳能电池的背景进行简单介绍, 接着按照分子工程、器件工程、器件物理和应用探索四个方面综述有机光伏领域的重要研究进展, 最后对有机光伏所面临的机遇与挑战进行展望.

有机-无机杂化钙钛矿发光二极管(LED)的性能在短短几年时间内飞速提升, 近红外光器件的效率已达21.6%, 绿光器件效率也达到20.3%, 达到可以和商业化的有机发光二极管媲美的水平; 即使是稍有逊色的稳定性方面也有很大进展, 报道的最长器件半衰期已达到250 h. 器件性能的飞速提升得益于钙钛矿本身优异的光电性质, 而且通过丰富的化学手段可进一步对钙钛矿材料的组分和结构进行调控, 从而优化器件性能. 本综述从组分设计、缺陷钝化和界面修饰的角度出发, 重点分析了组分和结构设计对钙钛矿LED器件效率和稳定性的影响, 最后对钙钛矿发光二极管的未来发展进行展望.

氢气作为21世纪最具发展前景的清洁能源, 一直备受关注. 寻找安全高效的储氢材料以转型到氢能社会是当前面临的最大挑战之一. 水合肼(N₂H₄•H₂O)具有高含氢量(w=8.0%), 完全分解产氢副产物仅为氮气和水, 被视为一种极具应用潜力的液相化学储氢材料. 开发高效、高选择性的催化剂以催化水合肼完全分解, 是研究水合肼分解产氢的关键. 本综述总结了水合肼分解产氢催化剂的设计、合成及其催化性能. 简要分析了肼分解的机理. 此外, 讨论了提高水合肼分解产氢催化剂的选择性和活性的策略, 比如添加强碱助剂/碱性载体、形成合金、降低金属催化剂的结晶度、减小粒子尺寸、以及增强金属与载体相互作用. 本研究进展可以为设计合成具有更高活性的氮基氢化物产氢催化剂提供指导和思路.

采用后合成修饰法成功制备出一系列双金属Ag_x-Ni-MOF-74催化剂, 并应用于CO选择性催化还原NO (CO-SCR)反应. 研究结果发现, 相较于单金属Ni-MOF-74催化剂, 双金属Ag-Ni-MOF-74具有更加优良的低温CO催化还原NO能力, 其中Ag₁-Ni-MOF-74催化剂在200~300 ℃的温度范围达到接近100% NO转化率. 利用X射线衍射分析(XRD)、傅氏转换红外线光谱分析(FT-IR)、场发射扫描电子显微镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)、氢气程序升温还原性能测试(H₂-TPR)等技术对样品的结构和性能进行了探究, 发现Ag的加入有利于丰富催化剂活性位点和提高催化剂的比表面积, 并促进反应物的有效活化和传输. 此外, 基于原位红外光谱分析, 发现了CO-SCR反应过程遵循具有较高低温催化效率的Langmuir-Hinshelwood (L-H)机理.

常规的烯烃/烷烃冷冻加压精馏分离过程具有高能耗和低效率的特点, 吸附分离技术可以在温和条件下高效纯化烯烃分子而在烯烃/烷烃分离领域展现出广阔应用前景. 本工作采用高通量筛选技术从12723个真实金属-有机骨架(MOF)材料中筛选具有优异C4烯烃混合物选择性吸附性能的吸附剂, 用于1,3-丁二烯的分离纯化. 首先, 根据MOF材料的结构参数进行筛选获得了7681个具有合适孔径和比表面积的吸附剂. 然后, 采用分子力学方法计算出上述吸附剂的力学性能, 以UIO-66力学性能为阈值得到959个结构稳定的候选MOF材料. 接下来采用巨正则蒙特卡洛(GCMC)方法模拟出298 K、0.1 MPa下五元等摩尔C4烯烃混合物在不同候选MOFs中的选择性吸附行为, 根据候选MOFs对1,3-丁二烯的吸附性能分值(APS)进行排序, 得到具有最佳吸附分离性能的8种MOF材料. 通过定量构效关系、吸附等温线及理想吸附溶液理论等揭示了高吸附分离性能MOFs的结构特征, 利用穿透曲线模拟进一步验证了填充最优吸附剂RIGPEE01的固定床能够有效分离2-顺式丁烯/1,3-丁二烯双组分混合物. 最后, 通过径向分布函数和结合能计算分析, 确定RIGPEE01对1,3-丁二烯产生优先吸附的机理主要归因于Cu(I)强吸附位点、π键耦合效应和尺寸筛分效应. 本工作提出的高通量筛选方法以及从分子尺度理解MOF材料应用于烯烃分离机制的视角, 为进一步开发烯烃/烷烃混合物分离的新型吸附剂奠定了理论基础.

本工作实验对比了可见光以及紫外光辐照下甲氨碘化铅(CH₃NH₃PbI₃即MAPbI₃)基钙钛矿太阳能电池器件性能及微结构演变特征差异. 结果表明可见光辐照下钙钛矿太阳能电池器件中MAPbI₃层发生降解的同时, 伴随着Au元素从金属电极一侧向MAPbI₃和电子传输层SnO₂的界面处迁移现象. 但相较于紫外光, 可见光辐照下器件中Au元素的迁移速率慢30倍左右. 这是由于器件电子传输层SnO₂具有较低的价带顶位置(–8.4 eV), 它吸收紫外光激发出强氧化性的空穴h⁺, 氧化碘离子I^–生成I原子. 而I原子会对金属电极层产生较大的破坏作用, 促进Au⁺离子的形成. 因此可见光辐照下, 尽管器件开路电压V_oc一直保持较高的数值, 但是Au元素的迁移以及钙钛矿层的分解, 会引起短路电流密度J_sc的快速降低. 本文为钙钛矿太阳能电池光照不稳定性的机理解释, 提供了全新的理论依据.

随着新型小分子给体材料和非富勒烯小分子受体材料的开发和应用, 非富勒烯全小分子有机太阳能电池(NF-ASM OSCs)的光电转换效率已经突破15%, 并逐渐接近聚合物太阳能电池的效率. 相比于聚合物电子给体材料, 小分子电子给体材料拥有其独特的优势, 例如合成批次性差异小、分子量明确和易于提纯等; 但是, 对小分子给体材料的结晶性难于精确调控, 使获得合适的纳米级结构的混合膜仍然是一个挑战. 本综述以给体小分子中心共轭单元的扩展为主线, 从分子设计的角度汇总了近年来对苯并二噻吩、萘并二噻吩和二噻并苯并二噻吩类小分子给体材料的结晶性研究, 并为进一步改善电池活性层形貌和获得更高的光伏性能提供了未来发展的建议.

固体氧化物燃料电池(solid oxide fuel cell, SOFC)是一种清洁高效的发电装置, 其运行中的性能衰减受到众多因素的影响, 如何分辨这些因素的贡献、并在此基础上确定衰减的主导因素, 对于更有针对性地提升SOFC的运行寿命至关重要. 广泛的测试结果表明, SOFC的电化学性能在运行初期(约前100 h)会发生最为显著且复杂的变化, 但是对其演变机制还没有形成清晰的认识. 本工作基于电化学阻抗谱(electrochemical impedance spectroscopy, EIS)分析方法分别研究了工业尺寸电池(100 cm²)和纽扣电池(0.45 cm²)在运行初期的电化学性能演变规律, 得到了关于电池性能和电极微观结构演变机制的一致性规律. 电池在运行初期依次经历活化阶段和老化阶段: 活化阶段阳极孔隙率增加、气相扩散过程改善, 电池性能逐渐上升; 老化阶段阳极Ni颗粒发生烧结团聚, 有效三相界面长度显著降低, 阳极界面反应过程劣化, 电池性能逐渐下降. 各阶段的持续时间、性能变化幅度会受到电池制备工艺的影响. 本工作提出的运行初期电化学性能演变机制能够为进一步研究SOFC的长期稳定性奠定基础.

针对水系锌离子电池锰基正极材料存在比容量低、循环稳定性差等问题, 本工作利用水热法制备出棒状结构的α-MnO₂, 通过柠檬酸钠高温碳化制备多孔碳, 进而通过超声分散等处理制备出α-MnO₂/PCSs复合材料. 三维的多孔网络有助于提高电子导电性, 提供一个稳定的支撑;α-MnO₂纳米棒均匀地附着在多孔碳纳米片层表面, 有效地避免α-MnO₂的团聚, 从而提高锌离子传输效率. 得益于α-MnO₂/PCSs独特的结构优势, 将其作为锌离子电池正极材料, 在电流密度为0.1 A•g^–1的条件下循环100次后, 其可逆容量为350 mAh•g^–1, 在1 A•g^–1的大的电流密度下, 经过1000圈循环后, 容量可达160 mAh•g^–1, 展现了优异的循环稳定性能, 有望成为高性能锌离子电池的潜在正极材料.

有机太阳能电池具有低成本、柔性和质量轻等优势, 是一种有应用前景的光伏技术, 受到人们的广泛关注. 有机太阳能电池的光敏活性层通常由p-型有机半导体(包括小分子和高分子)与n-型有机半导体(包括小分子和高分子)共混而成. 小分子给体/高分子受体型有机太阳能电池具有形貌热稳定性优异的特点, 值得深入研究. 本综述旨在总结小分子给体/高分子受体型有机太阳能电池的研究进展, 分别介绍了基于酰亚胺基、氰基和含硼氮配位键(B←N)的高分子受体的活性层材料体系的发展状况. 在器件性能方面, 通过分子设计、相分离形貌调控, 改善了小分子给体/高分子受体的匹配性, 将该类电池的能量转换效率从最初的0.29%提升至目前的9.51%, 为性能的进一步提升总结了经验; 在稳定性方面, 基于该体系形貌热稳定性优异的特点, 开发出高温耐受型有机太阳能电池器件. 最后, 展望了小分子给体/高分子受体型有机太阳能电池的未来发展方向和前景.

气凝胶是一类兼具重要科学研究意义和巨大工程化应用价值的纳米多孔材料, 其制备过程涉及溶胶-凝胶化学转变、结构调控、界面张力消除等基础科学问题, 在理化性能方面同时具有超低密度和超低热导率特性, 是一类理想的轻量化超级隔热保温材料, 在航空航天、交通运输等对重量要求严苛的应用领域极具吸引力. 此外, 得益于气凝胶的高比表面积、高孔隙率、连续开孔等结构特征, 其在吸附、催化、药物载体、能源和环境修复等领域也具有重要应用潜力. 因此, 近年来气凝胶及其应用获得国内外学术和产业界的极大研究兴趣. 本综述调研了自气凝胶首次报道以来相关文献与知识产权的概况, 而后以制备方法、气凝胶种类、维度结构设计、新型应用为轴, 系统概括了气凝胶的制备方法, 新型气凝胶的种类, 以维度为特色的气凝胶材料, 以及气凝胶的独特应用. 如近五年来涌现的新型超分子气凝胶、智能响应气凝胶、气凝胶纤维、气凝胶的增材制造等, 都在一定程度上颠覆了传统材料、突破了传统制备方法的局限. 最后对气凝胶近年来的发展做了简要总结和展望.

《化学学报》 第七十九卷
2021年文章目录

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有机化学

不对称催化

铜催化不对称去对称化分子内烯基C—N偶联反应
邓卓基, 欧阳溢凡, 敖运林, 蔡倩*, 化学学报, 2021, 79(5), 649-652

手性1,2-二氢吡啶化合物的合成研究进展
穆博帅, 张志豪, 武文彪*, 余金生, 周剑*, 化学学报, 2021, 79(6), 685-693

铱催化中氮茚衍生物的Friedel-Crafts类型不对称烯丙基取代反应
杨普苏, 刘晨旭, 张文文, 游书力*, 化学学报, 2021, 79(6), 742-746

铱催化串联不对称烯丙基取代/双键异构化构建轴手性化合物
赵庆如, 蒋茹, 游书力*, 化学学报, 2021, 79(9), 1107-1112

不对称构筑二芳基次甲基立体中心的研究进展
尚阳, 肖检*, 王雅雯, 彭羽*, 化学学报, 2021, 79(11), 1303-1319

丰产金属催化烯基金属试剂的不对称烯基化反应研究进展
吴良, 魏瀚林, 申杰峰*, 陈建中*, 张万斌, 化学学报, 2021, 79(11), 1331-1344

不对称Petasis反应在手性胺类化合物合成中的应用
李翼, 徐明华*, 化学学报, 2021, 79(11), 1345-1359

金属有机

铱杂碳龙配合物的合成及反应性
李金华, 卓庆德, 卓凯玥, 陈大发*, 夏海平*, 化学学报, 2021, 79(1), 71-80

钯催化吡咯环内共轭双键的Heck反应
周波, 梁仁校, 曹中艳, 周平海, 贾义霞*, 化学学报, 2021, 79(2), 176-179

双功能配体修饰的Ir催化剂在“氢甲酰化-缩醛化”串联反应中的共催化作用
杨妲, 张龙力*, 刘欢*, 杨朝合, 化学学报, 2021, 79(5), 658-662

镍催化α,β-不饱和醛的选择性α,β-双芳基化反应
谢君瑶, 曾小明, 罗美明*, 化学学报, 2021, 79(9), 1118-1122

有机合成、元素有机

无取代酞荭的高效制备及其新衍生物的研究
李凌燕, 郑玮*, 李承辉*, 化学学报, 2021, 79(1), 81-86

光化学条件下(β-重氮-α,α-二氟乙基)膦酸酯与羧酸的酯化反应
刘江, 徐敬成, Romana Pajkert, 梅海波, Gerd-Volker Röschenthaler*, 韩建林*, 化学学报, 2021, 79(6), 747-750

无金属条件下的肉桂酸类和酰胺的脱羧氧化偶联反应构建碳-碳键
卢小彪, 肖茜, 万常峰*, 汪志勇, 刘晋彪, 化学学报, 2021, 79(6), 751-754

亚胺氯化物介导一锅法合成3-吸电子基团取代吲哚衍生物
占林俊, 胡玮, 王梅, 黄斌, 龙亚秋*, 化学学报, 2021, 79(7), 903-907

通过芳磺酸酯不同化学键的可选择性断裂构建不同的芳基醚
方永盛, 李文慧, 林建英, 李兴*, 化学学报, 2021, 79(7), 908-913

环戊并二噻吩衍生物的合成及其应用
胡鑫明, 钟春晓, 李晓艳, 贾雄, 魏颖*, 解令海*, 化学学报, 2021, 79(8), 953-966

吸电子基取代的N-芳基磺酰腙作为重氮化合物前体的研究进展
王也铭*, 王宏伟, 刘兆洪*, 化学学报, 2021, 79(9), 1085-1096

哌嗪季铵碱催化剂的合成及其在异氰酸酯聚合反应中的应用
许昕彤, 谭伟民*, 姬梦圆, 杨悦, 饶兴兴, 雒新亮, 张延华*, 陈虹宇, 化学学报, 2021, 79(9), 1113-1117

光氧化还原催化自由基偶联合成β-氟代-α-氨基酸衍生物
贾红绍, 乔保坤*, 江智勇*, 化学学报, 2021, 79(12), 1477-1480

功能有机、光电材料

具有同质多晶依赖性发射的非芳香性发光化合物
来悦颖, 赵子豪, 郑书源, 袁望章*, 化学学报, 2021, 79(1), 93-99

有机光伏研究进展
李腾飞, 占肖卫*, 化学学报, 2021, 79(3), 257-283

高结晶性小分子给体材料应用于全小分子有机太阳能电池中的研究进展
吕敏, 周瑞敏, 吕琨*, 魏志祥, 化学学报, 2021, 79(3), 284-302

小分子给体/高分子受体型有机太阳能电池研究进展
苗俊辉, 丁自成, 刘俊*, 王利祥, 化学学报, 2021, 79(5), 545-556

热活化延迟荧光蓝光小分子取代基效应的研究进展
周涛, 钱越, 王宏健, 冯全友*, 解令海*, 黄维, 化学学报, 2021, 79(5), 557-574

聚集态分子排列对光电性能的影响
王金凤, 李振*, 化学学报, 2021, 79(5), 575-587

苯并三氮唑类有机光伏材料研究进展
白阳, 薛灵伟*, 王海侨, 张志国*, 化学学报, 2021, 79(7), 820-852

螺芳基钙钛矿太阳能电池空穴传输材料研究进展
刘庆琳, 任保轶*, 孙亚光*, 解令海, 黄维, 化学学报, 2021, 79(10), 1181-1196

基于八氢联萘酚的大位阻手性发光材料构建及光电性质研究
梁志鹏, 唐瑞, 邱雨晨, 王阳*, 陆洪彬*, 吴正光*, 化学学报, 2021, 79(11), 1401-1408

苯并䓛盘状液晶: 合成、柱状相和光物理性质
朱雪敏, 白小燕, 王海峰, 胡平, 汪必琴, 赵可清*, 化学学报, 2021, 79(12), 1486-1493

高分子化学

合成与自组装

桥连对嵌段共聚物自组装的调控
李卫华*, 化学学报, 2021, 79(2), 133-138

离子液体二维结构制备及其特性研究进展
吕玉苗, 陈伟, 王艳磊, 霍锋, 董依慧, 魏莉*, 何宏艳*, 化学学报, 2021, 79(4), 443-458

α,ω-双烯烃的配位聚合: 催化剂对聚合物微观结构的调控
李勇, 王晓艳*, 唐勇, 化学学报, 2021, 79(11), 1320-1330

高分子物理

pH敏感型智能高分子单链力学性能研究 
于淼, 赵武, 张凯, 郭鑫*, 化学学报, 2021, 79(4), 500-505

多孔材料、COF材料

一种新型酰胺功能化的共价有机框架用于选择性染料吸附
方婧, 赵文娟, 张明浩, 方千荣*, 化学学报, 2021, 79(2), 186-191

烯烃连接的三嗪共轭多孔聚合物的合成及其可见光催化产氢性能
麻旺坪, 贺彦彦, 刘洪来*, 化学学报, 2021, 79(7), 914-919

功能高分子

基于壳聚糖物理网络的高强韧双网络水凝胶的构建、调控与应用
杨艳宇, 王星*, 吴德成*, 化学学报, 2021, 79(1), 1-9

亚表面引发原子转移自由基聚合构筑温度响应型纳米纤维油水分离膜
李乐乐, 向阳阳, 刘欢, 麻拴红, 李斌, 马正峰, 魏强兵, 于波*, 周峰*, 化学学报, 2021, 79(3), 353-360

仿生光子晶体纤维的研究进展
裴广晨, 王京霞*, 江雷, 化学学报, 2021, 79(4), 414-429

气凝胶维度结构设计与功能化应用的研究进展
王静, 王锦*, 化学学报, 2021, 79(4), 430-442

呼吸图法制备基于准聚轮烷的响应性薄膜
董锦辉, 李进杰, 王赫, 刘彬秀, 彭博, 陈健壮*, 林绍梁, 化学学报, 2021, 79(6), 803-808

PEDOT导电高分子在柔性能量转化与存储器件的研究进展
龚陈祥, 程书平, 孟祥川, 胡笑添*, 陈义旺*, 化学学报, 2021, 79(7), 853-868

大环分子衍生物在人工跨膜离子通道领域中的研究进展
闫腾飞, 刘盛达, 罗逸尘, 邹应萍*, 刘俊秋*, 化学学报, 2021, 79(8), 999-1007

倍增型窄带响应有机光电探测器的界面调控
王成, 张弛, 陈琪*, 陈立桅, 化学学报, 2021, 79(8), 1030-1036

柔性高储能TPU/P(VDF-HFP)全有机复合薄膜的制备及性能表征
冯启琨, 张冬丽, 刘畅, 张涌新, 党智敏*, 化学学报, 2021, 79(10), 1273-1280

生物、医用相关

光笼分子与材料研究进展
魏廷文, 江龙, 陈亚辉, 陈小强*, 化学学报, 2021, 79(1), 58-70

仿生控冰材料用于细胞及组织的冷冻保存
郑夏, 刘建亭, 刘樟, 王健君*, 化学学报, 2021, 79(6), 729-741

活性氧响应的新型阳离子共聚物构建及其基因递送性能研究
韩旭, 张留伟, 张强, 睢晞航, 钱明, 陈麒先*, 王静云*, 化学学报, 2021, 79(6), 794-802

双载药丝蛋白水凝胶的构筑及其释药性能研究
王苏杭, 孙灵娜, 曹涵, 钟一鸣, 邵正中*, 化学学报, 2021, 79(8), 1023-1029

物理化学

电化学、能源化学

常温常压电催化合成氨的研究进展
詹溯, 章福祥*, 化学学报, 2021, 79(2), 146-157

水系锌离子电池研究进展和挑战
张璐, 王文凤, 张洪明, 韩树民*, 王利民*, 化学学报, 2021, 79(2), 158-175

α-MnO₂纳米棒/多孔碳正极材料的制备及水系锌离子电池性能研究
李燕丽, 于丹丹, 林森, 孙东飞*, 雷自强, 化学学报, 2021, 79(2), 200-207

生物质液流催化燃料电池运行环境优化机制分析
江珊, 李欢*, 化学学报, 2021, 79(2), 208-215

铜锌锡硫硒薄膜太阳能电池一价金属替位的研究进展
周家正, 徐啸, 段碧雯, 石将建, 罗艳红, 吴会觉, 李冬梅*, 孟庆波*, 化学学报, 2021, 79(3), 303-318

白光及紫外光辐照下甲氨碘化铅基钙钛矿太阳能电池降解机制差异
卢岳, 葛杨, 隋曼龄*, 化学学报, 2021, 79(3), 344-352

三相界面电催化二氧化碳还原研究进展
马一宁, 施润*, 张铁锐*, 化学学报, 2021, 79(4), 369-377

多孔聚合物在锂金属负极保护中的研究进展
庄容, 许潇洒, 曲昌镇, 徐顺奇, 于涛, 王洪强*, 徐飞*, 化学学报, 2021, 79(4), 378-387

水系钠离子电池的研究进展及实用化挑战
马慧, 张桓荣, 薛面起*, 化学学报, 2021, 79(4), 388-405

非亲核镁硫电池电解液的研究进展
李宛飞*, 李鑫, 范海燕, 肖建华, 刘倩倩, 程淼, 胡敬, 魏涛, 吴正颖, 凌云, 刘波, 张跃钢*, 化学学报, 2021, 79(5), 628-640

钠硒电池关键材料的研究进展
林碧霞, 黄颖珊, 陈帅, 邢震宇*, 化学学报, 2021, 79(5), 641-648

细菌纤维素基柔性锌离子电池正极的构筑及性能研究
张欣欣, 刘荣*, 王蕾*, 付宏刚, 化学学报, 2021, 79(5), 670-677

大孔高镍LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂正极材料的制备及其电化学性能研究
李童心, 李东林*, 张清波, 高建行, 孔祥泽, 樊小勇, 苟蕾, 化学学报, 2021, 79(5), 678-684

基于原位聚合凝胶电解质的碳纳米笼//三氧化钨纳米棒超级电容器
高润洲, 李国昌, 陈轶群, 曾誉, 赵杰, 吴强*, 杨立军, 王喜章, 胡征, 化学学报, 2021, 79(6), 755-762

固体氧化物燃料电池运行初期电化学性能演变机制
吕泽伟, 韩敏芳*, 孙再洪, 孙凯华, 化学学报, 2021, 79(6), 763-770

十二烷基硫酸钠辅助制备高电容性能多孔碳
焦建超, 朱玉鑫, 彭晓薇, 金世航, 张云强*, 李梅*, 化学学报, 2021, 79(6), 778-786

镍氮掺杂有序大孔/介孔碳负载银纳米颗粒用于高效电催化CO₂还原
穆春辉, 张艺馨, 寇伟, 徐联宾*, 化学学报, 2021, 79(7), 925-931

分级多孔N, P共掺杂rGO改性隔膜增强锂硫电池的循环稳定性
陈锋, 程晓琴, 赵振新, 王晓敏*, 化学学报, 2021, 79(7), 941-947

退役锂离子电池碳/硫协同选择性提锂技术
徐平, 张西华*, 马恩, 饶富, 刘春伟, 姚沛帆, 孙峙*, 王景伟, 化学学报, 2021, 79(8), 1073-1081

聚偏氟乙烯膜三维离子传输通道的构建及其在全钒液流电池中的性能研究
王斐然, 蒋峰景*, 化学学报, 2021, 79(9), 1123-1128

微波辅助合成具有优异电化学性能的rGO/CeO₂超级电容器电极材料
翟耀, 辛国祥*, 王佳琦, 张邦文, 宋金玲, 刘晓旭, 化学学报, 2021, 79(9), 1129-1137

固态锂电池电极过程的原位研究进展
田建鑫, 郭慧娟, 万静, 刘桂贤, 严会娟, 文锐*, 万立骏, 化学学报, 2021, 79(10), 1197-1213

钠离子电池钴酸钠正极材料研究进展
谢佶晟, 肖竹梅, 左文华, 杨勇*, 化学学报, 2021, 79(10), 1232-1243

基于PtIr/C阳极催化剂的直接氨燃料电池性能研究
陈日懿, 郑淞生*, 林志彬, 刘运权, 王兆林*, 化学学报, 2021, 79(10), 1286-1292

钠离子电池硬碳负极储钠机理及优化策略
董瑞琪, 吴锋, 白莹*, 吴川*, 化学学报, 2021, 79(12), 1461-1476

电化学SPR协同催化对氯苯硫酚界面反应的SERS研究
袁宏宇, 徐敏敏, 姚建林*, 化学学报, 2021, 79(12), 1481-1485

Cu₃Si负极脱/嵌锂过程的赝电容行为与二级相变的关联性
史傲迪, 陈思, 郑淞生*, 王兆林*, 化学学报, 2021, 79(12), 1511-1517

亚微米去顶角八面体LiNi_0.08Mn_1.92O₄正极材料制备及高温电化学性能
梁其梅, 郭昱娇, 郭俊明*, 向明武*, 刘晓芳, 白玮, 宁平, 化学学报, 2021, 79(12), 1526-1533

催化化学

钙钛矿型甲醇水蒸气重整制氢催化材料的研究
肖国鹏, 乔韦军, 张磊*, 庆绍军, 张财顺, 高志贤, 化学学报, 2021, 79(1), 100-107

双金属氢氧化物催化析氧反应的协同机制研究
王思, 马嘉苓, 陈利芳, 张欣*, 化学学报, 2021, 79(2), 216-222

CuO/CeO₂-ZrO₂/SiC整体催化剂催化甲醇水蒸气重整制氢的研究
焦桐, 许雪莲, 张磊*, 翁幼云, 翁玉冰, 高志贤, 化学学报, 2021, 79(4), 513-519

分级结构碳纳米笼高效催化苄胺氧化偶联制N-苄烯丁胺
曾誉, 吕品, 蔡跃进, 高福杰, 卓欧, 吴强*, 杨立军, 王喜章*, 胡征, 化学学报, 2021, 79(4), 539-544

壳层厚度对骨架Fe@HZSM-5核壳催化剂费托合成催化性能的影响
孙冬, 孙博, 裴燕, 闫世润, 范康年, 乔明华*, 张晓昕, 宗保宁*, 化学学报, 2021, 79(6), 771-777

水合肼分解产氢催化剂研究进展
张安琪, 姚淇露, 卢章辉*, 化学学报, 2021, 79(7), 885-902

石墨烯衍生物作为无金属碳基催化剂在有机催化中的应用
黄杰, 奚江波*, 陈伟*, 柏正武, 化学学报, 2021, 79(11), 1360-1371

苯酚加氢制环己酮用高效Pd/MgAl-LDO@Al₂O₃催化剂的制备及性能研究
赵敏, 王雪, 刘雅楠, 贺宇飞*, 李殿卿, 化学学报, 2021, 79(12), 1518-1525

光催化

Pt_0.01Fe_0.05-g-C₃N₄催化剂高效光热催化二氧化碳还原
王瑞兆, 邹云杰, 洪晟, 徐铭楷, 凌岚*, 化学学报, 2021, 79(7), 932-940

B,N-SnO₂/TiO₂光催化剂的制备及其光催化性能研究
马智烨, 叶丽*, 吴雨桓, 赵彤*, 化学学报, 2021, 79(9), 1173-1179

2D/3D ZnIn₂S₄/TiO₂复合物的原位构筑及其提高的光催化性能
刘欢, 李京哲, 李平*, 张广智, 徐迅, 张豪, 邱灵芳, 齐晖, 多树旺*, 化学学报, 2021, 79(10), 1293-1301

理论与计算化学

单分子层受限冰-水共存界线毛细波与固-液相变动力学
梁尊, 张鑫, 吕松泰, 梁洪涛, 杨洋*, 化学学报, 2021, 79(1), 108-118

基于几何约束的蛋白质-配体准确结合自由能计算
付浩浩, 陈淏川, 张宏, 邵学广*, 蔡文生*, 化学学报, 2021, 79(4), 472-480

面向C4烯烃混合物吸附分离的真实金属-有机骨架材料高通量筛选
杨磊, 吴宇静, 吴选军*, 蔡卫权, 化学学报, 2021, 79(4), 520-529

石墨烯在甘油/尿素剥离液中的稳定行为的分子动力学模拟研究
刘长安, 洪士博, 李蓓*, 化学学报, 2021, 79(4), 530-538

基于GPU的Hartree-Fock与密度泛函算法及程序
王岩, 田英齐, 金钟*, 索兵兵*, 化学学报, 2021, 79(5), 653-657

Al₂O₃/PDMS复合材料热传导的分子动力学模拟
杜英喆, 张恒, 苑世领*, 化学学报, 2021, 79(6), 787-793

Cu催化偶联反应合成烷基芳基醚的DFT机理研究
满清敏, 付尊蕴, 刘甜甜, 郑明月*, 蒋华良*, 化学学报, 2021, 79(7), 948-952

LiMn₂O₄尖晶石氧化物的低指数表面结构优化及表面能的第一性原理研究
陆远, 王继芬*, 谢华清, 化学学报, 2021, 79(8), 1058-1064

一种量子化学组合方法及其应用于汞对硫酸气溶胶形成影响的研究
李程桥, 王一波*, 化学学报, 2021, 79(8), 1065-1072

理论探究水溶液条件对TMN_xC_y催化氮还原性能的增强机制
熊昆, 陈伽瑶, 杨娜*, 蒋尚坤, 李莉*, 魏子栋, 化学学报, 2021, 79(9), 1138-1145

Al掺杂的锂离子电池层状正极材料Li(Li_0.17Ni_0.17Al_0.04Fe_0.13Mn_0.49)O₂结构稳定性及氧离子氧化的理论研究
邱凯, 严铭霞, 赵守旺, 安胜利, 王玮, 贾桂霄*, 化学学报, 2021, 79(9), 1146-1153

定向Monte Carlo格点搜索算法用于氧化铝团簇(Al₂O₃)_n (n＝1～50)的结构搜索
孙稷, 易玖琦, 程龙玖*, 化学学报, 2021, 79(9), 1154-1163

理论研究“受阻路易斯酸碱对”催化的烯醇硅醚氢化反应机理
王英辉, 魏思敏*, 段金伟, 王康, 化学学报, 2021, 79(9), 1164-1172

双齿氮配体螯合五价碘试剂介导的苯酚氧化去芳构化机理的理论研究
张丹琪, 邵英博, 郑汉良, 周碧莹, 薛小松*, 化学学报, 2021, 79(11), 1394-1400

无机化学

多孔材料、MOF材料

金属有机框架(MOFs)材料在锂离子电池及锂金属电池电解液中的应用
常智, 乔羽, 杨慧军, 邓瀚, 朱星宇, 何平, 周豪慎*, 化学学报, 2021, 79(2), 139-145

双金属Ag-Ni-MOF-74的合成及低温CO催化还原NO性能研究
张雅祺, 楚奇, 石勇*, 高金索, 熊巍, 黄磊, 丁越, 化学学报, 2021, 79(3), 361-368

金属有机骨架及其复合材料基于筛分复合效应的C₂分离的研究进展
李旭飞, 闫保有, 黄维秋*, 浮历沛, 孙宪航, 吕爱华, 化学学报, 2021, 79(4), 459-471

共价有机框架的合成及其在肿瘤治疗中的应用研究进展
王涛, 赵璐, 王科伟, 白云峰*, 冯锋*, 化学学报, 2021, 79(5), 600-613

二维金属-有机骨架膜的制备及其在分离中的应用
吕露茜, 赵娅俐, 魏嫣莹*, 王海辉*, 化学学报, 2021, 79(7), 869-884

金属有机框架基复合材料的制备及其光热性能研究
郭彩霞, 马小杰*, 王博*, 化学学报, 2021, 79(8), 967-985

同手性金属有机框架(MOFs)维度的精准调控及荧光性质的研究
赵彦武*, 李星, 张富强, 张祥, 化学学报, 2021, 79(11), 1409-1414

Al-MOF基多级孔Al₂O₃固定化酶反应器的构筑及构效关系研究
高霞*, 潘会宾, 贺曾贤, 杨柯, 乔成芳, 刘永亮, 周春生, 化学学报, 2021, 79(12), 1502-1510

纳米材料

基于超分子晶体制备超细铂纳米颗粒用于催化加氢硝基苯
张晓萌, 李希雅, 熊晚枫, 李红芳*, 曹荣, 化学学报, 2021, 79(2), 180-185

纳米尺寸氧化钇团簇阴离子与正丁烷反应的研究
阮曼, 赵艳霞*, 何圣贵*, 化学学报, 2021, 79(4), 490-499

原子级结构精确Cu₁₃团簇的光致发光和电化学传感研究
秦浩男, 王朝阳, 臧双全*, 化学学报, 2021, 79(8), 1037-1041

二维材料

二维材料在光催化二氧化碳还原中的研究进展
陈钱, 匡勤*, 谢兆雄*, 化学学报, 2021, 79(1), 10-22

二维有机-无机杂化钙钛矿铁电材料的研究进展
徐豪杰, 韩世国, 孙志华*, 罗军华, 化学学报, 2021, 79(1), 23-35

光电材料

CsPbI₃钙钛矿量子点的精细纯化及其高效发光二极管的研究
李严, 李金航, 许蕾梦, 陈嘉伟, 宋继中*, 化学学报, 2021, 79(1), 126-132

钙钛矿组分和结构设计及其发光二极管器件性能研究进展
郭镇域, 周欢萍*, 化学学报, 2021, 79(3), 223-237

液相合成彩色氮化碳及其光电化学特性研究
何利蓉, 唐笑*, 张灵, 李艳虹, 相国涛, 周贤菊, 凌发令, 姚璐, 蒋浩, 化学学报, 2021, 79(4), 506-512

Ag₂S基近红外II区荧光量子点的水相合成优化探究
余梦, 张子俊, 朱国委, 谷振华, 段玉霖, 余良翀, 高冠斌*, 孙涛垒*, 化学学报, 2021, 79(10), 1281-1285

膜材料、多酸化学

混合导体透氧膜反应器中水分解反应研究进展
蔡莉莉, 王静忆, 朱雪峰*, 杨维慎, 化学学报, 2021, 79(5), 588-599

基于稀土阳离子和多酸阴离子的系列纯无机离子液体的合成及性质
王赫男, 张安歌, 张仲, 田洪瑞, 岳倩, 赵雪, 鹿颖, 刘术侠*, 化学学报, 2021, 79(7), 920-924

配位化学

{(Me₂NH₂)₂[Fe₂(ox)₂Cl₄]•H₂O}_n (ox＝oxalate)中客体水分子诱导的介电弛豫行为
王宾, 唐雯, 赵海霞*, 龙腊生*, 郑兰荪, 化学学报, 2021, 79(1), 119-125

基于三脚架配体构筑的锕系-配体多重键的研究进展
李斌, 于吉攀, 刘康, 吴群燕, 刘琦*, 石伟群*, 化学学报, 2021, 79(8), 986-998

点手性调控的三股铕螺旋体的非对映选择性自组装及圆偏振发光
宋龙飞, 周妍妍, 高婷, 闫鹏飞*, 李洪峰*, 化学学报, 2021, 79(8), 1042-1048

Salan钛双齿配合物的Sonogashira合成后修饰反应研究
赵添堃*, 王鹏, 姬明宇, 李善家, 杨明俊, 蒲秀瑛, 化学学报, 2021, 79(11), 1385-1393

生物无机

水滑石(LDHs)及其衍生物在生物医药领域的研究进展
李佳欣, 李蓓, 王纪康, 何蕾*, 赵宇飞*, 化学学报, 2021, 79(3), 238-256

基于类芬顿反应的Mn₃O₄/DOX@Lip纳米递药体系的构建及应用
蔡政, 张颖雯, 姜立萍*, 朱俊杰*, 化学学报, 2021, 79(4), 481-489

纳米材料用于放疗防护的研究进展
廖友, 王冬梅, 谷战军*, 化学学报, 2021, 79(12), 1438-1460

分析/环境化学

生命分析

基于分子印迹与表面增强拉曼散射的蛋白质疾病标志物检测研究进展
贺晖, 周玲俐, 刘震*, 化学学报, 2021, 79(1), 45-57

基于二氧化硅胶体晶体薄膜和反射干涉光谱的蛋白冠监测方法
吴峰, 苏倩倩, 周乐乐, 许鹏飞, 董傲, 钱卫平*, 化学学报, 2021, 79(3), 338-343

表观遗传修饰——5-羟甲基胞嘧啶检测的研究进展
李琛琛, 陈慧燕, 董月红, 罗细亮*, 胡娟*, 张春阳*, 化学学报, 2021, 79(5), 614-627

基于非特异性蛋白酶连续酶解的蛋白质全序列测定方法
杨超, 单亦初*, 张玮杰, 戴忠鹏, 张丽华*, 张玉奎, 化学学报, 2021, 79(5), 663-669

表面增强拉曼光谱技术在microRNA检测中的研究进展
易荣楠, 吴燕*, 化学学报, 2021, 79(6), 694-704

N-糖链唾液酸连接异构体的质谱分析方法研究进展
李月悦, 彭叶, 陆豪杰*, 化学学报, 2021, 79(6), 705-715

ECL金属-有机框架(MOF)生物传感平台用于肿瘤细胞分泌H₂O₂的测定
廖妮, 钟霞, 梁文斌, 袁若, 卓颖*, 化学学报, 2021, 79(10), 1257-1264

分子影像、光动诊疗

一氧化碳有机荧光探针和光控释放剂研究进展
李勇, 王栩*, 解希雷, 张建, 唐波*, 化学学报, 2021, 79(1), 36-44

一种基于萘酰亚胺的检测细胞内pH值的荧光探针及其生物成像应用
任江波, 王蕾, 郭锐, 唐永和, 周红梅, 林伟英*, 化学学报, 2021, 79(1), 87-92

醌氧化还原酶响应型光声探针的合成及其对乳腺癌的成像
黄靖, 王超, 林敏刚, 曾钫*, 吴水珠*, 化学学报, 2021, 79(3), 331-337

透明质酸纳米材料在荧光/光声成像和光疗中的应用
潘立祥, 黄艳琴*, 盛况, 张瑞, 范曲立, 黄维*, 化学学报, 2021, 79(9), 1097-1106

环境化学、放射化学

人工放射性核素²³⁶U的分析方法进展及其应用
邵阳*, 杨国胜, 张继龙, 罗敏, 马玲玲, 徐殿斗, 化学学报, 2021, 79(6), 716-728

纳米零价铁富集水溶液中铀的表面化学及应用展望
滑熠龙, 李冬涵, 顾天航, 王伟, 李若繁, 杨建平*, 张伟贤*, 化学学报, 2021, 79(8), 1008-1022

典型芳香烃大气氧化机理研究进展 
宋梦迪, 刘莹, 李歆*, 陆思华, 化学学报, 2021, 79(10), 1214-1231

硫化纳米零价铁对水中U(VI)的高效去除研究
白子昂, 陈瑞兴, 庞宏伟, 王祥学, 宋刚, 于淑君*, 化学学报, 2021, 79(10), 1265-1272

加速器生产医用同位素²¹¹At及单抗标记
陈德胜, 刘葳豪, 黄清钢, 曹石巍, 田伟, 殷小杰, 谈存敏, 王洁茹, 初剑, 贾子萌,
程念炜, 高瑞勤, 吴晓蕾, 秦芝*, 范芳丽, 白静, 李飞泽, 廖家莉, 杨远友, 刘宁, 化学学报, 2021, 79(11), 1376-1384

镎和钚与环境中无机阴离子的配位化学研究进展
董雪, 曹鸿, 徐雷, 王志鹏*, 陈靖, 徐超*, 化学学报, 2021, 79(12), 1415-1424

氯化物熔盐体系中铀的化学种态研究进展
刘毅川, 刘雅兰, 姜仕林, 李梅*, 石伟群*, 化学学报, 2021, 79(12), 1425-1437

微流控、光谱分析

微流控技术在微/纳米材料合成中的研究进展
卢佳敏, 王慧峰, 潘建章, 方群*, 化学学报, 2021, 79(7), 809-819

腐植酸与环丙沙星结合机制的多维光谱学解析研究
杨波, 张永丽, 郭洪光*, 化学学报, 2021, 79(12), 1494-1501

化学生物学

DNA步行器调控的纳米粒子超晶格
郭宜君, 魏冰, 周翔, 姚东宝*, 梁好均*, 化学学报, 2021, 79(2), 192-199

高性能聚集诱导发光纳米探针用于肿瘤切除手术导航
高贺麒, 焦迪, 欧翰林, 章经天, 丁丹*, 化学学报, 2021, 79(3), 319-325

亚硫酸钠介导的s⁴U转化检测转录组新生RNA中m⁶A
危琦, 韩少卿, 陈玉琪, 周翔*, 化学学报, 2021, 79(3), 326-330

生物正交反应在我国的研究进展
汪欣, 张贤睿, 黄宗煜, 樊新元*, 陈鹏*, 化学学报, 2021, 79(4), 406-413

近红外光激发功能化上转换纳米颗粒用于解聚Aβ聚集体
黄菊, 李贞*, 刘志洪*, 化学学报, 2021, 79(8), 1049-1057

基于石墨烯独特生物界面效应的功能化载体研究进展
岳华, 马光辉*, 化学学报, 2021, 79(10), 1244-1256

基于电子舌技术的氨基酸与密码子关系的初步研究
赵钊, 程时文, 毛岳忠, 应见喜, 田师一*, 赵玉芬*, 化学学报, 2021, 79(11), 1372-1375

蛋白质-配体的结合过程伴随着复杂的结构变化, 在分子模拟可及的时间尺度内难以完全捕获, 这使得准确估计蛋白质-配体的结合自由能十分困难. 一种有效的解决途径是采用几何约束减小需要采样的构象空间, 再通过后处理方式扣除约束的影响. 本文综述了三种几何约束策略——漏斗状约束、球形约束和七自由度约束与自由能计算算法结合准确计算结合自由能的原理和进展, 重点概述理论严谨的七自由度约束的最新进展以及与Alchemistry或重要性采样方法的联用策略, 最后, 讨论了如何针对不同体系选择合适的计算策略以及蛋白质-配体准确结合自由能计算在药物设计等领域中的挑战和前景, 并提出了将上述方法进一步运用于研究更复杂的蛋白质-蛋白质问题的可能性.

通过可见光驱动光氧化还原催化, 发展了一种新颖、便利的β-氟代-α-氨基酸衍生物的合成方法. 以非金属的二氰基吡嗪衍生物(DPZ)为光催化剂, 以易于制备的N-芳基甘氨酸酯和芳基乙酸氧化还原酯为原料, 通过单电子氧化还原分别生成酯基取代α-氨烷基自由基及α-氟代苄基自由基. 经过高反应活性自由基的交叉偶联, 高产率地得到目标产物. 该方法由于氧化还原中性反应途径而无需额外的氧化剂或还原剂, 且属于绿色、可持续的有机催化合成策略.

冷冻保存是将细胞、组织或器官等生物样品置于超低温环境中, 使其代谢速率大大降低甚至停止, 以达到长期存储的目的, 并能在解冻后恢复其生理功能的科学与技术. 冷冻保存是当前实现生物样品长期存储的唯一有效手段, 是细胞治疗、再生医学以及器官移植等先进医疗技术充分发展的关键瓶颈之一. 然而, 由于细胞、组织中的含水量可高达70%~90%, 在不添加冷冻保护剂的情况下, 降温及复苏过程中伴随的冰晶损伤、渗透压失衡及溶质过度积累等必然会导致冻存失败. 传统冷冻保存策略通过大量使用二甲基亚砜(dimethyl sulfoxide, DMSO)等能与水形成氢键的有机小分子置换出部分胞内水分, 有效避免了胞内形成大冰晶及溶质过度积累等不利因素, 使细胞得以成功冻存. 然而, 该类小分子已被证实破坏蛋白质结构、胞间连接, 并且具有表观遗传毒性; 同时, 传统的冻存策略很难用于组织器官冻存. 因此冷冻保存科学与技术急需冷冻保护材料(剂)的创新, 以摒弃有毒小分子的大量使用, 实现细胞、组织及器官的安全高效冻存. 控冰蛋白是在极寒地区生物体内发现的一类高效冰晶成核与生长控制剂, 可以保护生物不受冰冻损伤. 揭示控冰蛋白作用机制将为仿生构筑高效控冰材料, 开发新型控冰冷冻保存剂提供全新的思路. 本综述将简单回顾冷冻保存的发展历史, 评述传统冷冻保存策略的优缺点; 从新型仿生控冰冷冻保护剂的研究出发, 重点阐述近几十年来控冰蛋白控冰机制的研究进展、仿生控冰材料的创制及其在冷冻保存中的应用; 最后将进一步展望仿生控冰冻存材料未来的发展方向.

醌氧化还原酶(NQO1)是生物体内的一种双电子还原反应的专性催化还原酶. 在一些疾病如乳腺癌中NQO1过度表达, 因此NQO1可作为生物标志物以观察乳腺癌肿瘤的产生和发展. 目前已有一些文献报导用于NQO1检测和荧光成像的荧光探针, 但大部分这些探针具有吸收波长较短、背景干扰较强、组织穿透深度较低等不足. 为克服荧光探针成像的上述缺陷, 我们构建出一种具有推拉电子结构的可对NQO1响应的新型近红外光声探针TPA-X-Q. 实验结果表明, 该探针可在生物体内和体外对NQO1进行专一性的增强型光声检测和成像, 并可提供高分辨率的实时光声信号图像. 此外, 这种新型的光声探针能够成功应用于乳腺癌小鼠模型, 对乳腺癌肿瘤中过量表达的NQO1进行灵敏准确的光声检测与成像, 借助多光谱光声断层扫描技术(MSOT)的三维光声图像重建功能, 可实现肿瘤病灶区域的定位.

生物医学涉及到人类健康相关的多个领域: 临床医疗、公共卫生、医药研发等多个方面. 其中在医药研发领域, 基于插层结构的纳米药物载体的研发已经成为重要发展方向之一. 水滑石(LDHs)及其衍生物具有成本低、合成简单、载药高效、细胞膜透过率高、生物相容性好、易降解等优点, 在生物医药领域得到了广泛关注. 本文主要介绍了LDHs及其衍生物的制备方法, 以及在抗菌治疗、生物成像和肿瘤治疗等方面的应用. 此外, 还简述了LDHs材料的规模化生产方法和现状, 进一步分析了LDHs的实际应用前景. 最后, 对LDHs材料在生物医药领域的未来发展方向进行了展望.

近10年, 第三代光电能源转换技术钙钛矿太阳能电池(PSCs)正迅速崛起. 基于有机-无机杂化钙钛矿材料的本征半导体特性以及PSCs平面多层器件架构特点, 采用有机小分子空穴传输材料(HTMs)作为PSCs的p-型层, 不仅实现了PSCs器件的全固态化, 且大幅提升了器件效率及稳定性. 以当前通用的标准空穴传输材料spiro-OMeTAD (2,2′,7,7′-四[N,N-二(4-甲氧基苯基)氨基]-9,9′-螺二芴)为模板, 研究人员开展了众多结构剖析和改进工作. 分子spiro-OMeTAD中, 三维螺二芴(SBF)核能以较小的空间集成更多的空穴传输单元; 而芳胺优异的p-型特性, 使其成为高效的电活性单元. 经典螺芳核SBF制备成本高, 可修饰位置单一; 因此, 基于spiro-OMeTAD的结构改进主要围绕芳胺单元的修饰开展. 随着HTMs分子设计以及合成方法学的进展, 近5年来, 一系列低成本、高性能的类SBF螺芳基单元逐渐兴起, 并迅速进入空穴传输材料领域, 如: 螺[芴-9,9′-氧杂蒽]、螺吖啶、螺硫杂蒽等. 螺芳基核结构的日益丰富, 大大拓展了HTMs分子的设计空间, 从而推动了PSCs效率和稳定性的不断提升. 因此, 本综述聚焦含螺芳烃骨架的HTMs分子, 根据其器件性能表现, 分析高性能材料的结构要素. 按照螺芳烃核结构对高性能HTMs进行分类归纳, 总结了结构设计思路和构效关系. 期望通过较为全面的评述, 为HTMs分子构建提供可参考的策略, 从而推动PSCs继续向高效率、长寿命的实用化方向发展.

不对称去对称化是不对称合成中常用的有效策略. 基于去对称化反应, 可以利用简单转化区分两个相同的官能团, 从而实现高效的手性合成. 本工作基于我们前期在分子内不对称去对称化芳基C—N偶联反应的基础, 发展了铜催化2-(3-碘烯丙基)-丙二酰胺的分子内不对称去对称化烯基C—N偶联反应. 以良好的收率和中等的对映选择性获得了一系列手性2-氧代-1,2,3,4-四氢吡啶-3-酰胺产物.

锂金属负极具有极高的理论比容量和最低的还原电位, 因此锂金属电池被认为是最具潜力的高比能储能器件之一. 然而, 充放电过程中不受控制的枝晶生长、不稳定的界面反应与巨大的体积变化导致锂金属负极库伦效率低与循环稳定性差, 同时枝晶刺穿隔膜也会带来安全隐患, 这些问题极大地制约着锂金属电池的实际应用. 多孔聚合物由于比表面积大、密度低、孔结构与微化学环境易裁剪等特点, 能够有效促进锂离子传输和均匀沉积, 已逐渐成为“无枝晶”锂金属电池研究领域的“新宠”. 然而, 相关的研究依然处于起步阶段, 本综述从人工固体电解质界面膜、隔膜修饰层与锂负极结构设计三个方面对多孔聚合物在锂金属电池负极保护中的研究进行了介绍与评述.

通过嵌段共聚物自组装形成“桥连”是制备具有优异力学性能的网络结构的有效途经, 具有重要的应用价值. 但是, 过去的研究工作很少讨论“桥连”对嵌段共聚物自组装行为本身的影响. 该研究评论主要总结了最近几年利用“桥连”对嵌段自组装行为进行调控的工作进展. 作者设计了BABCB三组分线性多嵌段共聚物, 当其自组装形成二元“介观晶体”(球、柱)结构时, 中间B嵌段连接A和C相区(嵌段聚集成的“大原子”), 自然地形成桥连; 减小中间桥连B嵌段的相对长度, 就可以增加其拉伸程度, 从而降低介观晶体的配位数; 另外, 两个末端B嵌段的相对长度可以直接调控A和C“大原子”之间的相对配位数. 基于这两个机理, 自洽场理论计算预测了各种配位数相等和不相等的二元介观晶体结构. 进一步, 将“拉伸桥连”概念拓展到AB型嵌段共聚物体系中, 并且通过多臂星型嵌段共聚物分子结构中的“组合构型熵效应”在AB型嵌段共聚物中形成高比率的桥连构型, 使传统的六角柱状结构转变为了四配位的四方柱状和三配位的石墨烯类柱状结构. 未来, 在ABC三组分嵌段共聚物体系的设计中引入拓扑结构以及使用共混等方法, 有望在介观尺度重铸大多数已知的原子/离子二元晶体结构, 甚至超越原子/离子晶体结构.

近年来, 柔性有机和钙钛矿光伏器件、有机薄膜晶体管和医用传感器等因其具有可穿戴性、柔性、半透明性等优点, 成为科学研究的热门领域. 利用具有优异力学性能的导电聚合物是实现这些高性能器件的有效途径之一. 在导电聚合物中, 3,4-亚乙基二氧噻吩(PEDOT)及其水性分散液3,4-亚乙基二氧噻吩:聚苯乙烯磺酸盐(PEDOT:PSS)已经被证明是最有前途替代传统金属氧化物的柔性材料, 其在器件中可作为透明电极、空穴传输层、互连器、电活性层或运动传感导体等. 综述了PEDOT及PEDOT:PSS应用柔性器件的研究现状, 包括提高电导率、机械耐受性和长期稳定性的各种策略, 揭示了性能增强的潜在机理. 最后, 论述了导电聚合物在器件制备中亟待解决的问题和未来发展方向. 本工作讨论了导电聚合物薄膜形貌的重要性, 并展望了它们在下一代柔性电子器件中的广阔前景.

轴手性化合物是一类重要的手性化合物, 其中苯乙烯类轴手性化合物因其轴手性稳定性相对较差, 目前高效不对称合成的方法比较局限. 本工作以β-萘酚作为亲核试剂, 通过将金属铱催化不对称烯丙基取代与双键异构化串联, 实现了中心手性到轴手性的转移, 从而高效地合成了一系列β-萘酚衍生的苯乙烯类轴手性化合物.

表观遗传修饰是指在不改变DNA序列的情况下, 基因表达发生的可遗传变化. 5-羟甲基胞嘧啶(5-hydroxymethylcytosine, 5hmC)是继5-甲基胞嘧啶(5-methylcytosine, 5mC)后发现的表观遗传修饰, 被称为“第六种碱基”. 5hmC广泛分布于哺乳动物的组织和细胞中, 它的异常表达与肿瘤发生、发育性疾病和神经系统疾病密切相关. 由于5hmC的结构与5mC相似, 并且其丰度远远低于5mC, 传统方法难以实现对5hmC的准确和灵敏检测. 近年来, 科学家们结合新的修饰方法和信号放大策略, 发展了一系列超灵敏检测5hmC的新方法, 包括液相色谱串联质谱法、荧光法、电化学法、光电化学法、单碱基分辨率的测序法和单分子检测技术. 这些方法各自具有其独特优势, 有力推动了表观遗传学的发展. 本综述总结了5hmC检测方法的最新研究进展, 并对其面临的挑战和发展趋势做了展望.

作为一种精巧的DNA纳米机器, DNA步行器因其优异的可设计性及可编程性在众多研究领域中展示出强大的应用价值. 本工作通过将基于催化发夹组装的双足DNA步行器与DNA功能化的金纳米粒子(即球形核酸)组装相结合, 开发了一种具有时间依赖性的DNA步行器驱动球形核酸恒温有序组装的策略. 以单组分球形核酸组装体系为例, DNA步行器通过发夹催化组装反应驱动在球形核酸表面上随机行走并逐渐产生带有活性粘性末端的DNA杂交结构, 促使球形核酸表面粘性末端间的“键合”速率与其组装速率在时间尺度上保持同步, 从而得到面心立方(FCC)晶型的超晶格结构. 基于类似原理, 作者还构建了一种DNA步行器驱动的双组分球形核酸组装体系并以此得到氯化铯(CsCl)晶型的超晶格结构.

微/纳米材料因其尺度的微小而具有异于宏观材料的特殊性质, 在多个领域都有着丰富的应用. 近年来, 微流控技术因其微量、高效、高通量、微型化、集成化和自动化等独特的优势在微/纳米材料的合成中引起了广泛的关注. 本综述从微反应器的结构形式及反应方式两个角度进行分类, 介绍了微流控技术在无机材料、有机材料和复合材料中的具体应用, 并对该领域未来的主要发展趋势进行了展望. 微流控技术为微/纳米材料的合成提供了新的思路和方法, 在工业生产和学术研究中都蕴含着丰富的可能性和巨大的潜力.

环戊并二噻吩衍生物作为一类具有刚性平面的类芴骨架结构的分子, 其光电材料衍生物由于具有带隙低、电导率高和良好的电荷传输性能等优点在塑料电子领域有着广泛的应用. 同时由于其易于进行结构修饰, 能够方便、快捷地引入各种功能基团, 可拓展合成多种衍生物. 依据环戊并二噻吩上噻吩S原子的位置不同, 可以将其分为6种构造异构体. 在这些构造异构体中, 目前关于4H-环戊[2,1-b:3,4-b']二噻吩衍生物的研究报道较多. 作者对4H-环戊[2,1-b:3,4-b']二噻吩衍生物的合成、性质及其在有机太阳能电池(OSCs)、有机场效应晶体管(OFETs)、有机发光二极管(OLEDs)等领域的研究进展进行了全面综述, 并对其有机半导体的格子化学进行了展望.