环糊精是一类由吡喃葡萄糖单元构成的大环分子，能够通过包结作用与多种小分子、金属离子以及聚合物形成主-客体包结物，从而实现对客体分子理化性能的调控，被广泛用于制药、食品、化学、色谱、催化、生物技术、农业、化妆品、卫生、医学、纺织和环境等领域.然而，环糊精分子在众多应用领域不易操控，通过化学交联制备环糊精聚合物，形成以环糊精为主体的聚合物，则有望实现环糊精与交联基团的"集成"和"协同"作用，不但能有效解决环糊精分子的操控问题，而且能够赋予环糊精单分子所不具有的独特功能和理化性质，因此环糊精聚合物的设计合成及其应用吸引了广泛的研究兴趣.本综述介绍了环糊精聚合物领域的研究近况，对环糊精聚合物的种类按结构与性质进行了分类，系统介绍了各类环糊精聚合物的制备方法，重点介绍了近五年环糊精聚合物取得的新突破，并详细论述了各类环糊精聚合物在生物医药中的应用和其他领域的代表性应用，最后对环糊精聚合物作了简要总结和展望.

脱氧核糖核酸分子是一类重要的生物分子, 在生物医学领域之外, 该类分子还因为其所具有的独特的双螺旋结构以及长程输运能力, 在分子电子学领域也引起了研究者的极大兴趣. 本文综述了近年来基于纳米间隔电极对构筑分子结这一研究范式, 在构筑脱氧核糖核酸分子结以及研究后者的电输运性质等方面的研究进展. 依据研究者所采用的不同纳米间隔电极对构筑技术, 主要围绕裂结法和切割法两大类研究方法所展开. 前者主要包括扫描隧道显微镜裂结法、导电原子力显微镜法、机械可控裂结法, 后者则主要包括碳纳米管切割法、石墨烯切割法、硅纳米线切割法. 在梳理不同实验方法的发展脉络、比较不同实验方法的各自特点的基础上, 对一些具有代表性的关于脱氧核糖核酸分子结的研究工作进行了重点介绍, 探讨了脱氧核糖核酸分子结所具有的与常规小分子体系所不同的特殊电学性质, 同时对该领域的未来发展进行了展望.

以N-烷氧基邻苯二甲酰亚胺为底物, 利用光与铜共催化, 在蓝光照射下, 实现了远程C—H键不对称氰基化反应. 反应中涉及氧自由基的1,5-氢迁移过程, 结合铜催化自由基接力的策略, 以良好到优秀的对映选择性、单一的区域选择性得到了芳基取代的烷基醇类衍生物δ-位C—H键不对称氰基化产物. 该方法条件温和, 具有较好的官能团兼容性以及底物普适性, 为光学活性的δ-氰基醇类化合物的合成提供了高效方法.

共价有机框架（Covalent Organic Frameworks，COFs）是一类由有机结构单元通过共价键连接形成的多孔框架晶体材料，具有密度低、比表面积大和热稳定性高等特点，在分子吸附与分离、传感、催化、光电器件等领域存在着广阔的应用前景.近年来，基于其固有结构特点，二维COFs在能源领域中的应用潜力也逐渐引起了科学界的关注.本文主要综述了二维COFs材料在能源存储（锂离子电池、锂硫电池、超级电容器、燃料电池）和能源转化（水分解反应以及CO₂还原反应）等方面的研究进展，并对其研究前景进行了展望.

反式结构的钙钛矿太阳能电池由于其稳定性好、迟滞效应低等优点越来越受到人们的关注. 自2013年出现以来, 其光电转换效率从最初3.9%快速提升至21.5%. 然而, 反式钙钛矿太阳能电池的光电转化效率相比于传统正置结构钙钛矿太阳能电池依然存在差距, 同时其柔性及空气稳定性和大面积制备技术的开发仍是当前急需亟待解决的难题. 本文就反式钙钛矿太阳能电池载流子传输材料的选择、界面优化及柔性器件的发展等方面进行了系统的综述, 试图总结由结构和材料优化实现反式钙钛矿太阳能电池的高效率、高稳定性、大面积及柔性制备的普遍规律.

纳米孔单分子检测技术以其简便、快速、高通量及无需标记等特点, 应用于DNA及蛋白质测序, 更有望实现单分子动态构象变化的研究. Aerolysin(气单胞菌溶素)纳米孔道由于其特有的较长的β-桶限域区(β-barrel)及孔内壁丰富的带电荷氨基酸残基, 在单个寡聚核苷酸分子分析中展现出极高的灵敏性. 本设计利用dA₁₄-4-X, dA₁₄-11-X, dA₁₄-4-X-11-X (X=C, T, G)等单个寡聚核苷酸探针分子, 研究了Aerolysin的两个灵敏区域R1和R2, 探索了R1灵敏区域对单个碱基弱相互作用的差异, 实现区分单个碱基差异. 进一步实验证明, R1灵敏区域对单个碱基类型差异的灵敏区分不受R2灵敏区域被碱基A、C、T占位所影响. 然而, 当R2区域被碱基G占位时, 会使R1区域丧失对整个孔道电流的主导性. 本研究有助于理解Aerolysin对单个寡聚核苷酸分子的超灵敏测量机制.

太阳能驱动光催化反应降解污染物、制备化学燃料或其他高附加值产品是绿色化学和可再生能源研究的重要方向.近年来，在传统的金属氧化物半导体材料之外，金属卤化物钙钛矿类化合物凭借其优异的光电特性也被逐步应用于高效光催化反应中.这篇文章综述了以铅卤钙钛矿为主的金属卤化物钙钛矿材料近年来在光催化领域的研究进展，总结了金属卤化物钙钛矿材料在光（电）催化产氢、CO₂还原反应和有机物高附加值转化反应中的应用与反应机制及其关键挑战，最后展望了高效稳定的金属卤化物钙钛矿光催化剂的发展方向和前景.

分子尺度电子学通过构筑基于微尺度电极和单个分子或者少量分子聚集体的"电极-分子-电极"结，研究跨越分子的电荷输运性质.它将分子本征化学特性与器件构筑相结合，考察分子的理化特性与电荷输运的构效关系，揭示微尺度的量子输运动力学原理，并探索基于分子的功能电子器件.是一个集化学、物理学与微电子学为一体的交叉学科.总结整理了分子电子学近些年在器件制备、输运机理及应用方面部分有代表性的进展.

多糖是一类结构复杂的生物大分子，广泛分布于微生物、植物、动物等生物体中，参与众多重要的生命过程.然而，多糖研究一直受限于难以获得足量结构均一的多糖物质，这使得多糖的结构和功能研究及其相关的应用研究进展缓慢.近几十年来，随着糖合成技术的进步，糖的化学合成效率不断提高，人们开始关注复杂多糖的化学合成，并取得了一些进展.本文主要对多糖化学合成所涉及的糖基化方法、糖组装策略和代表性的合成工作进行综述，并对研究前景进行展望.

一氧化碳（CO）是一种内源性气体信使分子，具有广泛而复杂的生理学功能.CO分子的生理学效应与其浓度、位置和作用时间密切相关.而现有的一氧化碳供体普遍存在着稳定性较差，剂量难以把控，缺乏靶向性以及对正常细胞和组织器官具有潜在的毒副作用等问题，限制了其进一步的应用.随着纳米科学技术的迅速发展，国内外研究者们构建出一系列能够实现可控释放CO的多功能纳米材料，并将其用于生物医学领域.结合纳米材料自身独特的性能优势，分类介绍了多种内源性/外源性刺激响应型CO控释纳米材料，并概述了可控释放CO的纳米药物在抑制炎症反应、抗菌和肿瘤治疗等生物医学领域的应用，最后对CO控释纳米材料在生物医学领域面临的挑战和发展前景进行了总结和讨论.

炔烃的合成与转化一直是有机合成化学的一个重要研究内容. 其中, 炔丙位官能化是实现炔烃合成与转化的一个重要途径. 相对于经历阳离子中间体途径的炔丙位官能化反应, 自由基途径的炔丙位官能化反应在最近十年才得以发展, 且与前者也已形成互补之势. 该类炔丙基自由基既能够通过炔丙位的碳杂键断裂生成, 又可通过自由基对1,3-烯炔的加成生成. 同时, 由于炔丙基自由基存在自由基与炔烃的共轭结构, 使得该自由基既能够直接对金属物种加成参与炔丙位的官能化反应, 又能够异构成联烯自由基后对金属物种加成, 继而参与联烯化合物的合成. 此外, 炔丙基自由基还可以被进一步氧化成炔丙基阳离子后参与后续的有机转化. 本综述根据炔丙基自由基所参与的反应类型, 对近年来炔丙位自由基参与的有机反应进行了简要总结.

汉斯酯(Hantzsch Esters)在1881年被合成以来一直被用作还原剂参与加氢还原反应, 近年来科学家发现4-取代的汉斯酯可以发生碳碳键断裂而发生烷基迁移反应. 随后大量以4-取代的汉斯酯类化合物作为烷基化试剂的反应被报道出来, 科学家发现这类烷基化反应的历程主要是烷基自由基的迁移历程. 随着近年自由基化学的快速发展, 为这类新型烷基化试剂的应用发展提供了有力基础. 本文按照该烷基化试剂参与的反应类型分类, 进行简单介绍.

在手性分子中，轴手性化合物占据着非常重要的地位.从原子和步骤经济性方面考虑，利用不对称碳-氢官能团化反应构建轴手性化合物是最简洁高效的方法.随着过渡金属催化的不对称碳-氢键官能团化领域的逐步发展，利用该策略来构建轴手性联芳基化合物的研究成果也不断涌现.本文综述了通过过渡金属钯、铑和铱催化的不对称碳-氢键官能团化反应合成轴手性联芳基化合物的最新进展.此外，还介绍了利用这些方法合成多种轴手性配体及其催化的不对称反应，以及这些方法在天然产物合成中的应用.

过渡金属催化的烯丙基取代反应是一类重要且实用的有机化学反应, 可以立体选择性地高效构建碳-碳键和碳-杂键. 可见光氧化还原催化可以利用绿色清洁的可见光能源在较为温和的条件下产生自由基或者自由基离子等高反应活性的反应中间体, 被广泛地应用于有机合成中, 逐渐发展成为一种重要的合成工具. 鉴于烯丙基取代反应的重要性, 过渡金属与光氧化还原协同催化的烯丙基取代反应逐渐引起化学家的兴趣. 该协同催化的策略可以实现单一过渡金属催化难以实现的烯丙基取代反应, 反应的区域选择性和立体选择性也体现出不同的特点, 有望发展成为单一金属催化的烯丙基取代反应的重要补充. 本文综述了近年来不同过渡金属与可见光氧化还原协同催化的烯丙基取代反应的研究进展.

Smiles重排反应是有机合成中被广泛使用的人名反应之一, 是芳基化合物构建策略的一种独特方法. Smiles重排经历了近一个世纪的发展, 从传统的离子型Smiles反应、Truce-Smiles反应等, 发展到后期的自由基型Smiles重排, 这些进展极大地丰富了该反应在合成化学、材料化学等领域的应用. 近年来, 光催化氧化还原反应获得了广泛关注, 这一新颖催化模式高效利用光能, 能在温和的条件下产生自由基中间体, 实现了很多选择性反应. 过去的五年中, 化学家逐渐将这一催化模式应用到了Smiles重排反应中, 发展了一系列新颖、实用的合成方法. 本文对这些进展进行综述, 主要依据促进重排反应的自由基种类和成键类型进行分类.

手术线缝合和订皮钉固定是外科手术中修复组织损伤的常规方法，但是对于相对脆弱的软组织，使用组织粘合剂是代替常规组织修复的重要方法之一.尽管合成的组织粘合剂已经得到广泛应用，但是仍然存在一些缺点，例如湿润环境中粘合性差和潜在毒性等.纤维蛋白胶具有良好的止血性能，但是存在拉伸性和粘附性差、价格昂贵等缺点.仿生粘合剂作为组织粘附剂、止血剂或密封剂在临床手术中应用广泛.然而，在组织创伤的修复应用中，发展耐水粘附、具有生物相容性，多功能一体化的医用粘合剂是近年来研究的热点和难点.自从Messersmith课题组报道了受贻贝启发的多功能聚多巴胺涂层以来，含有酚羟基的材料由于其抗氧化、抗菌消炎等功效，被广泛地应用于医学、食品、化妆品和水处理等领域.仿贻贝水凝胶具有优异的组织粘附性、止血抑菌性、生物安全性和可塑性，是理想的医用粘合剂材料.概述了多酚-合成高分子水凝胶、多酚-生物大分子水凝胶、多酚-无机纳米材料复合水凝胶以及聚多巴胺纳米颗粒复合水凝胶在组织粘附、止血抑菌等方面的研究进展和在组织愈合中的应用探索.总结了多酚水凝胶作为医用组织粘附剂、止血剂、密封剂仍需解决的关键问题，并对此领域的发展趋势进行了展望，有助于推动仿贻贝水凝胶作为新兴生物粘合剂在医学领域中的应用.

酯的均相催化氢化是合成醇的重要方法，在精细化学品生产中有重要用途.用氢气还原酯是绿色、原子经济和可持续的化学转化方法.尽管仍然存在巨大的挑战，酯的均相催化氢化研究在过去十年里取得了令人瞩目的进展，出现了许多过渡金属催化剂，其中包括钌、锇、铱等贵金属催化剂，以及铁、钴和锰等丰产金属催化剂.金属催化剂中的配体也得到了极大的拓展，出现了包括二乙胺和吡啶等为骨架的系列三齿钳形配体，具有联吡啶和吡啶骨架的四齿配体，以及双胺、胺基膦、吡啶胺和胺卡宾等类型的双齿配体.酯均相催化氢化的效率也得到了显著的提高，催化氢化乙酸乙酯和苯甲酸乙酯等标准底物的转化数最高可达到90000.酯的不对称催化氢化合成手性伯醇也取得了突破，酮酸酯、消旋δ-羟基酯和α-芳基/烷基取代内酯的不对称催化氢化为光学活性手性二醇的合成提供了高效新方法.本论文主要从酯氢化中配体和催化剂的发展以及酯的不对称催化氢化两个方面综述酯的均相催化氢化近年来所取得的研究进展.

二氧化碳(CO₂)是一种理想的C1合成子. 利用其参与化学转化合成羧酸和含羰基杂环等具有高附加值的产品, 具有重要意义. 另一方面, 烯烃的双官能团化反应是有机合成化学中的一类重要反应, 可以将简单易得的烯烃快速高效地转化为结构多样性的重要化合物. 然而, 由于CO₂反应活性较低, 而且烯烃官能团化反应的选择性难以控制, CO₂参与的烯烃双官能团化反应具有较高的挑战性. 近年来, 自由基化学的蓬勃发展为该类反应的开发提供了新的策略, 实现了一些重要转化反应. 基于此, 从CO₂参与烯烃的氧-烷基化反应、碳羧基化反应、硅羧基化反应、硫羧基化反应以及双羧基化反应等反应入手, 全面总结和深入分析了最近几年CO₂参与的自由基型烯烃双官能团化反应进展; 在介绍上述进展的同时, 重点阐述了其可能经历的四类自由基化学历程. 最后对该领域的未来发展方向进行了展望, 希望为该领域的进一步发展提供一些思路.

利用交叉偶联放氢的方法, 实现了电化学一体池中苯硫酚类化合物与胺类化合物间N—S键的构筑, 高效地制备了一系列亚磺酰胺化合物. 实验结果证实, 该反应通过自由基路径生成的次磺酰胺, 以反应溶剂中微量的水为氧源, 进一步电催化氧化得到亚磺酰胺. 四正丁基碘化铵在反应中可起到电解质和中间体的双重作用.

我国废水排放总量较大，且废水中含有的多种有机污染物一直是人类生命健康的潜在威胁，因此对废水处理的研究必不可少，而理解废水中有机污染物的降解机理是处理各种废水的基础.本综述概述了国内外针对各种有机污染物降解机理的研究方法，主要包括实验手段和计算模拟两大类.实验手段中主要采用光谱分析技术检测有机污染物降解过程中生成的中间产物，进而推测有机污染物的降解路径.但是由于实验条件和实验方法的不同，对于同种物质的降解机理研究，不同的实验结果存在着争议.基于量子化学计算、定量构效关系模型（QSAR）、定量结构-生物降解性能关系模型（QSBR）、统计分子碎化模型（SMF）等计算模拟方法为有机污染物降解机理的研究提供了新的方法.将实验手段和计算模拟有机结合起来，可为有机污染物的降解机理研究提供参考和指导.

共轭微孔聚合物由于其高的比表面积、优良的物理化学稳定性、多样的合成方法以及沿分子骨架延伸的共轭结构等特点，近几年得到广泛关注和快速发展.本工作以1，3，5-三氟-2，4，6-三碘苯作为含氟单体与1，3，5-三乙炔基苯通过Sonogashira偶联反应聚合得到含氟共轭微孔聚合物F-CMP.通过把氟原子引入到共轭微孔聚合物骨架中，F-CMP显示出良好的疏水性能，与水的接触角达到145°.得益于良好的疏水性能和适宜的孔隙结构，相比于骨架结构相似的不含氟共轭微孔聚合物（H-CMP），F-CMP对油和有机溶剂的吸附量得到大幅提高，且显示出高的吸附速率和良好的吸附循环性.

报道了一类新颖的Fe(III)介导的形式上的非活性烯烃的氢炔化反应. 该反应利用Fe(acac)₃与苯硅烷反应能原位产生氢自由基的特性实现了氢自由基诱导的1,4-烯炔的分子内1,2-炔基迁移, 合成了一系列α-炔酮类化合物, 产率中等到良好. 基于实验结果及文献报道, 提出了可能的反应机理, 其涉及氢自由基加成、3-exo-dig环化(反鲍德温规则)和 C—C键的断裂重组等. 此外, 该反应具有良好的官能团兼容性, 如雌酮衍生的1,4-烯炔也能成功参与该反应.

设计合成了三种以（甲氧基）三苯胺为给体（Donor，D），苯环为共轭π桥，羰基（或双氰基乙烯基）为受体（Acceptor，A）的D-π-A-π-D型有机小分子空穴传输材料1-T、1-OT和1-OTCN.对三个化合物的热稳定性、光物理以及电化学性质进行表征，并将它们作为空穴传输材料运用至钙钛矿太阳能电池中，研究其光伏特性.实验结果表明，通过引入具有不同给（吸）电子能力的基团，可对材料的光电性质进行有效调控.基于小分子空穴传输材料1-T、1-OT和1-OTCN的非掺杂反向钙钛矿太阳能电池器件光电转化效率（PCE）分别为13.0%、14.4%以及16.8%.其中，基于甲氧基和双氰基修饰的1-OTCN电池器件，由于空穴传输层与钙钛矿界面发生更有效的电荷跃迁和收集，电荷复合较少，因此器件性能最佳，1-OTCN的疏水性质使得其对应器件效率和水氧稳定性均优于常用空穴传输材料PEDOT：PSS（PCE：13.0%）.

发展了一种高效的通过钯催化导向碳-氢键活化的策略在苯环上引入酯基官能团的方法.草酸单乙酯钾盐在过硫酸钾和碳酸银的协同作用下脱羧生成酯基自由基，然后酯基自由基加成到钯环上，最后经过还原消除的过程实现了2-苯氧基吡啶苯环的邻位酯基化.该反应为合成一系列水杨酸乙酯衍生物提供了一种切实有效的途径.

随着工业化和农业现代化的迅速发展，水污染问题逐渐成为人们关注的焦点.大量工业废水的随意排放造成水体污染，导致可利用的淡水资源十分匮乏.因此，如何低成本，安全、高效地处理工业废水，提高水资源的重复利用效率已经成为亟待解决的重要问题.近年来，基于表面活性剂的分离技术在工业和分析领域取得了突破性进展，其绿色环保和低能耗的特点为废水处理提供了理想的选择.介绍了基于表面活性剂的废水处理技术——胶束增强超滤、表面活性剂改性的固相吸附和基于表面活性剂液液相分离的提取技术的原理以及研究进展，旨在为研究人员提供参考，进一步推动污水处理技术的发展.

在四苯基甲烷外侧通过C=C双键引入四个N-甲基-4-苯基吡啶盐片段，合成了一个新的全共轭单体T-1.其在水中与2 equiv.的葫芦脲[8]结合，形成了新的高强荧光的超分子有机框架SOF-r-SPP.动态光散射实验表明，在T-1浓度为1.0和0.031 mmol/L时，SOF-r-SPP的流体力学直径分别为68和41 nm.粉末X-射线衍射实验揭示，SOF-r-SPP形成孔径为2.3 nm的三维金刚石型周期性结构.硝基苯衍生物能有效淬灭SOF-r-SPP的荧光.在17个研究的硝基苯类分子中，苦味酸的淬灭效率最高. SOF-r-SPP作为荧光传感器，对苦味酸的检测极限可以达到0.024 mmol/L.

芳香族卤代物是非常重要的合成砌块, 卤化反应是有机合成中最基本也是最重要的反应之一. 本工作利用2-(吡啶基)异丙基胺(PIP胺)作为双齿导向基团, 以LiCl作为卤素来源, 通过电化学阳极氧化的策略成功实现了钯催化的芳烃邻位C(sp ²)—H键的氯代反应. 此反应条件官能团耐受性强, 底物适用范围广, 同时能兼容噻吩等杂芳环类底物, 为合成(杂)芳基氯代物提供了一种简洁高效的方法. 该反应可以安全的放大到克级制备, 显示了潜在的工业应用前景. 通过连续的邻位碳氢键溴代和氯代反应还能得到高度复杂的2,5,6-三取代的苯甲酰胺类化合物.

半导体光生电荷分离是光催化过程中的关键步骤之一，其效率极大地影响了最终光催化性能.将TiO₂纳米片与石墨烯复合，能够促进TiO₂中光生电子和空穴的分离，从而提高其光催化活性.为了研究光生电荷的分离对TiO₂/石墨烯复合材料光催化性能的影响，通过调控TiO₂纳米片的尺寸来调节TiO₂/石墨烯复合材料中光生电荷分离的能力，然后研究其对TiO₂/石墨烯复合材料光催化性能的影响.合成了一系列不同厚度的TiO₂纳米片，将其与石墨烯复合，并通过光沉积负载Pt纳米颗粒作为助催化剂，用于光催化产氢.实验结果显示，随着TiO₂纳米片厚度减小，其与石墨烯形成的复合结构的光催化性能显著提高.这主要是由于TiO₂纳米片厚度减小时，光生电子沿厚度方向穿过TiO₂纳米片迁移到石墨烯的距离缩短，从而减少了光生电子在迁移过程中与空穴的复合；同时TiO₂纳米片厚度减小使其比表面积增大，使得TiO₂/石墨烯界面面积增大，从而使石墨烯更好地分离出TiO₂中的光生电子，有更多的光生电子到达石墨烯参与催化反应，提高TiO₂/石墨烯复合材料的光催化性能.此研究表明通过控制TiO₂纳米片的尺寸来调控TiO₂/石墨烯复合材料中光生电子和空穴的分离，是显著提高其光催化性能的有效途径.

采用水热法成功地合成了不同比例的双金属MOF-74-CoMn催化剂，并成功用于以CO为还原剂的选择性催化还原脱硝（CO-SCR）反应.实验结果表明，双金属MOF-74-CoMn催化剂的NO_x转化率普遍高于单金属MOF-74-Co催化剂，且反应温度窗口更宽，其中，MOF-74-Co1Mn2的NO_x转化率最高，在175~275 ℃的温度范围内接近100%.进而，通过X射线粉末衍射（XRD），热重分析（TGA），扫描电镜（SEM），N₂吸附/脱附，X-射线光电子光谱（XPS），氢气程序升温还原性能测试（H₂-TPR）和原位红外光谱（FTIR）技术对双金属MOF-74-CoMn催化剂进行了表征和分析，发现金属Co、Mn的协同作用可以促进不饱和金属位点和氧空位的形成，从而提高CO选择性催化还原反应（CO-SCR）的效率.

环二腺苷酸(c-di-AMP)是原核细胞中普遍存在的第二信使, 不仅能够有效调控细胞生长、离子转运、细胞壁代谢平衡等多种生理过程, 还能引发I型干扰素应答, 激发机体天然免疫反应. 本实验使用单个气单胞菌溶素(Aerolysin)纳米孔道蛋白构建的单分子界面, 对c-di-AMP进行单分子测量研究. 为提高Aerolysin纳米孔对带负电小分子化合物的测量灵敏度, 本实验利用LiCl为支持电解质, 有效屏蔽Aerolysin孔口表面负电荷, 减小c-di-AMP与Aerolysin纳米孔之间的静电排斥, 从而显著增强了Aerolysin纳米孔道对单个c-di-AMP分子的检测能力. 实验结果显示, 在90 mV电压下, 每分钟在LiCl中获得的有效穿孔事件的数量最高可达同条件KCl支持电解质的30倍, 且有效穿孔事件占总体事件的比例在不同电压下提升了7~11倍. 进一步表明, 使用LiCl支持电解质, 可有效增强Aerolysin孔道对带负电小分子化合物的测量灵敏度. 因此, 本研究实现了Aerolysin纳米孔道对单个环二核苷酸的高灵敏免标记检测, 有望为单分子水平上阐明新型免疫干扰机制提供新的分析方法.

OH自由基作为大气氧化性的重要衡量指标，其去除途径仍无法完全准确地被量化，OH自由基总反应性作为描述OH自由基总去除能力和大气氧化性的重要参数，是OH自由基收支闭合分析的关键参数.OH自由基活性高、寿命短，其反应活性的准确测量具有挑战性.本综述总结了OH自由基总反应性的实地测量方法，并对移动注射-激光诱导荧光法、闪光光解-激光诱导荧光法、化学离子质谱法和相对反应活性法四种方法的测量原理、仪器架构等进行了系统阐述，综合分析认为闪光光解-激光诱导荧光法是目前OH自由基总反应性测量技术的发展方向.同时进一步总结了OH自由基总反应性在城市、森林和郊区等大气环境下的化学行为等，并对研究难点和可能的重点研究方向进行了探讨.

采用密度泛函理论和周期平板模型相结合的方法针对Co（111）表面上乙醇脱氢反应的反应机理进行了细致的研究，同时，对反应过程中涉及到的各个物种在表面上不同吸附位（顶位（top），桥位（bridge），三重空穴位（fcc和hcp））的吸附模型进行了结构优化以及相关能量的计算，确定了各物种的最佳吸附位点.研究结果表明，CH₃CH₂OH在Co（111）表面的脱氢反应可具体描述为三条反应路径：反应路径I为CH₃CH₂OH逐步脱氢经由中间体CH₃CHO，最终生成CH₄和CO的反应；反应路径Ⅱ为CH₃CH₂OH脱氢产生的CH₃CH₂O基和CH₃CHO相互作用通过CH₃COOH分子最终生成CH₄和CO₂的反应；反应路径Ⅲ为CH₃CH₂O基和CH₃CO基作用生成CH₃COOC₂H₅的过程，其中，反应路径I为最优路径（CH₃CH₂OH→CH₃CH₂O→CH₃CHO→CH₃CO→CH₃+CO→CH₂→CH→CH₄+CO+C+H），该反应路径中的CH₃CH₂O基脱氢生成CH₃CHO为速控步骤，反应能垒为1.61 eV.

灯盏花甲素(apigenin-7-O-β-D-glucuronide, 1)和乙素(scutellarin, scutellarein-7-O-β-D-glucuronide, 2)是灯盏花素(breviscapine)中的两种主要黄酮苷成分, 具有抗氧化、抗肿瘤和治疗老年痴呆等生理活性; 大波斯菊苷(apigetrin, 3)、车前子苷(plantaginin, 4)、apigenin 7-O-β-D-xylopyranoside (5)、apigenin 7-O-α-L-rhamnopyranoside (6)等黄酮-7-O-糖苷也具有相似的结构和生理活性. 本工作针对黄酮苷元(芹菜素7和野黄芩素8)溶解度差、7位羟基酸性强而亲核性较弱以及糖醛酸糖基化给体反应活性较弱的问题, 综合利用使苷元有效增溶的保护基策略、金(I)催化的糖苷化方法和后期糖醛酸氧化策略, 高效构建了黄酮-7-O-葡萄糖醛酸结构, 并经统一的保护基脱除完成了灯盏花甲素(1) (36%)和乙素(2) (7%)的合成. 采用相似的策略, 从苷元出发分别以4~7步完成了天然黄酮-7-O-糖苷3~6的合成.

N-酰亚甲基-2-吡啶酮是一类非常重要的结构单元, 广泛存在于天然产物和其它具有生物活性的化合物中. 其合成通常是通过2-羟基吡啶与相应的亲电试剂发生分子间亲核取代反应. 然而, 由于2-羟基吡啶的双亲核特性, 这一方法往往面临着N/O化学选择性难以控制的问题. 报道了一例钯催化三组分烯丙基取代反应, 化学专一性地合成难以构建的大位阻N-酰亚甲基-2-吡啶酮衍生物, 收率最高可达98%, 未见有O-烷基化副产物的生成. 该反应可以在克级规模下进行, 依然取得98%的收率. 本方法所得到的N-酰亚甲基-2-吡啶酮产物经过简单转化, 可方便地制得含吡啶酮结构的非天然氨基酸类化合物. 实验结果显示, 该三组分反应是经过一个串联的亲核取代和烯丙基取代反应而专一性地合成N-酰亚甲基-2-吡啶酮衍生物.

铝离子电池因其材料成本低、大倍率性能优异和循环寿命超长等优势，而被认为在大规模静态储能应用中具有广阔前景.目前的铝离子电池大部分采用离子液体、尿素和熔融盐等液态电解液，其在实际工程化应用当中存在电解液渗漏的风险.相对而言，全固态电池则可以避免电解液渗漏的问题，还具有因去除隔膜和简化封装所带来的电池整体能量密度提升的优点.但是，目前领域内少有关于全固态铝离子电池的研究.基于此，采用溶液浇筑法，以冠醚作为添加剂和配位基团、以聚乙二醇（PEO）作为基底，制备出无定型结构的聚合物固态铝离子电解质.其中，冠醚不仅作为配位基团与铝离子进行配位提高铝离子的稳定性，而且作为相容性高的添加剂降低聚合物结晶度，从而提高固态电解质的离子电导率.测试表明，制备出的18-6/PEO/Al（CF₃SO₃）₃体系聚合物固态铝离子电解质是非晶态为主的晶态与非晶态共存的薄膜，且具备很高的离子电导率（室温，5.5×10^-6 S/cm；100℃高温，1.86×10^-3 S/cm）和较宽的电化学稳定窗口（0~3 V），这为全固态铝离子电池的研发奠定了基础.

通过Suzuki反应、胺醛缩合两步反应合成了开链的枝状的含联苯胺基片段的有机染料分子.利用核磁氢谱和碳谱、红外光谱、高分辨质谱和元素分析等手段表征了产物的分子结构，结合X-ray单晶结构分析、核磁氢谱分析、紫外-可见吸收光谱的系统研究发现，目标分子C1和C3存在分子间氢键作用.荧光发射光谱证实了只有目标分子C3能在非质子性溶剂中发生激发态分子间质子转移（Excited-state Intermolecular Proton Transfer，ESPT）反应，且随着溶液浓度的增大，C3发生ESPT反应的能力增强.在固态下同样可以发生ESPT反应.

针对光催化过程中的低光利用率和低催化效率，采用光化学还原法将Ag纳米颗粒均匀修饰在BaTiO₃纳米压电材料表面，制备了x mol/L-Ag/BaTiO₃（x=0.01、0.02、0.04，x为Ag的浓度）等离激元压电光催化剂.研究了压电光催化过程中的反应机理及等离激元颗粒负载的浓度对光催化剂性能的影响.研究结果显示，0.02 mol/L-Ag/BaTiO₃在全光谱光辐照和超声激发的压电场的辅助下，在75 min内可降解91%的罗丹明B，将降解效率提升了21%，证实了纳米复合结构中压电势对表面等离激元光催化活性的重要影响.催化性能的提升源于压电效应和表面等离子体共振效应的协同作用.Ag纳米颗粒的等离子体共振效应（LSPR），使光吸收范围从紫外光区扩大至可见光波段.超声驱动可使BaTiO₃纳米压电体发生形变而于表面产生压电电荷，压电势的存在进一步增强了LSPR诱导的光生载流子分离，促进羟基自由基的生成，加速有机染料的降解.本工作将BaTiO₃的压电效应引入等离子体光催化中，可推广到其他材料和催化系统中，为环境净化提供一种有效的技术.

RNA与蛋白质相互作用是生物体进行生命活动的基础，光活化核苷酸引发的共价交联是研究其相互作用的有效手段.对其机理的研究有助于理解并调控交联的位点及氨基酸，因此探测关键的中间体来揭示机理很有必要.本工作选择光活化核苷酸4-硫代尿嘧啶（4-TU）和色氨酸（TrpH）为模型体系，通过激光闪光光解技术探测瞬态中间体并由此揭示机理.实验发现4-TU三重态与TrpH发生电子转移反应，瞬态吸收光谱上观察到4-TU^·-及TrpH^·+，以及TrpH^·+脱质子生成的Trp^·.通过测量4-TU三重态衰减动力学得到电子转移反应的速率常数为2.88×10⁹ L·mol^-1·s^-1，并研究了pH值对反应的影响.电子转移驱动力ΔG为-0.15 eV，是能量有利的过程.结果表明电子转移反应是光致共价交联过程中关键的第一步反应，引发了后续的质子转移及自由基交联过程.