沉淀方式对氧化还原共沉淀制备Ru/CeO2 氨合成催化剂结构与性能的影响

doi:10.6023/A1107121

化学学报 ›› 2012, Vol. 70 ›› Issue (02): 137-142.DOI: 10.6023/A1107121 上一篇下一篇

研究论文

沉淀方式对氧化还原共沉淀制备Ru/CeO₂ 氨合成催化剂结构与性能的影响

林建新, 张留明, 倪军, 王榕, 魏可镁

福州大学化肥催化剂国家工程研究中心福州 350002

投稿日期:2011-06-28 修回日期:2011-09-26 发布日期:2012-02-25
通讯作者: 林建新 E-mail:lin3jx@fzu.edu.cn
基金资助:
中国石油科技创新基金研究(No.2010D-5006-0502)和国家科技支撑计划(No.2007BAE08B02)资助项目.

Effect of Redox Co-precipitation Methods on Structure and Catalytic Activity of Ru/CeO₂ Catalysts for Ammonia Synthesis

Lin Jianxin, Zhang Liuming, Ni Jun, Wang Rong, Wei Kemei

National Engineering Research Center of Chemical Fertilizer Catalyst, Fuzhou University, Fuzhou 350002

Received:2011-06-28 Revised:2011-09-26 Published:2012-02-25
Supported by:
Project supported by Innovation Fund of China National Petroleum Corporation (No.2010D-5006-0502) and National Science and Technology Support Program of China (No.2007BAE08B02).

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摘要/Abstract

采用氧化还原共沉淀法制备了Ru/CeO₂ 氨合成催化剂, 并运用N₂ 物理吸附、X 射线衍射(XRD)、场发射扫描电镜(FE-SEM)、CO 吸附和H₂ 程序升温还原(H₂-TPR)等技术对其进行了表征, 考察了沉淀时反应液的并流、反加、正加对所制备的 Ru/CeO₂ 催化剂氨合成性能的影响. 结果表明, 不同沉淀方式所得到的催化剂, 催化剂的表面织构和金属钌的分散度都存在明显的差别, 最终影响了催化剂的氨合成活性, 其中采用反加法制备的催化剂上钌的分散度(45.6%)和还原性最好, 比表面积最大(120 m²/g), 因而催化活性最高, 在10 MPa, 10000 h^-1, 425 ℃反应时, 出口NH₃ 浓度达到12.6%.

关键词: 氧化还原共沉淀法, 氨合成, 二氧化铈, 钌

The Ru/CeO₂ catalyst was prepared by redox co-precipitation methods, including normal precipitation, reverse precipitation and parallel flow precipitation. The obtained catalysts were characterized by N₂ physisorption, X-ray diffraction (XRD), H₂ temperature-programmed reduction (H₂-TPR), CO chemisorption, and field-emission scanning electron microscopy (FE-SEM). The obvious difference of Ru dispersion and surface texture exist in the catalysts prepared by different methods. The activity test showed that the ammonia synthesis activity of the Ru/CeO₂ catalyst prepared by reverse precipitation was 12.6% at 10 MPa, 10000 h^-1, and 425 ℃, which was much higher than those obtained by other methods. Such a high catalytic attributes to three facts: the easier reduction, the much higher dispersion of Ru (45.6%) and bigger surface area (120 m²/g).

Key words: redox co-precipitation, ammonia synthesis, cerium dioxide, ruthenium

引用此文

林建新, 张留明, 倪军, 王榕, 魏可镁. 沉淀方式对氧化还原共沉淀制备Ru/CeO₂ 氨合成催化剂结构与性能的影响[J]. 化学学报, 2012, 70(02): 137-142.

Lin Jianxin, Zhang Liuming, Ni Jun, Wang Rong, Wei Kemei. Effect of Redox Co-precipitation Methods on Structure and Catalytic Activity of Ru/CeO₂ Catalysts for Ammonia Synthesis[J]. Acta Chimica Sinica, 2012, 70(02): 137-142.

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