12-磷钨杂多酸根柱撑水滑石合成及催化脂肪酸甲酯环氧化

doi:10.6023/A1108261

化学学报 ›› 2012, Vol. 70 ›› Issue (05): 544-550 .DOI: 10.6023/A1108261 下一篇

研究论文

12-磷钨杂多酸根柱撑水滑石合成及催化脂肪酸甲酯环氧化

李小磊, 蒋平平, 卢云, 张伟杰, 董玉明

江南大学化学与材料工程学院无锡 214122

投稿日期:2011-08-26 修回日期:2011-11-10 发布日期:2011-11-25
通讯作者: 蒋平平 E-mail:ppjiang@jiangnan.edu.cn
基金资助:
国家自然科学基金(Nos. 20771046, 20903048)和江苏省产学研联合创新基金(No. BY2010118)资助项目.

Synthesis of Hydrotalcite-like Compounds Intercalated by 12- Phosphorus Tungsten Heteropoly Acid and Catalytic Performance on the Epoxidation of Fatty Acid Methyl Esters

Li Xiaolei, Jiang Pingping, Lu Yun, Zhang Weijie, Dong Yuming

School of Chemical and Material Engineering, Jiangnan University, Wuxi 214122, Jiangsu

Received:2011-08-26 Revised:2011-11-10 Published:2011-11-25
Supported by:
Project supported by the National Natural Science Foundation of China (Nos. 20771046 and 20903048) and the Academy and Research Institutes (BY2010118) in Jiangsu Province of China.

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摘要/Abstract

研究了一种可用于脂肪酸甲酯环氧化的类水滑石催化剂. 采用共沉淀法合成类水滑石[Mg_1-xAl_x(OH)₂]^x+-(NO^3-)_x·mH₂O, 通过离子交换法制备出一种新的柱撑水滑石[Mg_1-x²⁺Al_x³⁺(OH)₂]^x+[PW₁₂O₄₀]_x/3^3- ·mH₂O化合物, 并由XRD,FT-IR, Raman, ICP和UV-Vis 进行了表征. 用制备的类水滑石应用于无羧酸环境下的催化脂肪酸甲酯环氧化反应, 结果表明, 柱撑水滑石较插层前转化率和选择性都有了明显的提高. 考察了反应温度、反应时间、催化剂重复使用等因素对环氧化反应的影响, 在60 ℃时反应16 h, 转化率和选择性分别达到56.1%和59.4%, 催化剂使用4 次后重复使用率仍高于90%. 对催化剂催化环氧化的机理进行了初步的探讨.

关键词: 柱撑水滑石, 离子交换法, 环氧化, 脂肪酸甲酯

A kind of effective hydrotalcite-like catalysts which can be used in the epoxidation of fatty acid methyl esters were exploited in this work. The hydrotalcite-like compounds were synthesized by using the coprecipitation method, and then a novel pillared-hydrotalcite was obtained through ion-exchange method. Then, the catalyst activity was tested by epoxidation of fatty acid methyl esters without carboxylic acid, and the results indicate that pillared-hydrotalcite shows better catalytic performance. The effects of reaction time, temperature and catalyst reusability on the epoxidation of fatty acid methyl esters were discussed in detail. The conversion and selectivity of epoxy products reach 56.1% and 59.4% respectively at 60 ℃ for 16 h. After recycling 4 times, the recycle utility rate was still over 90%. Finally, the mechanism of interaction between the catalyst and oxidant was investigated.

Key words: pillared hydrotalcite-like compound, ion-exchange, epoxidation, fatty acid methyl esters

引用此文

李小磊, 蒋平平, 卢云, 张伟杰, 董玉明. 12-磷钨杂多酸根柱撑水滑石合成及催化脂肪酸甲酯环氧化[J]. 化学学报, 2012, 70(05): 544-550 .

Li Xiaolei, Jiang Pingping, Lu Yun, Zhang Weijie, Dong Yuming. Synthesis of Hydrotalcite-like Compounds Intercalated by 12- Phosphorus Tungsten Heteropoly Acid and Catalytic Performance on the Epoxidation of Fatty Acid Methyl Esters[J]. Acta Chimica Sinica, 2012, 70(05): 544-550 .

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12-磷钨杂多酸根柱撑水滑石合成及催化脂肪酸甲酯环氧化

Synthesis of Hydrotalcite-like Compounds Intercalated by 12- Phosphorus Tungsten Heteropoly Acid and Catalytic Performance on the Epoxidation of Fatty Acid Methyl Esters

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