化学学报 ›› 2007, Vol. 65 ›› Issue (19): 2103-2108. 上一篇 下一篇
研究论文
尹强, 廖菊芳, 王崇太, 李玉光*
YIN Qiang; LIAO Ju-Fang; WANG Chong-Tai; LI Yu-Guang*
以杂多酸 H3PW12O40 (PW12)与正硅酸乙酯(TEOS)混合溶胶, 采用胶晶模板法结合煅烧去除模板工艺, 成功地制备了PW12/SiO2物质的量比在1/10~1/40之间的三维有序大孔(3DOM) PW12-SiO2催化剂. 经SEM, N2吸附, XRD和FTIR等研究表明, PW12含量较低的样品, 大孔结构三维规整性十分好. 在410 ℃氧化分解胶晶的条件下, PW12基本保持一级Keggin结构. PW12在样品中以分子簇或微晶存在, 其大小随含量增加而增大. PW12高含量时, 其含氧键的FTIR振动与纯PW12的基本一致, 但低含量时含氧键振动有一定偏移, 显示PW12/SiO2相互作用较显著. 样品酸性随杂多酸含量增加而增加, 但PW12/SiO2物质的量比超过1/30时酸性便减小, 呈火山型曲线变化规律. 对1-十二烯烷基化反应的催化活性随PW12/SiO2物质的量比的变化与酸性变化有相同的规律. 但所有样品的催化反应活性均远高于纯PW12, 并且有良好的重复使用性能, 使用4次后仍保持新鲜催化剂活性的78%.