CuO/SiO2催化剂上1,4-丁二醇脱氢和顺丁烯二酸二甲酯加氢耦合反应过程

摘要/Abstract

以CuO/SiO₂为催化剂, 在常压固定床反应器上实现了1,4-丁二醇脱氢反应与顺丁烯二酸二甲酯加氢反应的耦合, 制备一种重要的精细化学品γ-丁内酯. 和传统的反应过程相比, 耦合反应提高了顺丁烯二酸二甲酯加氢和1,4-丁二醇脱氢活性. 在优选的反应条件下, 原料的转化率可达100%, γ-丁内酯的选择性可达98%. CuO的最佳负载量为w＝21%附近, 和单层分散阈值计算结果基本符合. XRD与TPR表征结果与单层分散阈值计算结果综合表明: 催化剂的活性组分为高分散的Cu⁰, 负载量过高使得催化剂聚集态铜晶体的比例和粒度都大大增加.

关键词: 1,4-丁二醇, 顺丁烯二酸二甲酯, γ-丁内酯, 耦合反应, CuO/SiO₂

The coupling process of dehydrogenation of 1,4-butanediol and hydrogenation of dimethyl maleate over CuO/SiO₂ catalysts to produce one important fine chemical γ-butyrolactone was carried out in a continuous fixed bed reactor under atmospheric pressure. Compared to the conventional reaction process, the activities of catalysts for hydrogenation of dimethyl maleate and dehydrogenation of 1,4-butanediol were enhanced through the coupling process. Under optimum reaction conditions, the conversion of 1,4-butanediol and dimethyl maleate reached 100%, and the selectivity of γ-butyrolactone was 98%. The results of XRD and TPR indicated that the optimized loading weight of CuO was about w＝21%, which is in accordance with the monolayer dispersion threshold value. The active sites were Cu⁰, the proportion of congregated CuO were increased dramatically as CuO loading weight was higher than 21%.

Key words: 1,4-butanediol, dimethyl maleate, γ-butyrolactone, coupling process, CuO/SiO₂

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沈伟, 杨新艳, 黄静静, 沈江, 杜俊明, 徐华龙. CuO/SiO₂催化剂上1,4-丁二醇脱氢和顺丁烯二酸二甲酯加氢耦合反应过程[J]. 化学学报, 2007, 65(7): 625-630.

SHEN Wei; YANG Xin-Yan; HUANG Jing-Jing; SHEN Jiang; DU Jun-Ming; XU Hua-Long*. Coupling Process of Dehydrogenation of 1,4-Butanediol and Hydrogenation of Dimethyl Maleate over CuO/SiO₂ Catalysts[J]. Acta Chimica Sinica, 2007, 65(7): 625-630.

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