SBA-15负载钒氧化物催化剂上甲烷选择氧化反应

化学学报 ›› 2004, Vol. 62 ›› Issue (18): 1738-1744. 上一篇下一篇

研究论文

SBA-15负载钒氧化物催化剂上甲烷选择氧化反应

汪晓星, 林宝敏, 杨薇, 郭倩, 张庆红, 王野

厦门大学化学系固体表面物理化学国家重点实验室, 厦门, 361005

投稿日期:2004-04-01 修回日期:2004-08-09 发布日期:2014-02-17
通讯作者: 王野,E-mail:yewang@jingxian.xmu.edu.cn;Fax:0592-2183047. E-mail:yewang@jingxian.xmu.edu.cn
基金资助:
国家自然科学基金(Nos.20021002,20273054)、国家重点基础研究发展规划项目(No.G1999022408)和教育部留学回国启动基金资助项目.

SBA-15 Supported Vanadium Oxide Catalyst for Selective Oxidation of Methane

WANG Xiao-Xing, LIN Bao-Min, YANG Wei, GUO Qian, ZHANG Qing-Hong, WANG Ye

State Key Laboratory of Physical Chemistry of Solid Surfaces, Department of Chemistry, Xiamen University, Xiamen 361005

Received:2004-04-01 Revised:2004-08-09 Published:2014-02-17

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摘要/Abstract

对SBA-15负载的钒、钼、钨氧化物催化的甲烷选择氧化反应性能进行了比较,发现VO_x/SBA-15催化剂优于MoOx/SBA-15和WOx/SBA-15催化剂.针对钒氧化物催化剂,考察了不同钒源、不同载体以及少量P元素的添加对催化性能的影响,结果表明以SBA-15为载体的催化剂的性能好于MCM-41和Cab-O-Sil为载体的催化剂;与V₂O₅,VO(C₂O₄)相比,NH₄VO₃是制备性能良好的VO_x/SBA-15的钒源;在VO_x/SBA-15中,添加少量P元素后,HCHO的选择性有一定程度的提高.XRD,N₂物理吸附、UN-Raman和H₂-TPR表征结果表明,负载量低于3 wt%时,钒组分可能主要以高分散的单核的VO_x物种存在,我们推测该物种对甲烷选择氧化制甲醛起关键作用.

关键词: SBA-15, 钒氧化物, 甲烷选择氧化, 甲醛

The VO_x/SBA-15 has been found to be a better catalyst for the selective oxidation of methane to formaldehyde than SBA-15-supported Mo and W oxides. The influences of catalyst support and vanadium source on catalytic performances have been studied. The results show that SBA-15 is a better support than MCM-41 and Cab-O-Sil, and the catalyst with NH₄VO₃ as the precursor exhibits higher performances. The addition of phosphorus has been found to enhance slightly the selectivity to HCHO. Characterizations by XRD, N₂ physical adsorption, Raman spectroscopy and H₂-TPR suggest that the supported VO_x species with loading amounts lower than 3 wt% be highly dispersed (probably as monomer) and contribute to the selective oxidation of methane to formaldehyde.

Key words: SBA-15, vanadium oxide, selective oxidation of methane, formaldehyde

引用此文

汪晓星, 林宝敏, 杨薇, 郭倩, 张庆红, 王野. SBA-15负载钒氧化物催化剂上甲烷选择氧化反应[J]. 化学学报, 2004, 62(18): 1738-1744.

WANG Xiao-Xing, LIN Bao-Min, YANG Wei, GUO Qian, ZHANG Qing-Hong, WANG Ye. SBA-15 Supported Vanadium Oxide Catalyst for Selective Oxidation of Methane[J]. Acta Chimica Sinica, 2004, 62(18): 1738-1744.

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