锕系单分子磁体研究进展

doi:10.6023/A22110471

化学学报 ›› 2023, Vol. 81 ›› Issue (3): 264-274.DOI: 10.6023/A22110471 上一篇下一篇

综述

锕系单分子磁体研究进展

刘康, 郭燕, 于吉攀^*(), 石伟群^*()

中国科学院高能物理研究所北京 100049

投稿日期:2022-11-23 发布日期:2023-01-28

作者简介:

刘康, 2016年6月毕业于湖北大学化学化工学院, 获理学学士学位; 2021年12月毕业于中国科学院高能物理研究所, 获理学博士学位; 2022年1月至今中国科学院高能物理研究所博士后. 目前主要研究方向: 低价锕系化学.

郭燕, 博士, 讲师. 2008年获宁夏大学学士学位; 2012年获宁夏大学硕士学位; 2020年获西北大学博士学位; 2020年9月加入宁夏大学化学化工学院从事教学科研工作; 2022年2月至今在中国科学院高能物理研究所从事博士后研究. 目前主要研究方向: 低价金属配合物的合成及磁性研究.

于吉攀, 副研究员. 2008年获江苏师范大学学士学位; 2011年获南开大学硕士学位; 2014年获清华大学博士学位; 2014年7月至2016年7月清华大学化学系博士后; 2016年7月加入中国科学院高能物理研究所核能放射化学实验室. 目前主要研究方向: 锕系元素化学.

石伟群, 研究员, 国家杰出青年科学基金获得者, 长期致力于核燃料循环化学与锕系元素化学相关基础研究, 在JACS、Angew. Chem、Chem、CCS Chem.、Nat. Commun.、Adv. Mater.、Environ. Sci. Technol.等国际知名期刊发表SCI 论文300余篇, 成果被国内外同行广泛关注和引用, 文章总引1万余次, H因子55 (Google Scholar). 分别担任期刊《Chinese Chemical Letters》、《Journal of Nuclear Fuel Cycle and Waste Technology》和《Journal of Nuclear Science and Technology》的编委与国际顾问编委, 中文期刊《核化学与放射化学》编委. 现为中国化学会核化学与放射化学专业委员会委员、中国核学会锕系物理与化学分会副理事长、中国有色金属学会熔盐化学与技术专业委员会副主任委员、中国核学会核化工分会理事兼副秘书长.

基金资助:
国家自然科学基金(22176191); 国家自然科学基金(21925603)

Research Progress of Actinide Single Molecule Magnets

Kang Liu, Yan Guo, Jipan Yu(), Weiqun Shi()

Institute of High Energy Physics, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049

Received:2022-11-23 Published:2023-01-28
Contact: *E-mail: yujipan@ihep.ac.cn; shiwq@ihep.ac.cn
About author:
^†These two authors contributed equally to this work.
Supported by:
National Natural Science Foundation of China(22176191); National Natural Science Foundation of China(21925603)

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摘要/Abstract

单分子磁体是一类由单个分子组成的磁性材料, 其磁性起源于单个分子的磁矩, 有望在超高密度存储、量子计算机、自旋电子学等领域得到应用. 由于锕系元素极大的旋轨耦合效应及5f轨道的延展性, 锕系单分子磁体越来越受到人们的关注, 期待未来磁学性能甚至能超越过渡及镧系金属. 然而, 目前对于锕系单分子磁体的弛豫机理及慢磁行为的影响因素仍尚未明确. 本综述总结了近10多年以来报道的锕系单分子磁体, 发现有效能垒的实验值和理论值极不相符, 一定程度限制了锕系单分子磁体的发展. 最后, 对未来的锕系单分子磁体研究方向进行了展望.

关键词: 锕系元素化学, 单分子磁体, 磁化率, 慢磁弛豫

Single molecule magnets is a kind of magnetic materials composed of a single molecule. Its magnetism stems from the magnetic moment of a single molecule. It is expected to be applied in ultra-high density storage, quantum computer, spintronics and other fields. Actinide single molecule magnets have attracted more and more attention due to the great spin-orbit coupling effect of actinides and large radial extension of 5f electrons, and demonstrate promise for exceeding the magnetism performance of transition metal and lanthanide complexes. However, the relaxation mechanism of actinide single molecule magnets and the factors of slow magnetic behavior remain unclear. In this review, the reported actinide single molecule magnets in the last ten years are summarized. It is found that the experimental values of blocking barrier are absolutely inconsistent with the theoretical values, which limited the development of actinide single molecule magnets to some extent. Finally, the future research directions of actinide single molecule magnets are prospected.

Key words: actinide chemistry, single molecule magnets, magnetic susceptibility, slow magnetic relaxation

引用此文

刘康, 郭燕, 于吉攀, 石伟群. 锕系单分子磁体研究进展[J]. 化学学报, 2023, 81(3): 264-274.

Kang Liu, Yan Guo, Jipan Yu, Weiqun Shi. Research Progress of Actinide Single Molecule Magnets[J]. Acta Chimica Sinica, 2023, 81(3): 264-274.

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图/表 24

图1. 化合物1的分子结构(a)及温度依赖下的实部χ'和虚部χ"交流磁化率信号图(0 Oe (b)和1000 Oe (c))[25]

Figure 1. The structure of complex 1 (a) and temperature-dependent in-phase χ' and out-of-phase χ" ac susceptibility signals for 1 (0 Oe (b) and 1000 Oe (c))[25]. Copyright 2009, American Chemical Society

图2. 化合物2的分子结构(a)及两种弛豫过程(A和B)的阿伦尼乌斯曲线(b) [26]

图3. 化合物3的分子结构(a)及Cole-Cole曲线(100 Oe外场下) (b)[29]

图4. 化合物5~7的分子结构[31?-33]

Figure 4. The structures of complexes 5~7[31?-33]

图5. 化合物8F (a)和9F (b)的分子结构[34]

图6. 化合物10结构(a)和ln τ与T?1关系图(1000 Oe) (b)[35]

图7. 化合物11~13的分子结构[36]

Figure 7. The structures of complexes 11~13[36]

图8. 化合物14, 15的分子结构(a和b)及单晶结构图(c和d)[37]

图9. 化合物16的结构(a)及磁滞回线(1.8 K) (b)[38]

图10. 化合物17的结构(a)及磁滞曲线(b)[39]

图11. 化合物18和19的结构[40]

Figure 11. The structures of the complexes 18 and 19[40]

图12. 化合物20和21的结构[41]

Figure 12. The structures of the complexes 20 and 21[41]

图13. 化合物22的结构(a)及χT-T曲线图(原点为实验值, 红线为拟合曲线, 灰线为“从头算”计算曲线) (b)[42]

Figure 13. The structure of the complex 22 (a) and χT-T plot (experimental (symbols), fitted (red line) and ab initio calculated (grey line)) (b)[42]. Copyright 2019, Wiley-VCH Verlag GmbH & Co. KGaA, Weinheim

图14. 化合物23的结构(a)及log τ与T ?1关系图(500 Oe) (b)[43]

图15. 化合物24的结构及合成路线[44]

Figure 15. The structure and synthesis of the complex 24 [44]

图16. 化合物25的结构[45]

Figure 16. The structure of the complex 25[45]

图17. 化合物26的结构[46]

Figure 17. The structure of complex 26[46]

图18. 化合物27~30的结构[47-48]

Figure 18. The structures of complexes 27~30[47-48]

图19. 化合物31~33的结构[49]

Figure 19. The structures of the complexes 31~33[49]

图20. 化合物34和35的结构[50]

Figure 20. The structures of the complexes 34 and 35[50]

年份	化合物	对称性	H_dc/Oe	(ΔE/k_B)/K	τ₀/s	参考文献
2009	U(Ph₂BPz₂)₃ (1)	D₃_h	1000	28.8	1×10⁻⁹	[25]
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2014	U(Bc^Me)₃ (9F)	C₃_h	750	46		[34]
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2013	U[(N(SiMe₃)₂]₃ (12)	C₃_v	2000	29	1.0×10⁻¹¹	[36]
2013	[U(BIPM^TMS)(I)₂(THF)] (13)	C₁	2000	23	2.9×10⁻⁷	[36]
2014	[K(18c6)][U(OSi(O^tBu)₃)₄] (14)	T_d	0	26	2.6×10⁻⁷	[37]
2014	[K(18c6)][U(N(SiMe₃)₂)₄] (15)	T_d	0	23	2.2×10⁻⁸	[37]
2014	[U(N(SiMe₂^tBu)₂)₃] (16)	D₃_h	600	21.4	3.1×10⁻⁸	[38]
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2019	[(η⁵-C₅ⁱPr₅)₂U][B(C₆F₅)₄] (19)	C₁				[40]
2019	[(η⁵-Cpⁱ^-Pr4)₂UI] (20)	C₂_v				[41]
2019	[(η⁵-Cpⁱ^-Pr4)₂U][B(C₆F₅)₄] (21)	C₂_v				[41]
2019	[U^III{SiMe₂NPh}₃-tacn)(OPPh₃)] (22)	C₃	2000	25.1	7.8×10⁻⁷	[42]
2020	[(BDI)U(ODipp)₂] (23)	C₂_v	500	20.8	3.39×10⁻⁷	[43]
2022	[(η⁵-C₅ⁱPr₅)₂U][K(2.2.2-cryptand)] (24)	C₁	0	20	1.1×10⁻⁷	[44]
2011	[U(BIPM^TMS)(I)₂(μ²-η⁶:η⁶-C₆H₅CH₃)] (25)	C₂_v				[45]
2012	[{[UO₂(salen)]}₂Mn(Py)₃}₆] (26)	C₁	0	142	3.0×10⁻¹²	[46]
2014	{[UO₂(salen)(py)][Mn(py)₄](NO₃)]}_n (27)	C₂_v	0	134	3.1×10⁻¹¹	[47]
2014	UMn₂TPA (29)	C₂_v	0	81	5.0×10⁻¹⁰	[48]
2015	UFe₂TPA (31)	C₂_v	0	53.9	3.4×10⁻⁹	[49]
2015	UFe₂BPPA (32)	C₂_v	0	9.0	7.82×10⁻⁶	[49]
2015	UNi₂BPPA (33)	C₂_v	0	27.4	2.4×10⁻⁶	[49]
2017	UCo₂BPPA (35)	C₂_v	1500	30.5	2.9×10⁻⁹	[50]

年份	化合物	对称性	H_dc/Oe	(ΔE/k_B)/K	τ₀/s	参考文献
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2011	[U(Tp^Me2)₂(bipy)][I] (6)	C₂	500	26.2	1.4×10⁻⁷	[33]
2014	[U(Tp^Me2)₂(bipy)] (7)	C₂	500	32.5	4.68×10⁻⁸	[32]
2014	U(Bc^Me)₃ (9F)	C₃_h	750	46		[34]
2015	[U(O)(Tren^TIPS)] (10)	C₃_v	1000	21.5	2.6×10⁻⁷	[35]
2013	[UI₃(THF)₄] (11)	C₂_v	2000	19	6.4×10⁻⁷	[36]
2013	U[(N(SiMe₃)₂]₃ (12)	C₃_v	2000	29	1.0×10⁻¹¹	[36]
2013	[U(BIPM^TMS)(I)₂(THF)] (13)	C₁	2000	23	2.9×10⁻⁷	[36]
2014	[K(18c6)][U(OSi(O^tBu)₃)₄] (14)	T_d	0	26	2.6×10⁻⁷	[37]
2014	[K(18c6)][U(N(SiMe₃)₂)₄] (15)	T_d	0	23	2.2×10⁻⁸	[37]
2014	[U(N(SiMe₂^tBu)₂)₃] (16)	D₃_h	600	21.4	3.1×10⁻⁸	[38]
2015	[{(SiMe₂NPh)₃-tacn}U^IV(η²-N₂Ph₂^·)] (17)	C₁	2500	17.6		[39]
2019	[(η⁵-C₅ⁱPr₅)₂UI] (18)	C₁				[40]
2019	[(η⁵-C₅ⁱPr₅)₂U][B(C₆F₅)₄] (19)	C₁				[40]
2019	[(η⁵-Cpⁱ^-Pr4)₂UI] (20)	C₂_v				[41]
2019	[(η⁵-Cpⁱ^-Pr4)₂U][B(C₆F₅)₄] (21)	C₂_v				[41]
2019	[U^III{SiMe₂NPh}₃-tacn)(OPPh₃)] (22)	C₃	2000	25.1	7.8×10⁻⁷	[42]
2020	[(BDI)U(ODipp)₂] (23)	C₂_v	500	20.8	3.39×10⁻⁷	[43]
2022	[(η⁵-C₅ⁱPr₅)₂U][K(2.2.2-cryptand)] (24)	C₁	0	20	1.1×10⁻⁷	[44]
2011	[U(BIPM^TMS)(I)₂(μ²-η⁶:η⁶-C₆H₅CH₃)] (25)	C₂_v				[45]
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2014	UMn₂TPA (29)	C₂_v	0	81	5.0×10⁻¹⁰	[48]
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2017	UCo₂BPPA (35)	C₂_v	1500	30.5	2.9×10⁻⁹	[50]

表1. 铀单分子磁体的磁性参数

Table 1. Magnetic parameters of uranium single molecule magnets

表1. 铀单分子磁体的磁性参数

Table 1. Magnetic parameters of uranium single molecule magnets

图21. 化合物36的结构及超交换相互作用[53]

图22. 化合物37的结构及磁滞回线[54]

图23. 化合物38的结构(a)及log τ与T ?1关系图(0 Oe) (b)[55]

参考文献 63

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锕系单分子磁体研究进展

Research Progress of Actinide Single Molecule Magnets

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