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2025 , Vol. 83 >Issue 11: 1356 - 1362

DOI: https://doi.org/10.6023/A25050166

研究论文

N-取代基对萘二酰亚胺基配位聚合物光致变色性能的调控作用

  • 张士民 a ,
  • 郝朋飞 , b, * ,
  • 于炜玉 b ,
  • 朱慧慧 b ,
  • 杨海英 a ,
  • 沈俊菊 b ,
  • 付云龙 , b, *
展开
  • a 运城学院应用化学系 运城 044000
  • b 山西师范大学化学与材料科学学院 太原 030031

收稿日期: 2025-05-14

  网络出版日期: 2025-06-30

基金资助

国家自然科学基金(21171110)

山西省科技厅项目(20210302123324)

山西省科技厅项目(201901D111275)

收起

The Modulation Effect of N-Substituents on Photochromic Properties of Naphthalenediimide-based Coordination Polymers

  • Zhang Shimin a ,
  • Hao Pengfei , b, * ,
  • Yu Weiyu b ,
  • Zhu Huihui b ,
  • Yang Haiying a ,
  • Shen Junju b ,
  • Fu Yunlong , b, *
Expand
  • a Department of Applied Chemistry, Yuncheng University, Yuncheng 044000, China
  • b School of Chemical and Material Science, Shanxi Normal University, Taiyuan 030031, China
*E-mail: ,

Received date: 2025-05-14

  Online published: 2025-06-30

Supported by

National Natural Science Foundation of China(21171110)

Natural Science Foundation of Science and Technology Agency of Shanxi Province(20210302123324)

Natural Science Foundation of Science and Technology Agency of Shanxi Province(201901D111275)

Fold

摘要

采用溶剂热法, 将N,N-二-(3-吡啶基)-1,4,5,8-萘二酰亚胺(3-DPNDI)/N,N-二-(3-吡啶酰胺基)-1,4,5,8-萘二酰亚胺(3-PANDI)、1,4-萘二羧酸(1,4-H2NDA)和硝酸镉进行组装, 获得两例新型萘二酰亚胺(NDI)基配位聚合物(CPs), [Cd(3-DPNDI)(1,4-HNDA)(FA)]•DMF (1)和[Cd(3-PANDI)2(1,4-HNDA)2]•2DMF•2H2O (2)(FA: 甲酸根, DMF: N,N-二甲基甲酰胺). 采用单晶X-射线衍射(SCXRD)、粉末X-射线衍射(PXRD)、热重(TGA)、紫外-可见吸收光谱(UV-Vis)和电子顺磁共振(EPR)等表征手段对1和2的单晶结构以及光致变色性能进行了详细的研究. 在约365 nm汞(Hg)灯照射下, 1在5 s内呈现由黄色到深棕色的颜色变化, 2在15 s内展现橙色到棕色的颜色转变, 二者的饱和时间均为30 min. 尽管2相对于1具有更短的电子转移通道(孤对电子-π相互作用: 1中的0.3471 nm和0.3650 nm相对于2中的0.3113 nm和0.3375 nm; π-π相互作用: 1中的0.3678 nm、0.3741 nm和0.3758 nm相对于2中的0.3550 nm和0.3725 nm), 然而1的光致变色性能优于2, 这主要归因于2中较强的电荷转移(CT)降低了电子受体接受电子的能力, 进而抑制了电子转移(ET)进程. 本研究体现了N-取代基对电子给受体间界面关系、分子间CT、光诱导分子间ET和光致变色性能的微妙调控作用, 为开发具有可控光致变色性能的配位聚合物提供了新思路.

关键词： 1,4,5,8-萘二酰亚胺; 配位聚合物; 光致变色; 电子转移; 电荷转移

本文引用格式

张士民 , 郝朋飞 , 于炜玉 , 朱慧慧 , 杨海英 , 沈俊菊 , 付云龙 . N-取代基对萘二酰亚胺基配位聚合物光致变色性能的调控作用[J]. 化学学报, 2025 , 83(11) : 1356 -1362 . DOI: 10.6023/A25050166

Abstract

In recent years, although the photochromic properties of photochromic coordination polymers (PCCPs) has been greatly improved, the regulation of photochromic performance still face tremendous challenges. Here, two photoresponsive 1,4,5,8-naphthalenediimide (NDI)-based coordination polymers (CPs), [Cd(3-DPNDI)(1,4-HNDA)(FA)]•DMF (1) and [Cd(3-PANDI)2(1,4-HNDA)2]•2DMF•2H2O (2) (FA=formate, DMF=dimethyl formamide), have been designed (based on modulation effect of N-substituents) and obtained by assembly of N,N'-bis-(3-pyridyl)-1,4,5,8-naphthalenediimide (3-DPNDI)/N,N'-bis-(3-pyridinamide)-1,4,5,8-naphthalenediimide (3-PANDI), 1,4-naphthalene dicarboxylic acid (1,4-H2NDA) and cadmium nitrate tetrahydrate (Cd(NO3)2•4H2O), respectively. The structures and photochromic properties of 1 and 2 have been detailedly investigated by single crystal X-ray diffraction (SCXRD), powder X-ray diffraction (PXRD), thermogravimetry (TGA), Fourier transform infrared (FT-IR) spectra, UV-Vis absorption spectroscopy (UV-vis), kinetics curves and electron paramagnetic resonance (EPR). Interestingly, although 1 and 2 have the same two-dimension (2D) framework, they exhibit completely different photochromic behaviors. Upon exposure to ca. 365 nm Hg lamp, 1 displays a prominent color change from yellow to brown within 5 s, while 2 shows a color transformation from orange to brown within 15 s, both of which saturation time is 30 min. This phenomenon indicates that 1 has more excellent photochromic properties compared with 2. To investigate the reason, the interface relationship was analyzed carefully. Although 2 has a shorter electron transfer pathway (lone pair-π interactions: 0.3471 nm and 0.3650 nm in 1 vs. 0.3113 nm and 0.3375 nm in 2; π-π interactions: 0.3678 nm, 0.3741 nm and 0.3758 nm in 1 vs. 0.3550 nm and 0.3725 nm in 2), the photochromic performance of 1 is superior to that of 2, which is mainly ascribed to the stronger charge transfer (CT) in 2 leading to the decrease of electron-accepting ability of electron acceptors and thereby inhibits the electron transfer (ET) process. This study demonstrates the subtle modulating effect of N-substituents on the interfacial relationship between electron donors and electon acceptors, intermolecular CT, photoinduced intermolecular ET and photochromic properties, which provides a new idea for the devel- opment of coordination polymers with controllable photochromic properties. Meanwhile, this work provides an effective strategy for the regulation of photochromic properties

Key words： 1,4,5,8-naphthalenediimide; coordination polymers; photochromic property; electron transfer; charge transfer

1 引言

光致变色材料是一类重要的光响应智能材料, 可以在光刺激下(一个方向或两个方向)发生两种颜色状态之间的可逆转变[1]. 1867年, Fritsche首次报道了光致变色现象, 自此揭开了光致变色材料研究的序幕. 目前, 光致变色材料主要分为无机、有机和无机-有机杂化光致变色材料三类[2]. 其中无机-有机杂化光致变色材料不仅可以展现出无机和有机组分的优势, 而且可以通过协同效应拓展新的性能. 因此, 无机-有机杂化光致变色材料被广泛应用于光催化、智能窗、防伪、显示、装饰、传感和荧光开关等领域[3-14]. 2007年, 郭国聪团队[15]采用原位合成法将甲基紫罗碱引入氯铋酸盐体系合成了一例具有光致变色性能的无机-有机杂化材料. 此后, 国内外许多课题组均开展了关于紫罗碱基光致变色材料的深入研究. 2010年, Saha团队[16]开展了溶液体系下1,4,5,8-萘二酰亚胺衍生物(NDIs)与不同阴离子之间电子转移(ET)和电荷转移(CT)行为的研究. 在此基础上, 2014年, Shinmyozu课题组[17]开展了NDIs基光致变色材料的研究工作. 2021年, 我们课题组[18]最早进行了苯二酰亚胺(PMDs)基配位聚合物光致变色性能的研究工作. 2022年, 我们课题组[19]利用PMDs基有机配体, 合成了一例Eu基配位聚合物, 展现出优异的光响应性能. 2023年, 我们课题组[20]将氨基酸引入PMDs侧链合成了一个有机配体, 将其与金属Zn进行组装合成了一例具有双功能光/电致变色的配位聚合物. 研究表明, ET型光致变色体系中电子给受能力匹配和界面关系匹配(即电子给体与电子受体的相对位置关系)是获得高性能光致变色材料的决定性因素. 因此, 如何实现电子给受能力和界面关系的匹配是一个重要的话题. 对于电子给受能力的匹配, 我们和其他课题组已经进行了深入的研究[21-25], 并得出了“强-强匹配”和“弱-弱匹配”的规律(即强电子给体与强电子受体的组合以及弱电子给体和中等强度电子受体的组合). 同时, 科研工作者也提出了一系列用于调控电子给受体间界面关系的有效策略, 包括但不限于尺寸效应[19]、位置异构[26]、引入不同的卤素[27]、金属[28]、芳香羧酸[29]和富电子溶剂[30]等. 然而, 如何有效调节电子给受体间界面关系进而实现光致变色性能的调控仍是一个巨大的挑战.
芳香二酰亚胺衍生物[31](ADIs)是一类经典的电子受体, 其具有优异的氧化还原活性, 因其在超分子化学领域的应用引起了人们的广泛关注. 另外, ADIs主要包括PMDs、NDIs和苝二酰亚胺(PDIs). 其中NDIs因其在光电子器件以及电致发光器件等领域的应用受到了人们的重视[32]. 更重要的是, 其作为良好的电子受体具有以下两方面的优势[33-34]: 第一, N-位点可以通过简单的有机合成进行调控, 从而实现电子受体接受能力的有效调变; 第二, 大的π-共轭体系的存在, 易于富电子组分产生弱相互作用(氢键、孤对电子-π以及π-π相互作用), 进而为调控界面关系提供了可能. 因此, NDIs是构筑ET型光致变色配位聚合物的理想候选者.
基于以上考虑, 在前期研究的基础上[35], 将具有不同N-取代基的N,N-二-(3-吡啶基)-1,4,5,8-萘二酰亚胺(3-DPNDI)和N,N-二-(3-吡啶酰胺基)-1,4,5,8-萘二酰亚胺(3-PANDI)分别和1,4-萘二羧酸(1,4-H2NDA)、硝酸镉(Cd(NO3)2•4H2O)进行组装, 制备了两例新型NDI基二维(2D)光致变色配位聚合物(CPs)(图1), [Cd(3-DPNDI)-(1,4-HNDA)(FA)]•DMF (1)和[Cd(3-PANDI)2(1,4- HNDA)2]•2DMF•2H2O (2) (FA: 甲酸根, DMF: N,N-二甲基甲酰胺). 两例化合物表现出具有不同光响应速率和颜色对比度的光致变色性能, 主要归因于电子给受体间不同的界面关系. 本研究体现了N-取代基对界面关系、分子间CT、光诱导分子间ET和光致变色性能的微妙调控作用.
图1 N-取代基对界面关系调控作用示意图

Figure 1 Schematic diagram of the modulation effect of N-substituents on interfacial contacts

2 结果与讨论

2.1 配合物1和2的晶体结构分析

配合物1结晶于三斜晶系P-1空间群. 如图2(a)所示, 不对称单元包括一个晶体学独立的Cd2+阳离子, 两个半个3-DPNDI分子, 一个部分去质子的1,4-HNDC−, 一个甲酸根(FA−)离子和一个晶格N,N-二甲基甲酰胺(DMF)分子. FA分子由DMF分解产生, 这与文献报道的一致[36]. 图2(b)是金属离子的配位环境, Cd2+阳离子采取六配位, 呈现八面体构型, 其中两个N原子来自于两个3-DPNDI配体, 两个O原子来自于一个1,4-HNDC−, 另外两个O原子来自于两个FA− (FA−呈现桥连配位模式). 图2(c)是3-DPNDI配体的配位模式. 辅助配体的配位模式如图2(d)所示, 呈现单端去质子的螯合配位模式. Cd—O距离为0.2222(3)~0.2700(3) nm, 在文献报道的Cd—O键长范围内[37]. Cd—N距离为0.2263(4)~0.2331(4) nm. 如图2(e)所示, 两个Cd2+阳离子与配体形成[Cd2O6N4]构筑单元, [Cd2O6N4]进一步通过3-DPNDI配体连接形成二维(2D)层状结构, 单端去质子的1,4-HNDC−占据了轴向位置, 阻止了结构向三维(3D)骨架扩展. 如图2(f)所示, 相邻的层进一步通过弱相互作用(孤对电子-π相互作用: 0.3471 nm和0.3650 nm, π-π相互作用: 0.3678 nm、0.3741 nm和0.3758 nm)连接形成3D超分子网络.
图2 配合物1的晶体结构. (a)非对称结构基元图; (b)金属离子的配位模式; (c) 3-DPNDI分子的配位模式; (d)辅助配体的配位模式; (e) 2D层状结构; (f) 3D超分子网络

Figure 2 The crystal structure of 1. (a) The asymmetric structure; (b) The coordination mode of metal ions; (c) The coordination mode of 3-DPNDI; (d) The coordination mode of auxiliary ligand; (e) The 2D layer; (f) The 3D supermolecular network

配合物2在三斜晶系P-1空间群中结晶. 如图3(a) 所示, 非对称结构单元由半个晶体学独立的Cd2+阳离子, 两个半个3-PANDI, 一个单端去质子的1,4-HNDC−, 一个晶格水分子和一个晶格DMF分子组成. 图3(a)的内插图是Cd2+离子的配位环境, 其采取六配位模式, 呈现八面体构型, 四个N原子来源于四个3-PANDI分子, 两个O原子来源于两个1,4-HNDC−. Cd—O键长为0.2268(2) nm, Cd—N键长在0.2370(3)~0.2387(3) nm范围内. 配体的配位模式如图3(b)所示. 图3(c)是辅助配体的配位模式, 其呈现单齿配位模式. 如图3(d)所示, 金属和配体形成[CdN4O2]构筑单元, 构筑单元通过3-PANDI连接形成2D层状结构. 如图3(e)所示, 相邻的层进一步通过分子间的弱相互作用(孤对电子-π相互作用: 0.3113 nm和0.3375 nm, π-π相互作用: 0.3550 nm和0.3725 nm)形成3D超分子网络.
图3 配合物2的晶体结构. (a)非对称结构基元图(内插图: 金属离子的配位环境); (b) 3-PANDI分子的配位模式; (c)辅助配体的配位模式; (d) 2D 层状结构; (e) 3D超分子网络

Figure 3 The crystal structure of 2. (a) The asymmetric structure (insert: the coordination environment of metal ions); (b) The coordination mode of 3-PANDI; (c) The coordination mode of auxiliary ligand; (d) The 2D layer; (e) The 3D supermolecular network

2.2 粉末X-射线衍射(PXRD)和热重分析(TGA)

如图S1(支持信息)所示, 配合物1和2的实验粉末X-射线衍射谱与模拟谱基本一致, 表明所合成的单晶样品为纯相, 并且不含杂质, 为进一步的性能研究提供了良好的前提条件. 另外, 配合物的热稳定性能是影响其应用的关键因素, 因此我们对配合物1和2的热稳定性进行了研究. 具体热重参数设置如下: N2气氛, 流量100 cm3•min−1, 升温速率10 ℃•min−1, 温度范围30~800 ℃. 如图S2(支持信息)所示, 配合物1和2均呈现较高的热稳定性, 同时二者具有相似的分解模式. 配合物1在235 ℃前可以稳定存在, 在235~291 ℃温度范围内失重9.2%, 主要归因于游离DMF分子的失去(理论值: 8.43%), 进一步加热会引起骨架的坍塌. 化合物2在30~137 ℃的温度范围内具有优异的热稳定性, 随着温度的升高, TG曲线显示出明显的失重, 失重主要归因于游离水和DMF的释放(实验值: 10.01%, 理论值: 10.05%), 进一步升高温度, 会引起骨架的破坏.

2.3 紫外-可见吸收光谱(UV-vis)及电子顺磁共振分析(EPR)

在300 W, 约365 nm汞(Hg)灯照射下, 配合物1和2呈现出完全不同的光响应速率. 配合物1在5 s内呈现肉眼可识别的颜色变化, 由最初的金黄色变为棕色(标记为1P), 饱和时间为30 min. 而配合物2在光照15 s内才能呈现肉眼可识别的颜色转变, 由橙色转变为棕色(标记为2P), 饱和时间为30 min. 从肉眼可识别的变色速率来看, 配合物1具有更为优异的光致变色性能. 如图4所示, 我们利用一级反应动力学方程ln[(A0－A)/(At－A)]=kt, 进一步评估配合物1和2的光响应速率, 式中A0代表光照前, 配合物的吸光度; A代表光照至饱和后, 配合物的吸光度; At代表某一时刻配合物的吸光度; k代表速率常数. 配合物1和2的光致变色行为均符合具有两个阶段的一级动力学方程, 这表明光致变色首先发生在晶体表面(配合物1: 604 nm, k1=0.018 s−1, k2=0.0026 s−1; 配合物2: 609 nm, k1=0.0046 s−1, k2=0.0022 s−1), 随后发生在晶体内部(配合物1: 780 nm, k1=0.015 s−1, k2=0.0022 s−1; 配合物2: 791 nm, k1=0.0046 s−1, k2=0.0016 s−1). 另外从图中可以发现, 配合物1基于604 nm和780 nm的动力学曲线的k值均大于配合物2基于609 nm和791 nm的动力学曲线的k值, 进一步表明配合物1具有更优异的光响应速率和光敏性.
图4 动力学曲线. (a)基于604 nm吸收峰, 配合物1的动力学曲线; (b)基于609 nm吸收峰, 配合物2的动力学曲线; (c)基于780 nm吸收峰, 配合物1的动力学曲线; (d)基于791 nm吸收峰, 配合物2的动力学曲线

Figure 4 The kinetics curves. (a) The kinetics of 1 (based on absorption peak at 604 nm); (b) The kinetics of 2 (based on absorption peak at 609 nm); (c) The kinetics of 1 (based on absorption peak at 780 nm); (d) The kinetics of 2 (based on absorption peak at 791 nm)

另外, 1P和2P可以在室温下稳定, 同时, 可以通过加热的方式实现褪色, 这可以通过自由基信号的降低证实(图S3, 支持信息). 另外, 褪色过程中结构保持稳定(图S1, 支持信息). 为了进一步研究配合物1和2的光致变色行为, 分别收集了二者的紫外-可见吸收数据. 如图5(a)和5(b)所示, 光照前, 紫外-可见吸收光谱上出现了微弱的吸收带, 表明配合物1和2对光具有优异的响应性能. 光照后, 配合物1在604 nm、704 nm和780 nm处的吸收带明显增强, 随着光照时间的延长, 吸收强度进一步增加, 直至饱和, 吸收强度基本保持不变. 同样的, 光照后, 配合物2在609 nm、701 nm和791 nm处的吸收带明显增强. 这些特征吸收峰与已报道的[NDI]•−自由基的吸收基本一致[16]. 因此配合物1和2的光致变色性能可能归因于自由基的产生. 为进一步确定光致变色机理, 分别测试了配合物1和2光照前后的PXRD(图S1, 支持信息)和傅里叶变换红外光谱(FT-IR)(图S4, 支持信息), 发现光照前后PXRD和FT-IR谱基本保持不变, 排除了光分解或者光异构化的可能性. 因此, 我们推断配合物1和2的光致变色行为归因于电子转移并伴随着[NDI]•−自由基的产生. 为进一步验证我们的设想, 我们对配合物1和2进行了电子顺磁共振(EPR)测试. 如图5(c)和5(d)所示, 光照前, 配合物1和2分别在g=2.002和g=2.001处存在微弱的自由基信号. 光照后, 自由基信号显著增强, 进一步表明二者具有良好的光敏性. 综上, 配合物1和2的光致变色行为归因于电子转移并伴随着[NDI]•−自由基的产生.
图5 紫外-可见吸收光谱和电子顺磁共振谱. (a)配合物1的紫外-可见吸收光谱(内插图: 配合物1的光致变色行为); (b)配合物2的紫外-可见吸收光谱(内插图: 配合物2的光致变色行为); (c)配合物1和1P的电子顺磁共振谱; (d)配合物2和2P的电子顺磁共振谱

Figure 5 UV-vis and EPR pattern (a) UV-vis absorption spectra of 1 (insert: photochromic behaviors of 1); (b) UV-vis absorption spectra of 2 (insert: photochromic behaviors of 2); (c) EPR spectra of 1 and 1P; (d) EPR spectra of 2 and 2P

2.4 界面关系分析

Cd2+离子作为连接电子给体和电子受体的桥梁, 为电子给受体间特定界面关系(图6)的形成起到了至关重要的作用. 同时, Cd2+离子具有d10电子构型, 不会产生d-d跃迁, 从而呈现无色状态, 有利于提升光致变色前后的颜色对比度. 从光响应速率和紫外-可见吸收光谱的吸收强度来看, 与配合物2相比, 配合物1具有更优异的光致变色性能. 为了深入分析产生这种差异的原因, 我们对二者的界面关系进行了详细的分析. 通常来讲, 光致变色性能受电子给体的给电子能力、电子受体的接受电子能力和界面关系三方面影响. 为了尽可能减少变量, 于是我们在两个配合物中引入了具有相同给电子能力的电子给体(即1,4-H2NDA). 同时在两个晶体结构中, 1,4-H2NDA均呈现单端去质子化, 这进一步保证了电子给体具有相同的给电子能力. 因此, 光致变色性能取决于电子受体的接受能力和界面关系, 然而电子接受能力不仅受到侧链的影响, 同时也会受到界面关系的影响. 综上, 光致变色性能与界面关系密切相关. 图6是配合物1和2的界面关系图, 我们从图中可以发现, 配合物1的孤对电子-π相互作用为0.3471 nm和0.3650 nm, π-π相互作用为0.3678 nm、0.3741 nm和0.3758 nm. 而配合物2的孤对电子-π相互作用为0.3113 nm和0.3375 nm, π-π相互作用0.3550 nm和0.3725 nm. 按电子转移理论来看, 配合物2具有更短的电子转移通道, 配合物2的光致变色性能应该更优异, 但事实恰恰相反. 因此, 我们不得不考率电荷转移对电子转移的抑制[38]. 由于配合物2具有更短的电子转移通道, 易于形成CT复合物, 从而降低电子受体接受电子的能力, 这一点可以通过紫外可见吸收光谱(400~600 nm的吸收主要归因于CT作用[39])和光学带隙(即配合物2的光学带隙明显红移, 图S5, 支持信息)进行说明. 综上, 配合物1的光致变色性能优于配合物2的主要原因是配合物2中较强的弱相互作用引起了较强的CT作用, 因此进一步抑制了电子转移进程[38].
图6 界面关系图. (a)配合物1的界面关系图; (b)配合物2的界面关系图

Figure 6 The interfacial contacts. (a) The interfacial contacts of 1; (b) The interfacial contacts of 2

3 结论

将具有不同N-取代基的电子受体(3-DPNDI/ 3-PANDI)、电子给体(1,4-H2NDA)分别和Cd2+离子进行组装, 获得两例新型NDI基配位聚合物[Cd(3-DPNDI)(1,4-HNDA)(FA)]•DMF (1)和[Cd(3-PANDI)2(1,4-HNDA)2]•2DMF•2H2O (2). 配合物1和2具有完全不同的光响应性能, 配合物1在光照5 s内发生由黄色到棕色的颜色转变, 配合物2在15 s内呈现由橙色到棕色的颜色变化, 主要归因于不同电子受体的引入形成了有明显差异的电子给受体间界面关系. 本研究体现了N-取代基对分子间CT、分子间ET和光致变色性能的微妙调变作用, 为后续构建具有可控光致变色性能的配位聚合物提供了一个有效的策略.

4 实验部分

4.1 配合物1的合成

[Cd(3-DPNDI)(1,4-HNDA)(FA)]•DMF (1): 取3-DPNDI (0.021 g, 0.05 mmol)、1,4-H2NDA (0.022 g, 0.1 mmol)、Cd(NO3)2•4H2O (0.03 g, 0.1 mmol)、DMF (4 mL)和H2O (2 mL)于烧杯中, 利用六联磁力搅拌器搅拌约10 min, 随后将混合溶液转移至具有聚四氟乙烯内衬的不锈钢反应釜中, 在95 ℃下反应4 d. 取出反应釜, 冷却至室温后开釜. 经抽滤、洗涤和干燥, 获得黄色棒状晶体(配合物1), 产率为43%(基于DPNDI). IR (KBr) ν: 3433(s), 1724(s), 1674(s), 1568(s), 1488(w), 1423(m), 1350(s), 1257(s), 1189(w), 1151(w), 1051(w), 982(w), 870(m), 821(m), 733(m), 696(w), 646(w), 571(w) cm−1. Anal. calcd for C40H27CdN5O11: C 55.47, H 3.14, N 8.09; found C 55.56, H 3.20, N 8.13.

4.2 配合物2的合成

[Cd(3-PANDI)2(1,4-HNDA)2]•2DMF•2H2O (2)[40]: 称取3-PANDI (0.015 g, 0.03 mmol)、Cd(NO3)2•4H2O (0.008 g, 0.025 mmol)、1,4-H2NDA (0.008g, 0.04 mmol)溶于DMA/H2O (5 mL, 3∶2)的混合溶剂中, 然后室温下搅拌5 min后, 转移至15 mL玻璃瓶中, 盖好瓶盖, 95 ℃下反应12 h. 经过抽滤, 洗涤, 干燥, 即可得到浅橙色片状晶体(配合物2), 产率为52%(基于3-PANDI). IR (KBr) ν: 3423(s), 3207(w), 2920(w), 1706(s), 1634(m), 1595(m), 1479(m), 1380(s), 1297(m), 1237(s), 1176(s), 1116(m), 1032(m), 966(m), 911(m), 784(s), 756(s), 707(m), 630(m), 552(s) cm−1. Anal. calcd for C41H30Cd0.5- N7O12: C 56.62, H 3.45, N 11.27; found C 56.55, H 3.39, N 11.31.
仪器、药品、晶体测试方法以及晶体学参数详见支持信息, CCDC号: 2450223~2450224.
(Cheng, B.)

参考文献

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(于炜玉, 硕士论文,山西师范大学, 太原, 2022.)

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