化学学报 ›› 2023, Vol. 81 ›› Issue (6): 669-680.DOI: 10.6023/A23040146 上一篇 下一篇
所属专题： 庆祝《化学学报》创刊90周年合辑
综述
郑奉斌a,b, 王琨a,b, 林田b,c, 王英龙a,*(
), 李国栋b,d,*(), 唐智勇b,d,*()
投稿日期:2023-04-20
发布日期:2023-05-25
作者简介: |
郑奉斌, 青岛科技大学化工学院在读博士研究生, 目前在国家纳米科学中心联合培养, 研究方向为金属有机骨架及其复合材料的设计和制备以及其在催化选择性加氢中的应用. |
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王琨, 青岛科技大学化工学院在读博士研究生, 目前在国家纳米科学中心联合培养, 研究方向为金属有机骨架及其复合材料的设计和制备以及其在催化CO2加氢中的应用. |
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林田, 中国科学院大学化学科学学院在读硕士研究生, 目前在国家纳米科学中心联合培养, 研究方向为金属有机骨架及其复合材料的设计和制备以及其在催化加氢脱氧中的应用. |
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王英龙, 青岛科技大学教授、博士生导师. 2000年和2003年分别于青岛科技大学获得学士学位和硕士学位, 2006年在中国海洋大学获得博士学位后任教于青岛科技大学. 研究工作主要集中于反应与分离过程的集成与强化、功能纳米材料催化与降解等方面, 主持国家自然科学基金3项. 获山东省科技进步一等奖、中国化工学会科技进步一等奖和第十九届中国专利优秀奖等9项省部级奖励, 2021年入选全球顶尖前10万科学家及2022年入选全球前2%顶尖科学家榜单. |
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李国栋, 国家纳米科学中心研究员, 博士生导师. 2004年于济南大学获得学士学位, 2007年于中国海洋大学获得硕士学位, 2011年于北京化工大学获得博士学位. 之后加入国家纳米科学中心工作, 期间在美国斯坦福大学进行访学. 研究工作主要集中在新型多孔纳米催化剂的结构设计、可控合成及其催化性能调控方面. 曾获国家自然科学基金委优秀青年基金资助, 获国家重点研发计划资助(课题负责人), 入选中科院青年创新促进会优秀会员. |
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唐智勇, 国家纳米科学中心研究员, 博士生导师, 科技部973(纳米重大研究计划)首席科学家, 国家自然科学基金委创新群体负责人, 国家杰出青年基金获得者. 1993和1996年分别于武汉大学获得学士学位和硕士学位, 2000年在中国科学院长春应用化学研究所获得博士学位. 之后, 在瑞士苏黎世联邦高等工业学院、美国密歇根大学进行博士后研究工作, 2006年回国加入国家纳米科学中心. 研究工作主要集中于功能无机纳米粒子组装体的构筑、功能调控及其在能源、催化中的应用研究. 入选科技部中青年科技创新领军人才、第二批国家“万人计划”科技创新领军人才、英国皇家化学会会士. 获得国家自然科学奖二等奖(第一完成人). |
基金资助:
Fengbin Zhenga,b, Kun Wanga,b, Tian Linb,c, Yinglong Wanga(), Guodong Lib,d(), Zhiyong Tangb,d()
Received:2023-04-20
Published:2023-05-25
Contact:
*E-mail: wangyinglong@qust.edu.cn, liguodong@nanoctr.cn, zytang@nanoctr.cn
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金属有机骨架(MOF)具有比表面积高、金属节点丰富、有机配体多样以及孔道结构有序等特点, 更为重要的是, 其组成和结构易于设计和调控, 从而有望成为一类新型的催化载体材料. 近年来, 金属纳米粒子封装于MOF的复合结构因其独特的结构特点在催化领域引起了广泛的研究兴趣, 然而在其结构的精准制备以及结构与催化性能间的构效关系方面尚缺乏深入系统的研究. 基于此, 本文系统总结了近期关于MOF封装金属纳米粒子复合材料的制备方法及其在催化中应用的研究进展. 首先, 总结了MOF封装金属纳米粒子复合材料的合成方法. 其次, 从金属纳米粒子与MOF的孔结构、有机配体或/和金属节点的协同作用角度, 讨论了其在催化反应中的应用, 并阐明了活性组分、结构及其性能之间的关系. 最后, 从合成方法和催化应用方面, 讨论了该研究方向面临的挑战、机遇和未来发展前景.
郑奉斌, 王琨, 林田, 王英龙, 李国栋, 唐智勇. 金属有机骨架封装金属纳米粒子复合材料的制备及其催化应用研究进展★[J]. 化学学报, 2023, 81(6): 669-680.
Fengbin Zheng, Kun Wang, Tian Lin, Yinglong Wang, Guodong Li, Zhiyong Tang. Research Progress on the Preparation of Metal-Organic Frameworks Encapsulated Metal Nanoparticle Composites and Their Catalytic Applications★[J]. Acta Chimica Sinica, 2023, 81(6): 669-680.
| 合成方法 | 优点 | 缺点 | 影响因素 |
|---|---|---|---|
| “瓶中造船”法 | (1)孔限制生长超小纳米粒子 (2)高度的分散性 (3)抑制纳米粒子聚集 | (1)难以精准控制纳米粒子的位置、组成 和形态 (2)需要严格控制还原方法和还原条件 | MOF的孔尺寸、还原剂、还原温度和时间 |
| “瓶绕船”法 | (1)实现单个或多个纳米粒子的封装 (2)纳米粒子的尺寸、形状和组成不受 MOF的影响 | (1)表面活性剂阻碍纳米粒子活性位点的 暴露 (2)在合成过程中MOF易自成核 | 表面活性剂、MOF的种类 |
| 一锅法 | (1)合成过程简单 (2)降低生产成本和时间 (3)易于规模化生产 | (1)纳米粒子和MOF的自成核生长 (2)难以控制MOF和纳米粒子的尺寸 和组成 | 金属纳米粒子前驱体的种类、MOF前驱体 的种类 |
| 逐步合成法 | (1)纳米粒子在MOF中位置可控 (2)纳米形状、组成和尺寸不受MOF限制 | (1)内核和壳的异质MOF需要精细 控制反应参数 (2)合成步骤较繁琐 | 不同MOF的晶格参数、纳米粒子的种类 |
| 合成方法 | 优点 | 缺点 | 影响因素 |
|---|---|---|---|
| “瓶中造船”法 | (1)孔限制生长超小纳米粒子 (2)高度的分散性 (3)抑制纳米粒子聚集 | (1)难以精准控制纳米粒子的位置、组成 和形态 (2)需要严格控制还原方法和还原条件 | MOF的孔尺寸、还原剂、还原温度和时间 |
| “瓶绕船”法 | (1)实现单个或多个纳米粒子的封装 (2)纳米粒子的尺寸、形状和组成不受 MOF的影响 | (1)表面活性剂阻碍纳米粒子活性位点的 暴露 (2)在合成过程中MOF易自成核 | 表面活性剂、MOF的种类 |
| 一锅法 | (1)合成过程简单 (2)降低生产成本和时间 (3)易于规模化生产 | (1)纳米粒子和MOF的自成核生长 (2)难以控制MOF和纳米粒子的尺寸 和组成 | 金属纳米粒子前驱体的种类、MOF前驱体 的种类 |
| 逐步合成法 | (1)纳米粒子在MOF中位置可控 (2)纳米形状、组成和尺寸不受MOF限制 | (1)内核和壳的异质MOF需要精细 控制反应参数 (2)合成步骤较繁琐 | 不同MOF的晶格参数、纳米粒子的种类 |
| 催化剂种类 | 合成方法 | 纳米粒子尺寸 | 反应类型 | 参考文献 |
|---|---|---|---|---|
| Pt@AM3-UiO-66(Zr) | “瓶绕船”法 | 3 nm | 三苯乙烯、反式-二苯乙烯和环辛烯的择形催化 | [ |
| MIL-88B(Fe)@Pt@Al-TCPP | 逐步合成法 | 2.2 nm | 肉桂醛选择性加氢制肉桂醇 | [ |
| Au@La-ZIF-90(Zn) | “瓶中造船”法 | 2.6 nm | 3-硝基苯乙炔选择性氢化为3-氨基苯乙炔 | [ |
| Pd@F5-MIL-101(Cr) | “瓶中造船”法 | 0.8~2 nm | 三乙基硅烷脱氢生成三乙基硅烷醇 | [ |
| Pt@Me2-UiO-66(Zr) | “瓶绕船”法 | 7.9±1.0 nm | 水煤气变换反应 | [ |
| Pt@HP-UiO-66(Zr)-0.8 | “瓶绕船”法 | 8 nm | 肉桂醛选择性加氢制肉桂醇 | [ |
| Cu@HOOC-UiO-66(Zr) | “瓶中造船”法 | 19.6±4.0 nm | CO2加氢制甲醇 | [ |
| Pt@ZIF-67(Co) | “瓶绕船”法 | 2.9 nm | 香茅醛的加氢反应 | [ |
| UiO-67(Zr)@Pd@UiO-67(Zr) (50 nm) | 逐步合成法 | 3.5 nm | 苯乙炔半加氢制苯乙烯 | [ |
| 1-OTf-PdNP | “瓶中造船”法 | ≈5 nm | 脱氢烷氧基化和加氢串联反应 | [ |
| 催化剂种类 | 合成方法 | 纳米粒子尺寸 | 反应类型 | 参考文献 |
|---|---|---|---|---|
| Pt@AM3-UiO-66(Zr) | “瓶绕船”法 | 3 nm | 三苯乙烯、反式-二苯乙烯和环辛烯的择形催化 | [ |
| MIL-88B(Fe)@Pt@Al-TCPP | 逐步合成法 | 2.2 nm | 肉桂醛选择性加氢制肉桂醇 | [ |
| Au@La-ZIF-90(Zn) | “瓶中造船”法 | 2.6 nm | 3-硝基苯乙炔选择性氢化为3-氨基苯乙炔 | [ |
| Pd@F5-MIL-101(Cr) | “瓶中造船”法 | 0.8~2 nm | 三乙基硅烷脱氢生成三乙基硅烷醇 | [ |
| Pt@Me2-UiO-66(Zr) | “瓶绕船”法 | 7.9±1.0 nm | 水煤气变换反应 | [ |
| Pt@HP-UiO-66(Zr)-0.8 | “瓶绕船”法 | 8 nm | 肉桂醛选择性加氢制肉桂醇 | [ |
| Cu@HOOC-UiO-66(Zr) | “瓶中造船”法 | 19.6±4.0 nm | CO2加氢制甲醇 | [ |
| Pt@ZIF-67(Co) | “瓶绕船”法 | 2.9 nm | 香茅醛的加氢反应 | [ |
| UiO-67(Zr)@Pd@UiO-67(Zr) (50 nm) | 逐步合成法 | 3.5 nm | 苯乙炔半加氢制苯乙烯 | [ |
| 1-OTf-PdNP | “瓶中造船”法 | ≈5 nm | 脱氢烷氧基化和加氢串联反应 | [ |
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