化学学报 ›› 2009, Vol. 67 ›› Issue (15): 1749-1753. 上一篇 下一篇
研究论文
柳海涛a,b 李会泉*,a,b 杨玮娇a,c 王兴瑞a,c 张 懿a,b
(a中国科学院过程工程研究所 绿色过程与工程重点实验室 北京 100190)
(b中国科学院过程工程研究所 湿法冶金清洁生产技术国家工程实验室 北京 100190)
(c中国科学院研究生院 北京 100049)
Liu, Haitao a,b Li, Huiquan* ,a,b Yang, Weijiao a,c Wang, Xingrui a,c Zhang, Yi a,b
研究了CO2氧化丙烷脱氢制丙烯高效wCr/MSU-1 (w=2, 4, 6, 8, 10, 质量分数, 以Cr2O3计算)催化剂中Cr含量对催化剂结构和催化活性的影响. 催化剂活性评价结果表明, 随Cr含量的增加, 催化剂的活性呈现先提高后降低的变化趋势. 在600 ℃条件下, 6.0Cr/MSU-1表现出最佳的催化反应活性, 其中丙烷、CO2转化率分别达到62.6%和22.1%. 为明确Cr含量对催化剂结构的具体影响, 对催化剂样品进行了XRD, UV-Vis和XPS表征: 催化剂样品的XRD表征发现Cr/MSU-1催化剂不仅能够保持良好的MSU-1分子筛的孔道结构, 而且活性金属Cr在载体表面具有很高的分散度, 随着Cr含量的增加催化剂表面形成明显的Cr2O3晶相; UV-Vis表征结果证实低Cr含量催化剂表面主要以Cr6+的形式存在, 高Cr含量催化剂表面有明显的Cr3+出现; 反应前后的催化剂XPS表征结果进一步证实催化剂表面的Cr6+与催化反应活性具有良好对应关系. 基于上述结果, 我们认为Cr6+是该催化剂重要的活性中心.