Al+与乙硫醇团簇的气相化学反应的实验和理论研究

化学学报 ›› 2004, Vol. 62 ›› Issue (4): 355-361. 上一篇下一篇

研究论文

Al⁺与乙硫醇团簇的气相化学反应的实验和理论研究

王娟, 王进, 盛六四, 张允武

中国科学技术大学国家同步辐射实验室, 合肥, 230029

投稿日期:2003-07-11 修回日期:2003-10-10 发布日期:2014-01-26
通讯作者: 张允武,E-mail:z E-mail:ywzhang@ustc.edu.cn
基金资助:
国家自然科学基金(No.20273064)资助项目.

Experimental and Theoretical Study on Gas-Phase Reaction of Aluminum Ion with Ethanethiol Clusters

WANG Juan, WANG Jin, SHENG Liu-Si, ZHANG Yun-Wu

National Synchrotron Radiation Laboratory, University of Science and Technology of China, Hefei 230029

Received:2003-07-11 Revised:2003-10-10 Published:2014-01-26

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摘要/Abstract

利用激光溅射-分子束的方法研究了Al⁺和乙硫醇的气相化学反应,结果观察到了Al⁺与1～6个乙硫醇分子形成的团簇离子. 对团簇离子进行了密度泛函理论计算,找到了两种类型的异构体Al⁺(C₂H₅SH)_n和HAl⁺SC₂H₅(C₂H₅SH)_n-1,计算得到了相应的稳定结构和能量.分析质谱信号强度,结合理论计算结果,可推测出实验得到的n=1的产物离子是Al⁺(C₂H₅SH). n=2和3时产物离子开始转变为HAl⁺SC₂H₅(C₂H₅SH)_n-1, n=4时,HAl⁺SC₂H₅(C₂H₅SH)₃和Al⁺(C₂H₅SH)₄两种产物离子都存在,n≥5以后,团簇离子Al⁺(C₂H₅SH)_n开始成为主要的产物离子.

关键词: 团簇, 乙硫醇, 激光溅射-分子束

The gas phase reaction of the singly positive charged aluminum ion with ethanethiol molecule clusters was investigated by the laser ablation molecular beam method. The cluster ions composed of Al⁺ and 1～6 ethanethiol molecules are produced. Density functional calculations on the structures and energetics of the two isomers Al⁺(C₂H₅SH)_n and HAl⁺SC₂H₅(C₂H₅SH)_n-1 were carried out at B3LYP/6-31+G(d) level to get a qualitative picture of the gross geometries and relative thermodynamic stability of the species. According to the results of our experiment and calculation, it can be presumed that the product ion is Al⁺(C₂H₅SH)_n for n=1. The anomalous increase of the signal for n=2 and 3 stands for a switching regions of the product cluster, and thus these two clusters are both HAl⁺SC₂H₅(C₂H₅SH)_n-1. For n=4, both Al⁺(C₂H₅SH)₄ and HAl⁺SC₂H₅(C₂H₅SH)₃ are produced by our experiment. From n≥5, the cluster ion of Al⁺(C₂H₅SH)_n becomes more and more predominant.

Key words: cluster, ethanethiol, laser ablation-molecule beam

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王娟, 王进, 盛六四, 张允武. Al⁺与乙硫醇团簇的气相化学反应的实验和理论研究[J]. 化学学报, 2004, 62(4): 355-361.

WANG Juan, WANG Jin, SHENG Liu-Si, ZHANG Yun-Wu. Experimental and Theoretical Study on Gas-Phase Reaction of Aluminum Ion with Ethanethiol Clusters[J]. Acta Chimica Sinica, 2004, 62(4): 355-361.

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Experimental and Theoretical Study on Gas-Phase Reaction of Aluminum Ion with Ethanethiol Clusters

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