面向神经电子接口器件的有机材料进展与展望★

doi:10.6023/A23050213

化学学报 ›› 2023, Vol. 81 ›› Issue (9): 1175-1186.DOI: 10.6023/A23050213 上一篇下一篇

所属专题：庆祝《化学学报》创刊90周年合辑

研究展望

面向神经电子接口器件的有机材料进展与展望^★

贾凌轩^a^,^b, 詹泽庞^a^,^b, 贺紫晗^a^,^*(), 狄重安^a^,^*(), 朱道本^a

a 中国科学院化学研究所有机固体重点实验室北京 100190
b 中国科学院大学化学科学学院北京 100049

投稿日期:2023-05-07 发布日期:2023-06-29

作者简介:

贾凌轩, 中国科学院化学研究所2020级在读博士生, 2020年获中国科学院大学化学学士学位. 研究方向为柔性可植入有机电子器件.

詹泽庞, 中国科学院化学研究所2021级在读硕博生. 2021年获得暨南大学应用化学学士学位, 研究方向为有机光电材料与器件.

贺紫晗, 中国科学院化学研究所在站博士后. 2022年获得中国科学院大学理学博士学位. 主要研究方向为基于有机晶体管的生物电子器件.

狄重安, 2008年于中科院化学所获得博士学位, 于化学所工作至今, 历任助理研究员、副研究员和研究员, 主要从事有机半导体的电荷输运调控与器件功能化方面的研究工作.

朱道本, 中国科学院化学研究所研究员, 1968年于华东理工大学研究生毕业, 1997年被选为中国科学院院士, 研究领域主要为有机固体, 包括有机导体、超导体, 富勒烯及其衍生物, 分子材料及器件等.

^★庆祝《化学学报》创刊90周年.

基金资助:
国家自然科学基金(22125504); 国家自然科学基金(62075224); 国家自然科学基金(22021002); 卢嘉锡国际团队项目(GJTD-2020-02)

Advances and Perspectives on Organic Materials for Neuroelectronic Interface Devices^★

Lingxuan Jia^a^,^b, Zepang Zhan^a^,^b, Zihan He^a(), Chong-an Di^a(), Daoben Zhu^a

a Key Laboratory of Organic Solid, Institute of Chemistry, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100190, China
b School of Chemical Sciences, University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China

Received:2023-05-07 Published:2023-06-29
Contact: *E-mail: hezihan@iccas.ac.cn; dicha@iccas.ac.cn
About author:
^★Dedicated to the 90th anniversary of Acta Chimica Sinica.
Supported by:
The National Natural Science Foundation of China(22125504); The National Natural Science Foundation of China(62075224); The National Natural Science Foundation of China(22021002); The K.C. Wong Education Foundation(GJTD-2020-02)

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摘要/Abstract

神经电子接口器件能够在生物体神经系统界面与数字世界之间创建直接连接, 实现信号的采集、操控与反馈, 是实现神经系统与外界双向交互的桥梁. 有机分子具有多重弱相互作用, 是与生命体的分子结构和力学性质最相似的光电功能材料, 是用来构筑神经接口材料与器件的理想载体. 本文总结了面向神经电子接口器件的有机材料研究进展, 汇总了有机材料在分子设计和聚集态结构调控方面的研究策略, 并展望了神经接口器件的有机材料发展方向.

关键词: 神经电子接口, 共轭聚合物, 电信号可调性, 力学适配性, 生物相容性, 分子设计, 聚集态调控

Neuroelectronic interface devices create a direct connection between the interface of a living organism's nervous system and the digital world, enabling the acquisition, manipulation and feedback of signals and acting as a bridge for two-way interaction between the nervous system and the outside world. Organic materials with multiple weak interactions between molecules are the most similar to living organisms taking account of their molecular structure and mechanical properties as optoelectronic functional materials and are ideal candidates for constructing neural interface materials and devices. This paper summarizes the progress of neuroelectronic interface devices based on organic materials, as well as the strategies for modulating the functional properties of organic materials in terms of both molecular design and aggregation state modulation, and discusses the future directions of neural interface devices.

Key words: neuroelectronic interface, conjugated polymer, electrical signal tenability, mechanical compliance, biocompatibility, molecular design, aggregate states modulation

引用此文

贾凌轩, 詹泽庞, 贺紫晗, 狄重安, 朱道本. 面向神经电子接口器件的有机材料进展与展望^★[J]. 化学学报, 2023, 81(9): 1175-1186.

Lingxuan Jia, Zepang Zhan, Zihan He, Chong-an Di, Daoben Zhu. Advances and Perspectives on Organic Materials for Neuroelectronic Interface Devices^★[J]. Acta Chimica Sinica, 2023, 81(9): 1175-1186.

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图/表 6

图1. (a)神经系统接口器件的基本物理特性示意图[8?????-14]. (b)面向神经电子接口的有机材料功能需求示意图

Figure 1. (a) Schematic diagram of basic physics properties of interface devices in nervous system. (b) Schematic of functional property requirements of organic materials for neuroelectronic interfaces

图2. (a)基于有机材料的神经接口器件发展历程[21????????-30]. (b)本文涉及的有机材料分子式

Figure 2. (a) Development of neural interface devices using organic materials[21????????-30]. (b) Molecular structure of the included organic materials

图3. 基于有机材料的神经电子接口研究进展. (a)具备极低阻抗, 可收集高灵敏度与高分辨率的心电信号的有机“电子生物黏附界面”[32]. (b)具备信号放大作用, 对心电信号具备时空分辨特性的OECT阵列[35]. (c~e)基于导电聚合物水凝胶的高机械顺应性神经接口[26]: (c) PEDOT:PSS/ EMIM-TFSI水凝胶材料及其形成的可拉伸电极, (d)电极拉伸过程中的阻抗性能曲线, (e)电极与其它材料的杨氏模量对比图. (f~g)高生物相容性有机导体电极[27]: (f)接触坐骨神经的PEDOT:PSS/甘油有机导体, (g)与传统套环器件的稳定工作时间对比图. (h, i)生物可吸收的心脏起搏器[28]: (h)器件接触心脏示意图与水解吸收反应, (i)浸泡于PBS生物溶液中的降解过程

Figure 3. Advances in neuroelectronic interfaces based on organic materials. (a) Collection of high sensitivity and high resolution ECG signals through an organic "electrical bioadhesive interface" with very low impedance[32]. (b) OECT array with signal amplification to obtain high spatial and temporal resolution ECG signals[35]. (c~e) Highly mechanically compliant neural interfaces constructed from conductive polymer hydrogels[26]: (c) PEDOT: PSS/EMIM-TFSI hydrogel material and the flexible electrodes it forms, (d) impedance performance during device stretching, (e) low Young's modulus of the material matching nerves. (f, g) Highly biocompatible organic conductor neuroelectronic electrode[27]: (f) PEDOT:PSS/glycerol organic conductor in contact with the sciatic nerve, (g) stable operating time vs. conventional cuff electrode. (h, i) Bioresorbable pacemaker[28]: (h) schematic of device contact with the heart and the hydrolytic absorption reaction, (i) degradation process of the device immersed in PBS biological solution

图4. 面向神经接口功能的有机分子主侧链设计策略. (a)有机材料的功能化要求与分子主侧链调控策略示意图. (b)有机半导体PDPP4T主链嵌入非共轭片段, 获得低弹性模量和高可拉伸性的策略[60]. (c)基于芳基侧链的位阻效应, 有机半导体PDPP-C4Ph的结晶性降低与应变下的高效电荷传输保持[66]. (d)有机半导体PNDIT2的可水解亚胺键引入与生物可吸收性[68]. (e) PDMS-IU精细调控的氢键动态结合效应, 和适应神经生长过程的自修复特性[27]

Figure 4. Organic molecular backbone and side chains design strategies for neuroelectronic interface functions. (a) Schematic of the functionalization requirements of organic materials with molecular backbone and side chain regulation strategies. (b) Strategies to obtain low elastic modulus and high stretchability by embedding non-conjugated fragments in the backbone of the organic semiconductor PDPP4T[60]. (c) Crystallinity reduction and efficient charge transport retention under strain in the organic semiconductor PDPP-C4Ph based on the potential resistance effect of the aryl side chains[66]. (d) Hydrolysable imine bond introduction and bioresorbability of the organic semiconductor PNDIT2 [68]. (e) Dynamic binding effects of hydrogen bonding based on fine tuning of PDMS-IU with its self-healing properties adapted to the nerve growth process [27]

图5. 面向神经接口功能的有机材料分子共混聚集态调控策略. (a)有机材料聚集态的不同调控方法. (b)环芳烃掺入时有机半导体结晶性的降低和短程聚集态和纤维结构的保留, 反复拉伸时保持迁移率[74]. (c) DOP掺入DPPTVT抑制大晶体生长与促进短程聚集, 其晶体管在拉伸状态下电流输出不变[75]. (d) PDPPT-TT与SEBS共混半导体的纳米限域效应与>100%的可拉伸电荷传输性[76]. (e) PDPPDTSE与SEBS的纳米限域效应结合溶液剪切法的分子-宏观尺度的有序性调控, 同时具备可拉伸性与高载流子迁移率[77]. (f)双丙烯酰胺交联的PAA网络, 与凝胶态PEDOT:PSS形成的双重互穿水凝胶, 具备极低杨氏模量与可拉伸性[78]. (g)拓扑分子构件PEG-CD诱导PR/PEDOT:PSS的交联网络解耦合调控机械性能与导电性能, 具备极高电导率与按需设计拉伸导电性[79]

Figure 5. Modulation of the neuroelectronics interface functional properties of organic materials through aggregation states regulation by molecular blending. (a) Different approaches to the regulation of aggregation states of organic materials. (b) Reduction of crystallinity and retention of short-range aggregation states and fibrous structures of organic semiconductors upon cyclic aromatic doping to maintain the mobility of semiconductors during repeated stretching[74], (c) DOP doping of DPPTVT to inhibit large crystal growth and promote short-range aggregation with constant current output of its transistors in the stretched state[75]. (d) PDPPT-TT with SEBS nano-confinement effect and >100% stretchable charge transporting of the blended semiconductor[76]. (e) Nano-confinement effect of PDPPDTSE and SEBS combined with molecular-macroscale ordering modulation by solution shear for both stretchability and high carrier mobility[77]. (f) Double interpenetrating hydrogel formed by a PAA network cross-linked with bisacrylamide and gel PEDOT:PSS, with very low Young's modulus and stretchability[78]. (g) Topological molecular building blocks PEG-CD induced decoupling of the PR/PEDOT:PSS cross-linked network to regulate mechanical and electrical conductivity, with very high conductivity and on-demand stretching conductivity[79]

图6. 面向神经电子接口的有机材料发展展望

Figure 6. The key aspects of organic materials for neuroelectronic interfaces that need to be focused on

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面向神经电子接口器件的有机材料进展与展望^★

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