机械力环境化学: 污染物转化机理与应用展望

doi:10.6023/A25030074

化学学报 ›› 2025, Vol. 83 ›› Issue (9): 1055-1071.DOI: 10.6023/A25030074 上一篇下一篇

综述

机械力环境化学: 污染物转化机理与应用展望

张聿棋, 刘金泽, 薛东旭, 史昱翔^*(), 张伟贤^*()

同济大学环境科学与工程学院污染控制与资源化研究国家重点实验室上海 200092

投稿日期:2025-03-12 发布日期:2025-05-13

作者简介:

张聿棋, 同济大学环境科学与工程学院2023级硕士生, 研究方向为零价铁回收水中重金属元素.

刘金泽, 同济大学环境科学与工程学院2024级硕士生, 研究方向为机械力化学制备零价铁环境功能材料.

薛东旭, 同济大学环境科学与工程学院2024级直博生, 研究方向为电催化硝酸盐还原.

史昱翔, 同济大学环境科学与工程学院2020级直博生, 研究方向为机械力化学在水中金属回收方面的机制和应用. 已发表SCI论文7篇.

张伟贤, 教授、博士生导师, 国家特聘专家, 自2011年起担任污染控制与资源化研究国家重点实验室主任. 1984年毕业于同济大学, 1996年获得美国约翰•霍普金斯大学(The Johns Hopkins University)环境工程博士学位, 曾任美国里海大学(Lehigh University)教授. 主持过国家自然科学基金海外及港澳学者合作研究基金及多项国家自然科学基金项目, 长期致力于环境中重金属及持久性有机污染物的基础与应用研究, 是环境纳米技术的先驱之一, 也是纳米零价铁技术的创始研究者. 在纳米零价铁的合成、表征、污染物反应机理研究及其在地下水修复和废水处理中的应用方面, 发表了一系列经典论文.

基金资助:
国家重点研发计划(2022YFC3702102); 广东省发展计划(2020B0202080001)

Mechanochemistry: Pollutant Transformation Mechanism and Environmental Applications

Yuqi Zhang, Jinze Liu, Dongxu Xue, Yuxiang Shi^*(), Weixian Zhang^*()

State Key Laboratory for Pollution Control and Resource Reuse, College of Environmental Science and Engineering, Tongji University, Shanghai 200092

Received:2025-03-12 Published:2025-05-13
Contact: * E-mail: 2011200@tongji.edu.cn;zhangwx@tongji.edu.cn
Supported by:
National Key Research and Development Program of China(2022YFC3702102); Development Program of Guangdong Province(2020B0202080001)

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摘要/Abstract

机械化学(Mechanochemistry, MC)是化学领域的一个新兴的快速发展学科, 其核心在于利用机械能驱动分子及原子排列的化学转化过程. 通过调控机械能诱导化学键的结合与重组, 机械化学能够构建独特的反应路径并生成传统化学方法难以实现的产物. 这种高强度能量输入的特性使其在处理难降解环境污染物方面展现出显著优势. 以典型污染物全氟辛烷磺酸(PFOS)的机械化学降解为例, 该方法无需添加化学试剂即可断裂C—F键, 实现近乎完全的脱氟, 为持久性污染物的绿色脱毒提供了新途径. 近期关于有机污染物压电催化降解的研究表明, 该技术在多次循环实验中降解效率始终维持在97%以上, 充分彰显了其技术稳定性及规模化环境修复应用的潜力. 在材料合成领域, 机械化学技术成功制备了单原子催化剂(SACs)、纳米零价铁(nZVI)和金属有机框架材料(MOFs)等新型功能材料. 其作用机制主要涉及机械活化诱导的物料活化、结构缺陷的定向引入以及反应动力学的显著提升. 早期研究已将机械化学工艺成功应用于固体废弃物处理及有毒重金属回收, 例如在退役锂离子电池正极材料选择性提取方面, 通过机械化学处理使金属分离系数从56.9提升至1475, 极大提高了资源回收效率. 当前机械化学研究正处在快速发展阶段, 未来需重点深化对水处理过程和危险固废处置等关键领域的机理认知. 通过系统研究机械化学过程中能量-物质-结构的协同作用机制, 有望突破传统环境治理技术中存在的处理成本高、化学药剂毒性大及次生危险废物产生等瓶颈问题, 为环境科学与工程领域提供新质生产力.

关键词: 机械力化学, 工业污水处理, 危险废物管理, 资源回收, 污染物降解, 环境材料

Mechanochemistry (MC) is a subfield of chemistry that focuses on chemical transformation driven by mechanical energy. By manipulating mechanical energy to induce the combination and rearrangement of chemical bonds, MC stipulates unique reaction pathways and products that are not achievable by conventional chemical reactions. The high-intensity energy input is especially advantageous for transformation and remediation of persistent environmental pollutants. One prominent example is the mechanochemical degradation of perfluorooctane sulfonate (PFOS), a harmful environmental contaminant. By breaking the C—F bonds without the need for additional chemical reagents, mechanochemical methods can achieve nearly complete defluorination, offering a green approach to detoxify persistent pollutants. Recent research on piezo-catalytic degradation of organic pollutants has demonstrated that the method consistently maintains degradation efficiencies greater than 97% across five cycles. This highlights its robustness and potential for widespread applications in environmental remediation. MC has also contributed to the synthesis of novel materials, including single-atom catalysts (SACs), nanoscale zero-valent iron (nZVI), and metal-organic frameworks (MOFs). The fundamentals of MC include mechanical activation, introduction of structural defects, and enhancement of reaction kinetics. Early studies have successfully applied mechanochemical processes to solid waste treatment and the recovery of toxic heavy metals, such as the selective extraction of valuable metals from spent lithium-ion battery cathodes, which led to an increase in the separation factor from 56.9 to 1,475. As the field continues to evolve, future research is needed to deepen our understanding on mechanochemistry, particularly in the areas of water treatment and hazardous solid waste management. This will help address challenges associated with high costs, toxic chemical reagents, and byproducts of hazardous wastes, which are enduring challenges in environmental science and technology.

Key words: mechanochemistry, industrial wastewater treatment, hazardous waste management, resource recovery, contaminant degradation, environmental materials

引用此文

张聿棋, 刘金泽, 薛东旭, 史昱翔, 张伟贤. 机械力环境化学: 污染物转化机理与应用展望[J]. 化学学报, 2025, 83(9): 1055-1071.

Yuqi Zhang, Jinze Liu, Dongxu Xue, Yuxiang Shi, Weixian Zhang. Mechanochemistry: Pollutant Transformation Mechanism and Environmental Applications[J]. Acta Chimica Sinica, 2025, 83(9): 1055-1071.

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图/表 13

状态	机械能向化学能转化的时空连续性	类别	目标	典型应用案例	实验技术
当前应用	时空连续	废弃物处理和资源回收	固体废物	从锂离子电池(LIBs)的混合正极材料中选择性提取锂、镍、钴和锰^[11]	球磨
			固体废物	添加葡萄皮实现锂和钴的一步直接浸出工艺^[12]	行星球磨
			聚合物	通过自催化转酯化交换反应, 对固化的双缩水甘油醚双酚丙烷(DGEDP)环氧树脂进行再加工, 制备纤维素纳米晶体(CNC)增强的DGEDP/CNC纳米复合材料^[13]	球磨
			聚合物	从聚氨酯废料中合成用于超级电容器的氮掺杂多孔碳材料^[14]	球磨
		污染物的处理	有机污染物粉末	使用石英砂作为研磨介质, 通过球磨法降解全氟和多氟烷基物质(PFSAs)^[15]	球磨
			有机污染物粉末	使用氮化硼在球磨过程中降解全氟辛酸(PFOS)和全氟辛酸铵(PFOA)^[16]	球磨
			水中的有机物	通过接触-电催化生成自由基降解甲基橙^[10]	超声
			土壤中的有机物	激活过硫酸盐修复多环芳烃(PAHs)污染的土壤^[17]	球磨
			土壤中的无机物	添加纳米金属化合物Ca/CaO/NaH₂PO₄, 通过球磨法实现土壤中铯(Cs)的固定化^[18]	球磨
			飞灰中的无机物	通过机械力化学硫化来稳定富汞飞灰中的汞(Hg)^[19]	行星球磨
	时空非连续	环境材料	纳米级零价铁(nZVI)	通过硫化和氮化改性nZVI以提高对氯仿的降解效率^[20]	球磨
			单原子催化剂	通过FeSA-N-CNT催化剂的制备和过一硫酸盐(PMS)活化实现双酚A(BPA)的氧化^[21]	球磨
			单原子催化剂	使用Ni-SA/NC催化剂促进二氧化碳(CO₂)还原为一氧化碳(CO)的转化^[22]	手工研磨
			金属有机框架材料(MOFs)	使用单体MC5包覆的MOFs实现铅(Pb(II))的吸附^[23]	未提及
			金属有机框架材料(MOFs)	使用氮配位的UIO-66(Zr)实现氯苯的吸附^[24]	球磨
展望	时空连续	污染物的处理	水中的污染物	通过机械力化学促进水污染物的处理与资源回收	—

状态	机械能向化学能转化的时空连续性	类别	目标	典型应用案例	实验技术
当前应用	时空连续	废弃物处理和资源回收	固体废物	从锂离子电池(LIBs)的混合正极材料中选择性提取锂、镍、钴和锰^[11]	球磨
			固体废物	添加葡萄皮实现锂和钴的一步直接浸出工艺^[12]	行星球磨
			聚合物	通过自催化转酯化交换反应, 对固化的双缩水甘油醚双酚丙烷(DGEDP)环氧树脂进行再加工, 制备纤维素纳米晶体(CNC)增强的DGEDP/CNC纳米复合材料^[13]	球磨
			聚合物	从聚氨酯废料中合成用于超级电容器的氮掺杂多孔碳材料^[14]	球磨
		污染物的处理	有机污染物粉末	使用石英砂作为研磨介质, 通过球磨法降解全氟和多氟烷基物质(PFSAs)^[15]	球磨
			有机污染物粉末	使用氮化硼在球磨过程中降解全氟辛酸(PFOS)和全氟辛酸铵(PFOA)^[16]	球磨
			水中的有机物	通过接触-电催化生成自由基降解甲基橙^[10]	超声
			土壤中的有机物	激活过硫酸盐修复多环芳烃(PAHs)污染的土壤^[17]	球磨
			土壤中的无机物	添加纳米金属化合物Ca/CaO/NaH₂PO₄, 通过球磨法实现土壤中铯(Cs)的固定化^[18]	球磨
			飞灰中的无机物	通过机械力化学硫化来稳定富汞飞灰中的汞(Hg)^[19]	行星球磨
	时空非连续	环境材料	纳米级零价铁(nZVI)	通过硫化和氮化改性nZVI以提高对氯仿的降解效率^[20]	球磨
			单原子催化剂	通过FeSA-N-CNT催化剂的制备和过一硫酸盐(PMS)活化实现双酚A(BPA)的氧化^[21]	球磨
			单原子催化剂	使用Ni-SA/NC催化剂促进二氧化碳(CO₂)还原为一氧化碳(CO)的转化^[22]	手工研磨
			金属有机框架材料(MOFs)	使用单体MC5包覆的MOFs实现铅(Pb(II))的吸附^[23]	未提及
			金属有机框架材料(MOFs)	使用氮配位的UIO-66(Zr)实现氯苯的吸附^[24]	球磨
展望	时空连续	污染物的处理	水中的污染物	通过机械力化学促进水污染物的处理与资源回收	—

表1. 机械力化学在环境领域的应用案例

Table 1. Examples of mechanochemistry in environmental applications

表1. 机械力化学在环境领域的应用案例

Table 1. Examples of mechanochemistry in environmental applications

图1. 机械力化学理论的发展围绕能量转化模型展开, 主要有两种模型解释能量转化过程

Figure 1. The development of mechanochemical theory revolves around energy transformation models, with two primary models explaining the energy conversion process

图2. 机械力化学实验技术概览: (A)手工研磨; (B)球磨; (C)超声波处理[38]; (D)行星式球磨反应器; (E)双螺杆挤出; (F)激光脉冲[39]

Figure 2. Overview of experimental techniques of mechanochemistry: (A) manual grinding; (B) ball milling; (C) sonication[38]; (D) planetary milling reactors; (E) twin-screw extruders; (F) laser pulses[39]

技术类型	球磨	超声技术	双螺杆挤出技术
能耗效率	单位能耗较高(吨级生产超1000 kWh), 但可通过智能控制优化至能耗降低40%	瞬时能量密度高, 但处理量小(实验室级为主), 规模化时能量利用率骤降	连续化生产能耗较低(约500~800 kWh/吨), 但需额外热源辅助反应
规模化难度	工业级设备成熟, 易实现公斤级生产	受限于空化效应衰减, 放大后效率下降, 仅适用于微反应器或小批量生产	工艺参数复杂(温度、压力、螺杆转速耦合), 需精密控制系统, 工业应用尚处探索阶段
设备成本	常规设备成本低, 维护简单	高频发生器成本高, 探头寿命短(约500 h)	双螺杆主机价格昂贵, 且需配套温控、喂料系统

表2. 机械力化学技术对比分析

Table 2. Comparative analysis of mechanochemical technologies

图3. 有机污染物在机械力化学作用下的降解机制: (A)多环芳烃(PAHs)[17]; (B)卡马西平(CBZ)[64]; (C)全氟化合物(PFCs)[73]

Figure 3. Proposed mechanism for MC degradation of organic pollutants: (A) polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs)[17]; (B) carbamazepine(CBZ)[64]; (C) perfluorinated compounds (PFCs)[73]

图4. 不同环境中重金属离子在机械力化学作用下的稳定机制(Mn＋: 重金属离子; X－: 阴离子): (A)土壤基质[76]; (B)飞灰[77]

Figure 4. Proposed mechanism for MC stabilization of heavy metals in different environment (Mn＋: heavy metal ions; X－: anions): (A) Soil matrix[76]; (B) fly ash[77]

图5. (A)液体辅助研磨装置; (B)压电效应与接触电效应的比较[82]

Figure 5. (A) Liquid-assisted grinding setup; (B) comparison between piezoelectric and contact-electrification effects[82]

图6. (A)用于从废旧磷酸铁锂电池中即时回收锂的超快速机械化学技术; (B)描述模型设置和网格划分; (C)超快速机械化学过程中的可能机制[86]

Figure 6. (A) Ultra-fast mechanochemical technology for the instant recovery of lithium from spent LFP batteries; (B) description of the model setup and mesh division; (C) possible mechanisms during the ultra-fast mechanochemical process[86]

图7. (A)浸出方法对钒浸出效率的影响(A: 无球磨, B: 单独球磨, C: 与Fe2O3共磨, D: 球磨后在浸出过程中添加Fe2O3进行碱性浸出); (B) X射线衍射(XRD)图谱, (C) XRD峰值强度; (D)不同球磨时间钒渣的半峰宽度[89]

Figure 7. (A) The effect of leaching methods on vanadium leaching efficiency (A: no ball milling, B: separate ball milling, C: co-milling with Fe2O3, D: adding Fe2O3 during the leaching process after ball milling for alkaline leaching); (B) X-ray diffraction (XRD) patterns; (C) XRD peak intensity; (D) full width at half maximum (FWHM) of vanadium slag with different ball milling times[89]

图8. WEP粉末的光学形态、SEM形态和粒度分布, 具有1 (A, D, G)、10 (B, E, H)和20 (C, F, I)次研磨循环[93]

Figure 8. The optical morphology, SEM morphology, and particle size distribution of WEP powder with 1 (A, D, G), 10 (B, E, H), and 20 (C, F, I) grinding cycles[93]

图9. (A)机械活化ZVI复合材料在污染去除过程中的主要机理[99]; (B) Fe—C复合材料在水/己烷体系中的分配[101]; (C)利用硫化钠作为硫源, 合成S-mZVI的机械力化学球磨方法[104]

Figure 9. (A) Key mechanisms of pollutant removal by mechanically activated ZVI composites[99]; (B) phase distribution of Fe—C composites in the water/n-hexane system[101]; (C) mechanochemical ball milling synthesis of S-mZVI using sodium sulfide as the sulfur source[104]

图10. (A) Fe-g-C3N4催化剂制备示意图[105]; (B)通过高能球磨和两步分离合成法制备FeSA-N-CNT催化剂的流程示意图[27]

Figure 10. (A) Schematic of Fe-g-C3N4 catalyst preparation[105]; (B) Process diagram of FeSA-N-CNT catalyst synthesis via high-energy ball milling and two-step separation[27]

图11. (A)合成时间为15 min且物质的量之比为1.5∶1的Co-MOF的SEM[107]; (B)Fe-MOF的SEM图像[108]; (C) Zn/Zr-MOF的SEM[109]; (D) Fe(III)-MOF的SEM图像[110]

Figure 11. (A) SEM of Co-MOF synthesized at 15 min with a 1.5∶1 molar ratio[107]; (B) SEM image of Fe-MOF[108]; (C) SEM image of Zn/Zr-MOF[109]; (D) SEM image of Fe(III)-MOF[110]

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机械力环境化学: 污染物转化机理与应用展望

Mechanochemistry: Pollutant Transformation Mechanism and Environmental Applications

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