三相界面电催化二氧化碳还原研究进展

doi:10.6023/A20110540

化学学报 ›› 2021, Vol. 79 ›› Issue (4): 369-377.DOI: 10.6023/A20110540 上一篇下一篇

综述

三相界面电催化二氧化碳还原研究进展

马一宁^a, 施润^a^,^*(), 张铁锐^a^,^b^,^*()

a 中国科学院理化技术研究所中国科学院光化学转换与功能材料重点实验室北京 100190
b 中国科学院大学材料科学与光电工程中心北京 100049

投稿日期:2020-11-25 发布日期:2021-01-14
通讯作者: 施润, 张铁锐

作者简介:

马一宁, 中国科学院理化技术研究所硕士研究生, 本科毕业于山东大学化学与化工学院化学基地班, 2020年进入中国科学院大学攻读材料学硕士学位. 目前在理化所张铁锐课题组从事电催化二氧化碳还原催化剂的设计与合成方面研究.

施润, 中国科学院理化技术研究所项目副研究员, 本科毕业于天津工业大学材料科学与工程学院, 2018年在中国科学院大学取得材料学博士学位. 目前在理化所张铁锐课题组从事能源催化相关研究, 致力于新型光、电催化材料界面特性及反应体系的设计制备, 并将其用于高性能分解水产氢及二氧化碳还原等重要的催化反应之中.

张铁锐, 中国科学院理化技术研究所研究员、博士生导师, 中国科学院光化学转化与功能材料重点实验室主任. 吉林大学化学学士, 吉林大学有机化学博士. 之后, 在德国、加拿大和美国进行博士后研究. 2009年底回国受聘于中国科学院理化技术研究所. 主要从事能量转换纳米催化材料方面的研究, 在Nat. Commun., Adv. Mater., Angew. Chem. Int. Ed., JACS, Chem. Soc. Rev.等期刊上发表SCI论文200余篇, 被引用17000多次, H指数71, 并入选2018~2020科睿唯安“全球高被引科学家”; 申请国家发明专利42项(已授权33项). 2017年当选英国皇家化学会会士.

基金资助:
北京市自然科学基金(2194089); 国家自然科学基金(21902168)

Research Progress on Triphase Interface Electrocatalytic Carbon Dioxide Reduction

Yining Ma^a, Run Shi^a^,^*(), Tierui Zhang^a^,^b^,^*()

a Key Laboratory of Photochemical Conversion and Optoelectronic Materials, Technical Institute of Physics and Chemistry, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100190, China
b Center of Materials Science and Optoelectronics Engineering, University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China

Received:2020-11-25 Published:2021-01-14
Contact: Run Shi, Tierui Zhang
About author:
* E-mail: shirun@mail.ipc.ac.cn;
E-mail: tierui@mail.ipc.ac.cn
Supported by:
Beijing Natural Science Foundation(2194089); National Natural Science Foundation of China(21902168)

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摘要/Abstract

电催化二氧化碳还原是能源化学及催化科学的研究重点与难点. 气-固-液三相界面模型作为物理化学中的基本概念, 近年来被越来越多地应用于电催化二氧化碳还原反应的研究, 其相比于传统固-液两相体系表现出了诸多优点. 本综述阐述了三相界面电催化二氧化碳还原研究进展, 对三相界面电催化体系进行分类及原理探究. 再具体到二氧化碳还原反应, 讨论其水下超亲气体系以及气体扩散层体系的结构特性及电催化性质, 并对包括反应物界面扩散及界面浸润性等影响因素进行了系统分析. 最后对当前研究存在的问题及今后电催化二氧化碳还原领域的发展方向进行了总结与展望.

关键词: 三相界面, 二氧化碳还原, 电催化, 传质, 浸润性

Electrocatalytic carbon dioxide reduction is the focus and nodus of energy chemistry and catalytic science. As a basic concept in physical chemistry, gas-solid-liquid triphase interface model has been widely studied in electrocatalytic carbon dioxide reduction reaction in recent years, showing many advantages compared with traditional solid-liquid biphase systems. In this review, we discuss the research progress of triphase interface eletrocatalytic carbon dioxide reduction, focused on the classification as well as the principle of triphase interface eletrocatalytic systems. Then, carbon dioxide electroreduction properties of various triphase systems including underwater superaerophilic and gas diffusion layer systems are discussed, with special attention on the influence factors, such as the interfacial diffusion and interfacial wettability of reactants. Finally, we summarize and prospect the existing problems and the future development direction of electrocatalytic carbon dioxide reduction based on triphase systems.

Key words: triphase interface, carbon dioxide reduction, electrocatalysis, mass transfer, wettability

引用此文

马一宁, 施润, 张铁锐. 三相界面电催化二氧化碳还原研究进展[J]. 化学学报, 2021, 79(4): 369-377.

Yining Ma, Run Shi, Tierui Zhang. Research Progress on Triphase Interface Electrocatalytic Carbon Dioxide Reduction[J]. Acta Chimica Sinica, 2021, 79(4): 369-377.

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图/表 6

图1. CO2还原生成不同产物的反应路径概述. 蓝色代表CO2; 黄色代表C1产物; 红色代表C2产物.

Figure 1. Overview of reaction pathways for CO2 reduction towards different products. CO2, blue; C1 products, yellow; C2 product, red.

图2. 三相界面电催化CO2还原体系的两种经典设计示意图. (a)水下超亲气体系. (b)气体扩散层体系.

Figure 2. Two classical designs of a triphase interface electrocatalytic CO2 reduction system: (a) Underwater superaerophilic system. (b) Gas-diffusion-layer system.

Figure 3. (a) The contact angle of gas product from CO2 reduction. (b) The contact angle of liquid product from CO2 reduction. (c) Schematic illustration of the air-liquid-solid triphase interface when hydrophobic Cu dendrite is placed in water. Reprinted with permission from ref. [28,30]. Copyright © 2019 Tsinghua University Press and Springer-Verlag GmbH Germany. © 2019 Springer Nature Limited.

Figure 4. (a) Schematic illustration of the graphite/carbon nanoparticals/Cu/PTFE electrode for CO2 electroreduction. (b) Schematic illustration of hydrophobic/hydrophilic structure of perfluorinated sulfonic acid ionomer layer. Reprinted with permission from ref. [31,33]. Copyright © 2018, 2020 American Association for the Advancement of Science.

图6. (a)原位荧光电化学光谱示意图. (b)三种GDE的界面CO2浓度与电流密度关系曲线. 已获得参考文献[38]的转载许可.

Figure 6. (a) Schematic illustration of the in-situ fluorescence electrochemical spectroscopy measurements. (b) Interfacial CO2 concentration plotted against current density over three types of GDE. Reprinted with permission from ref. [38].

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