Nb2O5·nH2O-PtRu/C 的制备及其对甲醇氧化的催化作用

doi:10.6023/A1103286

化学学报 ›› 2012, Vol. 70 ›› Issue (9): 1073-1080.DOI: 10.6023/A1103286 上一篇下一篇

研究论文

Nb₂O₅·nH₂O-PtRu/C 的制备及其对甲醇氧化的催化作用

李伟伟^a,b, 张向军^a, 卢世刚^a

a. 北京有色金属研究总院动力电池研究中心北京 100088;
b. 新乡学院化学与化工学院河南新乡 453000

投稿日期:2011-09-28 修回日期:2011-12-17 发布日期:2012-01-14
通讯作者: 张向军
基金资助:
国家高技术研究发展计划(863 计划)(No. 2007AA03Z245)资助项目.

Preparation and Activity of Nb₂O₅·nH₂O-PtRu/C for Methanol Oxidation

Li Weiwei^a,b, Zhang Xiangjun^a, Lu Shigang^a

a. R&D Centre for Vehicle Battery and Energy Storage, General Research Institute for Nonferrous Metals, Beijing 100088;
b. College of Chemistry and Chemical Engineering of Xinxiang University, Xinxiang 453000, Henan

Received:2011-09-28 Revised:2011-12-17 Published:2012-01-14
Supported by:
Project supported by the National High Technology Research and Development Program (No. 2007AA03Z245).

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摘要/Abstract

采用沉淀法制备了甲醇氧化电催化剂10%Nb₂O₅·nH₂O-20%Pt10%Ru/C, 并在Ar 气氛下对它进行了热处理. 用X射线衍射(XRD), 透射电子显微镜(TEM)和X 射线光电子谱(XPS)研究了热处理对催化剂的结构和形貌的影响, 用循环伏安法和计时电流法研究了热处理对催化剂的电化学性能的影响. 结果表明: 催化剂中看不到Ru 的衍射峰存在, Pt 晶粒以面心立方体结构存在, Nb₂O₅·nH₂O 对Pt 的结合能基本无影响; 与20%Pt10%Ru/C 相比, 同温度热处理的条件下,10%Nb₂O₅·nH₂O-20%Pt10%Ru/C 催化剂中Pt, Ru 合金化程度较差, 活性组分颗粒较小、分散均匀, 而且催化甲醇氧化性能和抗“CO”毒化性能较好, 700 ℃热处理的10%Nb₂O₅·nH₂O-20%Pt10%Ru/C 的性能最好. Nb₂O₅·nH₂O 不仅能抑制热处理过程中活性颗粒的长大和Pt, Ru 的合金化, 还能促进氢离子的传递, 提供活性“-OH”, 使甲醇及其氧化中间体更容易吸附-脱附.

关键词: 热处理, 甲醇, Nb₂O₅·nH₂O, PtRu/C

10%Nb₂O₅·nH₂O-20%Pt10%Ru/C electro-catalyst for methanol oxidation was prepared by deposition method, followed with heat treatment in Ar atmosphere. The effect of heat treatment on morphology, structure and electrochemistry performance of the product was characterized by X-ray diffraction (XRD), transmission electron microscopy (TEM), X-ray photoelectron spectroscopy (XPS), cyclic voltammetry and chronoamperograms. No diffraction peaks of Ru were observed in the XRD patterns, while all the peaks of Pt were in accordance with the face centered cubic crystal structure. The binding energy of Pt was not affected by Nb₂O₅·nH₂O. Compared with 20%Pt10%Ru/C, in 10%Nb₂O₅·nH₂O-20%Pt10%Ru/C samples, the activated particles were uniformly dispersed, and the performances of methanol oxidation and resistance to “CO” were better. The results indicated that the introduction of Nb₂O₅·nH₂O inhibited the growth of active particles, and decreased the alloying degree of Pt-Ru during heat treatment. Besides, Nb₂O₅·nH₂O also provided active “-OH” and improved H⁺ transfer, leading to easier adsorption-desorption of methanol and its oxidation intermediates.

Key words: heat treatment, methanol, Nb₂O₅·nH₂O, PtRu/C

引用此文

李伟伟, 张向军, 卢世刚. Nb₂O₅·nH₂O-PtRu/C 的制备及其对甲醇氧化的催化作用[J]. 化学学报, 2012, 70(9): 1073-1080.

Li Weiwei, Zhang Xiangjun, Lu Shigang. Preparation and Activity of Nb₂O₅·nH₂O-PtRu/C for Methanol Oxidation[J]. Acta Chimica Sinica, 2012, 70(9): 1073-1080.

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参考文献

1 Bai, Z.-Y.; Yang, L.; Zhang, J.-S.; Li, L.; Hu, C.-G.; Lv, J.; Guo, Y.-M. J. Power Sources 2010, 195, 2653.

2 Diaz, V. M.; Ohanian, C. F. Int. J. Hydrogen Energy 2010,15, 10539.

3 Sakthivel, M.; Schlange, A.; Kunz, U.; Turek, T. J. Power Sources 2010, 195, 7083.

4 Wang, J.-S.; Guo, X.; Song, C.-Y. Acta Phys.-Chim. Sin.2009, 25, 767 (in Chinese). (王建设, 郭勋, 宋成盈, 物理化学学报, 2009, 25, 767.)

5 Esteban, A. F.; Gabriel, A. P.; Federico, J. W. J. Power Sources 2011, 196, 172.

6 Ma, L.; Zhao, X.; Si, F.-Z.; Liu, C.; Liang, L. Electrochim. Acta 2010, 55, 9105.

7 Katlin, I. B. E.; Geoffroy, R. P. M.; Marilia, M. S. P.; Giancarlo, R. S. B.; Luis, A. A. Energy Fuels 2010, 24,4012.

8 Sun, H.-J.; Ding, L.-X.; Chen, Y. Chinese J. Inorg. Chem.2010, 26, 25 (in Chinese). (孙翰君, 丁良鑫, 陈煜, 无机化学学报, 2010, 26, 25.)

9 Chen, W.-M.; Sun, G..-Q.; Liang, Z.-X.; Mao, Q.; Li, H.-Q.; Wang, G.-X.; Xin, Q.; Chang, H.; Pak, C.; Seung, D. J. Power Sources 2006, 160, 933.

10 Thomas, M. A.; Badri, S.; Jamie, S. L.; Nagappan, R.; David, E. B.; David, E. R.; Sanjeev, M. J. Phys. Chem. C2010, 114, 1028.

11 Ma, J.-H.; Feng, Y.-Y.; Zhang, G.-R.; Wang, A.-J.; Xu, B.-Q. Chin. J. Catal. 2010, 31, 521 (in Chinese). (马俊红, 冯媛媛, 张贵荣, 王安杰, 徐柏庆, 催化学报,2010, 31, 521.)

12 Zhu, S.; Wang, S.-L.; Gao, Y.; Jiang, L.-H.; Sun, H.-G.; Sun, Q. Int. J. Hydrogen Energy 2010, 35, 11254.

13 Li. L.; Wang, H.-X.; Xu, B.-Q.; Li, J.-L.; Lu, T.-H.; Mao, Z.-Q. Acta Chim. Sinica 2003, 61, 818 (in Chinese). (李莉, 王恒秀, 徐柏庆, 李晋鲁, 陆天虹, 毛宗强, 化学学报, 2003, 61, 818.)

14 Xiong, L.-P.; Hu, S.; Ren, X.-B.; Luo, Y.-M. J. Inorg Mater.2010, 25, 279 (in Chinese). (熊亮萍, 胡胜, 任兴碧, 罗阳明, 无机材料学报, 2010,25, 279.)

15 Xu, B.-Q.; Li, L. Acta Phys.-Chim. Sin. 2003, 19, 342 (in Chinese). (徐柏庆, 李莉, 物理化学学报, 2003, 19, 342.)

16 Camara, G. A.; Giz, M. J.; Paganin, V. A.; Ticianelli, E. A. J. Electroanal. Chem. 2002, 537, 21.

17 Liu, Z.-L.; Lee, J.-Y.; Chen, W.-X.; Han, M.; Gan, L.-M. Langmuir 2004, 20, 181.

18 Hu, S.; Xiong, L.-P.; Gu, M.; Xiao, C.-J.; Ren, X.-B.; Liu, J.; Luo, Y.-M. Atomic Energy Science and Technology 2009,43, 294 (in Chinese). (胡胜, 熊亮萍, 古梅, 肖成建, 任兴碧, 刘俊, 罗阳明, 原子能科学技术, 2009, 43, 294.)

19 Frances, J. S.; Sanjeev, M.; David, E. R. J. Phys. Chem. C2010, 114, 442.

20 Yan, S.-Y.; Sun, G.-Q.; Qi, J.; Gao, Y.; Xin, Q. Chin. J. Catal. 2009, 30, 1109 (in Chinese). (闫世友, 孙公权, 齐静, 高妍, 辛勤, 催化学报, 2009,30, 1109.)

21 Wang, X.-G.; Su, Y.; Liu, C.- P.; Liao, J.-H.; Xing, W.; Lu, T.-H. Chem. J. Chin. Univ. 2009, 30, 1819 (in Chinese). (王晓刚, 苏怡, 刘长鹏, 廖建辉, 邢巍, 陆天虹, 高等学校化学学报, 2009, 30, 1819.)

22 Wei, Y.-C.; Liu, C.-W.; Chang, W.-J.; Wang, K.-W. J. Alloys Compd. 2011, 509, 535.

23 Sun, Q.; Fu, Y.-C.; Yang, H.-X.; Auroux, A.; Shen, J. J. Mol. Catal. A: Chem. 2007, 275, 183.

24 Adzic, R.; Zhang, J.-L.; Sasaki, K.; Vukmirovic, M.; Shao, M.; Wang, J. FY 2006 Annual Progress Report, DE-AC02-98CH10886.

25 Cha, Q.-X. Introduction to Electrodes Kinetics, 3th ed., Science Press, Beijing, 2002, p. 275 (in Chinese). (查全性, 电极过程动力学导论, 第三版, 科学出版社, 北京, 2002, p. 275.)

[1]	王庆鑫, 崔勇, 李蕴琪, 卢善富, 相艳. Fe-N-C阴极催化层离聚物可控热解对膜电极性能与稳定性的影响研究^★[J]. 化学学报, 2023, 81(10): 1350-1356.
[2]	焦桐, 许雪莲, 张磊, 翁幼云, 翁玉冰, 高志贤. CuO/CeO₂-ZrO₂/SiC整体催化剂催化甲醇水蒸气重整制氢的研究[J]. 化学学报, 2021, 79(4): 513-519.
[3]	肖国鹏, 乔韦军, 张磊, 庆绍军, 张财顺, 高志贤. 钙钛矿型甲醇水蒸气重整制氢催化材料的研究[J]. 化学学报, 2021, 79(1): 100-107.
[4]	刘玉灿, 苏苗苗, 张岩, 段晋明, 李伟. 溶液制备过程引入的甲醇对阿特拉津UV光氧化速率和降解机理的影响[J]. 化学学报, 2019, 77(1): 72-83.
[5]	陶熊新, 李莉, 齐学强, 魏子栋. Pt-Ni-P/Ti蜂窝状电极的制备及其催化甲醇氧化性能研究[J]. 化学学报, 2017, 75(2): 237-240.
[6]	李奇, 许瀚, 童叶翔, 李高仁. 高性能Pt纳米管中管电催化剂在甲醇燃料电池中的应用[J]. 化学学报, 2017, 75(2): 193-198.
[7]	黎聃勤, 张志琦, 臧鹏远, 马延文, 吴强, 杨立军, 陈强, 王喜章, 胡征. 介观结构氮掺杂碳纳米笼负载铂-钌合金催化剂的优异甲醇电氧化性能[J]. 化学学报, 2016, 74(7): 587-592.
[8]	张婷, 蔡雪刁, 刘娜, 许春丽. MoO₃/C-N复合材料的制备条件对其结构及催化性能的影响[J]. 化学学报, 2016, 74(5): 441-449.
[9]	王宗花, 史国玉, 夏建飞, 张菲菲, 夏延致, 李延辉, 夏临华. 直接甲醇燃料电池Pt基阳极催化剂的研究进展[J]. 化学学报, 2013, 71(9): 1225-1238.
[10]	陈建慧, 佟浩, 高珍珍, 朱佳佳, 张校刚, 梁彦瑜. 聚苯胺共价接枝碳纳米管负载Pt催化剂的制备及对甲醇电催化性能的研究[J]. 化学学报, 2013, 71(12): 1647-1655.
[11]	王祜英, 徐金凤, 井华, 张军, 李培强, 路福绥. 蜂窝状CuO和Fe₂O₃纳米管协同光电还原CO₂[J]. 化学学报, 2013, 71(06): 941-946.
[12]	姜春杰, 孙胜男, 王旭阳, 王祥生, 郭洪臣, 郭新闻, 陈立东. 甲醇脱水制二甲醚的杂多酸/纳米HZSM-5复合固体酸催化剂[J]. 化学学报, 2013, 71(05): 810-814.
[13]	史国玉, 王宗花, 夏建飞, 张菲菲, 夏延致, 李延辉. 电化学合成PtCo/石墨烯复合催化剂及对甲醇的电催化氧化[J]. 化学学报, 2013, 71(02): 227-233.
[14]	张彩萍, 郭清华, 徐敏敏, 袁亚仙, 姚建林, 顾仁敖. Au@Pt纳米粒子单层膜对甲醇氧化的电催化性能及SERS研究[J]. 化学学报, 2012, 70(12): 1327-1331.
[15]	施梅勤, 郎小玲, 马淳安, 褚有群, 陈赵扬, 俞彬. 微波合成Pt/WC催化剂及其对甲醇的电催化性能[J]. 化学学报, 2011, 69(9): 1029-1034.

Nb₂O₅·nH₂O-PtRu/C 的制备及其对甲醇氧化的催化作用

Preparation and Activity of Nb₂O₅·nH₂O-PtRu/C for Methanol Oxidation

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