化学学报 ›› 2023, Vol. 81 ›› Issue (5): 548-558.DOI: 10.6023/A23020041 上一篇
综述
投稿日期:
2023-02-20
发布日期:
2023-03-28
作者简介:
齐学平, 中国科学院福建物质结构研究所无机化学专业在读硕士研究生, 师从王飞研究员. 目前主要研究方向为钛基金属有机框架材料的设计、合成及应用. |
王飞, 中国科学院福建物质结构研究所研究员, 博士生导师. 2012年入选“中科院青年创新促进会”会员. 2014年获得卢嘉锡青年人才奖, 同年入选中国科学院福建物质结构研究所(海西研究院)“春苗”青年人才. 2019年获福建省自然科学二等奖(排名第二). 从事金属有机框架材料研究, 在钛基金属有机框架材料、手性金属有机框架材料、沸石型金属有机框架材料的设计合成及其在气体分离、催化/光电催化、手性识别拆分等领域取得系列进展, 已在Chem. Soc. Rev., Angew. Chem., Int. Ed., ACS Materials Lett., J. Mater. Chem A.及ACS Appl. Mater. Interfaces等期刊以第一和通讯作者发表论文100多篇. |
张健, 中国科学院福建物质结构研究所研究员, 博士生导师. 现任中国科学院福建物质结构研究所副所长, 结构化学国家重点实验室副主任. 2014年获国家杰出青年基金资助. 主要研究方向为团簇和多孔催化材料. 目前作为课题负责人承担有国家杰出青年基金, 中国科学院“先导B”课题, 国家自然科学基金重点项目等多项研究课题. 已在系列国际知名期刊上发表论文300多篇, 论文被他人正面引用超过2万次, H因子82. |
基金资助:
Xueping Qi, Fei Wang(), Jian Zhang
Received:
2023-02-20
Published:
2023-03-28
Contact:
*E-mail: wangfei04@fjirsm.ac.cn
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钛基金属有机框架(Ti-MOFs)因其优异的光催化活性成为当前材料研究领域的热点. 但由于Ti离子极高的反应活性和亲氧属性, 在反应过程中极易形成氧化物和其它竞争性的副产物, 使得Ti-MOFs的合成极具挑战性. 在MOFs发展的初期, 关于Ti-MOFs的研究便同步开展, 然而经过二十多年的发展, 已报道的Ti-MOFs只有数十种, 在上万种的MOFs中占比极其有限. 为了避免或减少钛离子副反应的发生, 通常在已知MOFs框架中引入金属Ti离子, 来定向合成Ti-MOFs, 该方法被称为后合成法(PSM), 也是构筑Ti-MOF框架的一种有效方法. 对PSM构筑Ti-MOFs的实例进行了系统的调研和总结. 首先, 依据钛离子引入方式和位置的不同, 分为离子交换、离子插入(金属节点或簇单元位置引入钛离子)和配体修饰(有机配体位置引入钛离子)三种途径, 并通过实例介绍了每种途径构筑的Ti-MOFs. 随后, 对PSM构筑的Ti-MOFs及其复合材料的设计与应用进行讨论. 最后, 对PSM构筑Ti-MOFs的现状进行总结并展望了未来的发展方向.
齐学平, 王飞, 张健. 后合成法构筑钛基金属有机框架及其应用[J]. 化学学报, 2023, 81(5): 548-558.
Xueping Qi, Fei Wang, Jian Zhang. A Post-Synthetic Method for the Construction of Titanium-Based Metal Organic Frameworks and Their Applications[J]. Acta Chimica Sinica, 2023, 81(5): 548-558.
Name | PSM | Ti source | Solvent | Ti percentage (max) | Condition | BET surface area/(m2•g-1) | Ref. |
---|---|---|---|---|---|---|---|
UiO-66(Zr) | 离子交换 | TiCp2Cl2 TiCl4(THF)2 TiBr4 | DMF | w=12.0% w=37.9% w=1.4% | 85 ℃, 120 h | 1259 1365 1291 | [ |
UiO-66(Zr/Ce) | 离子交换 | TiCl4(THF)2 | DMF | x=20.2% | 120 ℃, 96 h | 1019 | [ |
UiO-66(Zr)-NH2,1(Zr) | 离子交换 | TiCl4(THF)2 | DMF | x=28.4% | 85 ℃, 120 h | — | [ |
Zr-NDC | 离子交换 | TiCl4(THF)2 | DMF | x=26.7% | 85 ℃, 120 h | 1062.6 | [ |
Zr-DNC-NH2 | 离子交换 | TiCl4(THF)2 | DMF | x=28.3% | 85 ℃, 120 h | 1026.7 | [ |
UiO-66(Ce) | 离子交换 | TiCp2Cl2 | DMF | — | 100 ℃, 3 h | 1032.9 | [ |
(Ti/Ce)UiO-X@TiO2 (X=H, Br, NO2, NH2, N) | 离子交换 | TiCp2Cl2 | DMF | — | 100 ℃, 3 h | — | [ |
PCN-224 | 离子交换 | TiCp2Cl2 | DMF | x=38.6% | 120 ℃, 192 h | — | [ |
UiO-66(Zr) | 离子交换 | TiCp2Cl2 | DMF | x≤60% | 120 ℃, 8 h, microwave | 965.8 | [ |
MOF-5(Zn) | 离子交换 | TiCl3(THF)3 | DMF | x=2% | room temperature, 7 d, stir | about 650 | [ |
MIL-100(Sc) | 离子交换 | TiCl3(THF)3 | DMF | x=88.0% | 120 ℃, 24 h, N2, | — | [ |
PCN-333(Sc) | 离子交换 | TiCl3(THF)3 | DMF | x=48.8% | 120 ℃, 24 h, N2 | — | [ |
MOF-74(Zn) | 离子交换 | TiCl3(THF)3 | DMF | x=94.7% | 120 ℃, 24 h, N2 | — | [ |
MOF-74(Mg) | 离子交换 | TiCl3(THF)3 | DMF | x=37.9% | 120 ℃, 24 h, N2, | — | [ |
NU-1200(Zr) | 离子插入 | Ti(OiPr)4 | CH2Cl2 | x=25% | 60 ℃, 24 h | — | [ |
NU-1000(Zr) | 离子插入 | Ti(OiPr)4 | Heptane | w=5.16% | overnight, N2 | 1930 | [ |
NU-1008(Zr) | 离子插入 | Ti(OiPr)4 | Isopropanol | x=27.3% | 80 ℃, 40 h | — | [ |
UiO-66(Zr) | 离子插入 | TiCl4(THF)2 | DMF | X=21.3%~22.3% | 90 ℃, 120 h | 1200 | [ |
2D UiO-67(Hf)-NS | 离子插入 | TiCl4(THF)2 | DMF | x=14.58% | 120 ℃, 120 h | — | [ |
H-UiO-66(Zr) | 离子交换 | TiCp2Cl2 | DMF | x=3.83% | 85 ℃, 120 h | 1220 | [ |
H-UiO-66(Zr/Ti) | 离子插入 | TiCp2Cl2 TiO(acac)2 TiO(Bu)4 Ti-Citrate | MeOH; H2O | x=6.42% x=7.14% x=14.47% x=4.93% | 65 ℃, 12 h, backflow | 1031 1092 1588 859 | [ |
IRMOF-3 | 配体修饰 | Ti(OiPr)4 | CHCl3 | w=4.3% | 25 ℃, 24 h, N2 | 870 | [ |
MIL-47-NH2 | 配体修饰 | TiO(acac)2 | Toluene | — | 90 ℃, 40 h, Ar, stir | — | [ |
UiO-67-bpydc-MoO2Cl2 | 配体修饰和离子交换 | TiCl4(THF)2 | DMF | x=1.15% | 120 ℃, 144 h | — | [ |
UiO-66(Zr)-NH2 | 离子交换 | TiCl4(THF)2 | DMF | x=57% | 120 ℃, 384 h | 787 | [ |
MOF-525(Zr) | 离子交换 | TiCl4(THF)2 | DMF | x=90% | 85 ℃, 120 h | 2780 | [ |
UiO-67(Zr)-Ru | 离子交换 | TiCl4(THF)2 | DMF | x=54.5% | 120 ℃, 18 h | 1694 | [ |
UiO-66(Zr)-NH2 | 离子交换 | TiCl4(THF)2 | DMF | x=10.4% | 120 ℃, 96 h | 770 | [ |
UiO-66(Zr)-NO2 | 离子交换 | TiCl4(THF)2 | DMF | x=10.4% | 120 ℃, 96 h | 590 | [ |
Name | PSM | Ti source | Solvent | Ti percentage (max) | Condition | BET surface area/(m2•g-1) | Ref. |
---|---|---|---|---|---|---|---|
UiO-66(Zr) | 离子交换 | TiCp2Cl2 TiCl4(THF)2 TiBr4 | DMF | w=12.0% w=37.9% w=1.4% | 85 ℃, 120 h | 1259 1365 1291 | [ |
UiO-66(Zr/Ce) | 离子交换 | TiCl4(THF)2 | DMF | x=20.2% | 120 ℃, 96 h | 1019 | [ |
UiO-66(Zr)-NH2,1(Zr) | 离子交换 | TiCl4(THF)2 | DMF | x=28.4% | 85 ℃, 120 h | — | [ |
Zr-NDC | 离子交换 | TiCl4(THF)2 | DMF | x=26.7% | 85 ℃, 120 h | 1062.6 | [ |
Zr-DNC-NH2 | 离子交换 | TiCl4(THF)2 | DMF | x=28.3% | 85 ℃, 120 h | 1026.7 | [ |
UiO-66(Ce) | 离子交换 | TiCp2Cl2 | DMF | — | 100 ℃, 3 h | 1032.9 | [ |
(Ti/Ce)UiO-X@TiO2 (X=H, Br, NO2, NH2, N) | 离子交换 | TiCp2Cl2 | DMF | — | 100 ℃, 3 h | — | [ |
PCN-224 | 离子交换 | TiCp2Cl2 | DMF | x=38.6% | 120 ℃, 192 h | — | [ |
UiO-66(Zr) | 离子交换 | TiCp2Cl2 | DMF | x≤60% | 120 ℃, 8 h, microwave | 965.8 | [ |
MOF-5(Zn) | 离子交换 | TiCl3(THF)3 | DMF | x=2% | room temperature, 7 d, stir | about 650 | [ |
MIL-100(Sc) | 离子交换 | TiCl3(THF)3 | DMF | x=88.0% | 120 ℃, 24 h, N2, | — | [ |
PCN-333(Sc) | 离子交换 | TiCl3(THF)3 | DMF | x=48.8% | 120 ℃, 24 h, N2 | — | [ |
MOF-74(Zn) | 离子交换 | TiCl3(THF)3 | DMF | x=94.7% | 120 ℃, 24 h, N2 | — | [ |
MOF-74(Mg) | 离子交换 | TiCl3(THF)3 | DMF | x=37.9% | 120 ℃, 24 h, N2, | — | [ |
NU-1200(Zr) | 离子插入 | Ti(OiPr)4 | CH2Cl2 | x=25% | 60 ℃, 24 h | — | [ |
NU-1000(Zr) | 离子插入 | Ti(OiPr)4 | Heptane | w=5.16% | overnight, N2 | 1930 | [ |
NU-1008(Zr) | 离子插入 | Ti(OiPr)4 | Isopropanol | x=27.3% | 80 ℃, 40 h | — | [ |
UiO-66(Zr) | 离子插入 | TiCl4(THF)2 | DMF | X=21.3%~22.3% | 90 ℃, 120 h | 1200 | [ |
2D UiO-67(Hf)-NS | 离子插入 | TiCl4(THF)2 | DMF | x=14.58% | 120 ℃, 120 h | — | [ |
H-UiO-66(Zr) | 离子交换 | TiCp2Cl2 | DMF | x=3.83% | 85 ℃, 120 h | 1220 | [ |
H-UiO-66(Zr/Ti) | 离子插入 | TiCp2Cl2 TiO(acac)2 TiO(Bu)4 Ti-Citrate | MeOH; H2O | x=6.42% x=7.14% x=14.47% x=4.93% | 65 ℃, 12 h, backflow | 1031 1092 1588 859 | [ |
IRMOF-3 | 配体修饰 | Ti(OiPr)4 | CHCl3 | w=4.3% | 25 ℃, 24 h, N2 | 870 | [ |
MIL-47-NH2 | 配体修饰 | TiO(acac)2 | Toluene | — | 90 ℃, 40 h, Ar, stir | — | [ |
UiO-67-bpydc-MoO2Cl2 | 配体修饰和离子交换 | TiCl4(THF)2 | DMF | x=1.15% | 120 ℃, 144 h | — | [ |
UiO-66(Zr)-NH2 | 离子交换 | TiCl4(THF)2 | DMF | x=57% | 120 ℃, 384 h | 787 | [ |
MOF-525(Zr) | 离子交换 | TiCl4(THF)2 | DMF | x=90% | 85 ℃, 120 h | 2780 | [ |
UiO-67(Zr)-Ru | 离子交换 | TiCl4(THF)2 | DMF | x=54.5% | 120 ℃, 18 h | 1694 | [ |
UiO-66(Zr)-NH2 | 离子交换 | TiCl4(THF)2 | DMF | x=10.4% | 120 ℃, 96 h | 770 | [ |
UiO-66(Zr)-NO2 | 离子交换 | TiCl4(THF)2 | DMF | x=10.4% | 120 ℃, 96 h | 590 | [ |
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