聚环氧乙烷固态聚合物电解质基室温固态锂金属电池的研究进展

doi:10.6023/A24020061

化学学报 ›› 2024, Vol. 82 ›› Issue (6): 690-706.DOI: 10.6023/A24020061 上一篇下一篇

综述

聚环氧乙烷固态聚合物电解质基室温固态锂金属电池的研究进展

张仕杰^a^,^b^,^d^,^e, 王朵^a^,^b^,^d^,^e, 崔浩然^c, 张雅岚^b^,^d^,^e, 张浩^b^,^d^,^e, 苑志祥^b^,^d^,^e, 韩鹏献^b^,^d^,^e, 姚树玉^a^,^*(), 黄浪^b^,^d^,^e^,^*(), 张建军^b^,^d^,^e^,^*(), 崔光磊^b^,^d^,^e^,^*()

a 山东科技大学材料科学与工程学院青岛 266590
b 中国科学院青岛生物能源与过程研究所青岛储能产业技术研究院青岛 266101
c 山东省青岛第二中学青岛 266061
d 山东能源研究院青岛 266101
e 青岛新能源山东省实验室青岛 266101

投稿日期:2024-02-22 发布日期:2024-04-02

作者简介:

张仕杰, 山东科技大学材料科学与工程学院硕士研究生, 中国科学院青岛生物能源与过程研究所联合培养硕士研究生. 主要从事磷酸铁锂/石墨电池用高性能电解质的电化学及热安全性能与机制的研究.

姚树玉, 山东科技大学教授, 硕士生导师, 1997年6月硕士毕业后, 于山东科技大学工作至今, 其中2003年9月至2006年9月于中国机械研究总院攻读博士. 2008年国家科技进步贰等奖获得者之一, 2009年获第十八届孙越崎青年科技奖, 2011年获煤炭工业杰出青年科技工作者荣誉称号. 从事金属材料热处理、微晶玻璃及高比能固态电池等方面的研究. 作为负责人, 承担山东省自然科学基金项目、山东省教学改革项目、山东省精品课程及山东省一流课程建设, 获国家授权发明专利7项.

黄浪, 中国科学院青岛生物能源与过程研究所副研究员, 硕士生导师. 2018年12月于美国华盛顿州立大学获哲学博士学位, 随后加入中国科学院青岛生物能源与过程研究所. 目前主要聚焦于高比能二次电池热失控机理的解析及安全增强策略的开发. 作为负责人承担国家自然科学基金、省市自然科学基金等项目, 以第一或通讯作者在材料、化学等方面的国际权威杂志Joule、Angew. Chem., Int. Ed.、Adv. Energy Mater.、Mater. Today和Adv. Sci.等杂志发表相关论文30余篇.

张建军, 中国科学院青岛生物能源与过程研究所副研究员, 硕士生导师, 中国科学院青年创新促进会会员. 2011年进入中国科学院青岛生物能源与过程研究所工作, 主要研究方向是高比能固态聚合物锂电池技术及其关键材料. 主持承担国家自然科学基金项目3项、中国科学院青年创新促进会会员人才项目1项等. 以第一作者(含共一)或通讯作者在Adv. Energy Materials、Small和Energy Environ. Sci.等国际权威学术期刊发表SCI论文30篇(其中4篇入选ESI高被引论文), 总引用次数2967次. 申请美国和日本专利共2项, 获得授权欧洲专利1项; 获得授权中国发明专利21项. 获得2017年青岛市自然科学奖一等奖(第五完成人), 2018年山东省自然科学奖一等奖(第五完成人)及2021年青岛市科技进步奖一等奖(第五完成人).

崔光磊, 中国科学院青岛生物能源与过程研究所研究员, 博士生导师, 国务院特殊津贴专家, 国家杰青和WR计划, 中国科学院深海智能技术先导专项副总工程师(固态电池基深海能源体系), 青岛市储能产业技术研究院院长, 国际聚合物电解质委员会理事. 2005年于中国科学院化学所获得有机化学博士学位, 2005年9月至2009年2月先后在德国马普协会高分子所和固态所从事博士后研究. 2009年2月起于中科院青岛生物能源与过程所工作. 2009年入选中国科学院“百人计划” (终期评估优秀), 2009年获山东省自然科学杰出青年基金资助, 2015年入选山东省“泰山学者特聘专家”, 2016年获国家自然科学杰出青年基金资助, 2018年至2021年, 十三五国家重点研发计划新能源汽车专项, 高比能固态电池项目负责人. 主要从事低成本高效能源储存与转换器件的研究. 作为负责人/课题负责人承担国家自然科学杰出青年基金、国家973计划、863计划、国家自然科学基金面上项目、省部级及中科院先导专项及企业横向项目等多项科研项目. 在Nat. Commun.、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem., Int. Ed.及Adv. Mater.等发表论文400余篇, 引用2万余次, 申请国家专利210余项, 授权131项, 申请PCT专利7项, 授权欧洲专利1项, 授权美国专利1项, 出版《动力锂电池中聚合物关键材料》书籍一部. 获得2017年青岛市自然科学奖一等奖(第一完成人), 2018年山东省自然科学奖一等奖(第一完成人), 2021年青岛市科技进步奖一等奖(第一完成人)及2023年山东省技术发明奖(第一完成人).

基金资助:
国家重点研发计划(2023YFC2812700); 国家自然科学基金(52073298); 国家自然科学基金(52273221); 中国科学院青年创新促进会(2020217); 青岛新能源山东省实验室开放课题(QNESLOP202312)

Research Progress on Room-temperature Solid-state Lithium Metal Batteries with Poly(ethylene oxide)-based Solid Polymer Electrolytes

Shijie Zhang^a^,^b^,^d^,^e, Duo Wang^a^,^b^,^d^,^e, Haoran Cui^c, Yalan Zhang^b^,^d^,^e, Hao Zhang^b^,^d^,^e, Zhixiang Yuan^b^,^d^,^e, Pengxian Han^b^,^d^,^e, Shuyu Yao^a,*(), Lang Huang^b^,^d^,^e,*(), Jianjun Zhang^b^,^d^,^e,*(), Guanglei Cui^b^,^d^,^e,*()

a College of Materials Science and Engineering, Shandong University of Science and Technology, Qingdao 266590
b Qingdao Industrial Energy Storage Research Institute, Qingdao Institute of Bioenergy and Bioprocess Technology, Chinese Academy of Sciences, Qingdao 266101
c Qingdao No. 2 Middle School of Shandong Province, Qingdao 266061
d Shandong Energy Institute, Qingdao 266101
e Qingdao New Energy Shandong Laboratory, Qingdao 266101

Received:2024-02-22 Published:2024-04-02
Contact: * E-mail: yaoshuyu@sdust.edu.cn; huanglang@qibebt.ac.cn; zhang_jj@qibebt.ac.cn; cuigl@qibebt.ac.cn; Tel.: 0532-80662746; Fax: 0532-80662744
Supported by:
National Key R&D Program of China(2023YFC2812700); National Natural Science Foundation of China(52073298); National Natural Science Foundation of China(52273221); Youth Innovation Promotion Association of the Chinese Academy of Sciences(2020217); Qingdao New Energy Shandong Laboratory Open Project(QNESLOP202312)

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摘要/Abstract

锂离子电池已被广泛应用于国民经济的诸多领域, 然而采用液态电解液的锂离子电池可能会存在电解液泄漏、挥发、燃烧甚至爆炸等潜在安全隐患. 相对比而言, 采用固态电解质的固态锂电池具有高安全特性, 已成为科研界和产业界研发的热点和重点. 作为固态锂电池的核心部件, 固态电解质至关重要. 聚环氧乙烷(PEO)固态聚合物电解质(SPE)具有较高的柔韧性、优良的加工性和良好的界面接触性, 且与锂金属负极兼容性好, 是固态锂金属电池(SSLB)相对理想的电解质材料. 但PEO固态聚合物电解质室温离子电导率偏低, 严重制约了其在室温固态聚合物锂金属电池领域的进一步广泛发展和应用. 经过国内外科研人员等的不断努力, 截至目前PEO固态聚合物电解质基室温SSLB已经取得了相当大的研究进展. 从纳米填料复合、三维(3D)骨架增强、分子水平调节、与其他聚合物共混及正极内部构建离子快速传输通道等策略出发, 对PEO固态聚合物电解质用于室温SSLB的研究进展进行了详细阐述. 最后还对PEO固态聚合物电解质基室温SSLB所面临的挑战以及未来发展趋势进行了系统展望.

关键词: 聚环氧乙烷, 固态聚合物电解质, 室温, 高效离子传输, 固态锂金属电池

Lithium-ion batteries are widely used in various fields of the national economy. However, those with liquid electrolytes may pose potential safety hazards, such as electrolytes leakage, volatilisation, combustion and even explosion. In contrast, solid-state lithium batteries with solid electrolyte exhibit high safety characteristics and have become a research and development hotspot in the scientific and industrial sectors. The design and development of solid-state electrolytes are crucial for solid-state lithium batteries. Poly(ethylene oxide) (PEO) solid polymer electrolyte (SPE) is an excellent electrolyte material for solid-state lithium-metal batteries (SSLBs) due to its high flexibility, excellent processability, good interfacial contact and compatibility with lithium-metal anode. However, the low room temperature ionic conductivity of PEO-based solid polymer electrolytes has seriously restricted its further development and application in the field of room temperature solid polymer lithium metal batteries. Through the continuous efforts of researchers at home and abroad, considerable progress has been made in the development of room-temperature solid-state lithium metal batteries SSLBs with PEO-based solid polymer electrolytes. A detailed description of the research progress room-temperature SSLBs with PEO-based solid-state polymer electrolytes is provided. The strategies covered include nanofiller composites, three-dimensional (3D) skeleton enhancement, molecular level modulation, blending with other polymers, and constructing fast ion transport channels inside the cathode. Finally, a systematic outlook on the challenges and future development trends room-temperature SSLBs with PEO-based solid polymer electrolyte are presented.

Key words: poly(ethylene oxide), solid polymer electrolyte, room temperature, efficient ion transport, solid-state lithium metal battery

引用此文

张仕杰, 王朵, 崔浩然, 张雅岚, 张浩, 苑志祥, 韩鹏献, 姚树玉, 黄浪, 张建军, 崔光磊. 聚环氧乙烷固态聚合物电解质基室温固态锂金属电池的研究进展[J]. 化学学报, 2024, 82(6): 690-706.

Shijie Zhang, Duo Wang, Haoran Cui, Yalan Zhang, Hao Zhang, Zhixiang Yuan, Pengxian Han, Shuyu Yao, Lang Huang, Jianjun Zhang, Guanglei Cui. Research Progress on Room-temperature Solid-state Lithium Metal Batteries with Poly(ethylene oxide)-based Solid Polymer Electrolytes[J]. Acta Chimica Sinica, 2024, 82(6): 690-706.

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图/表 8

序号	提升方案	固态聚合物电解质组份、正极 (负极均为锂金属)	电化学性能	循环性能及容量保持率	Ref.
1	零维纳米颗粒复合	固态电解质: PEO/LiTFSI/SN (w=15%)/ Al-LLZO (w=7.5%) (PEO与LiTFSI的物质的量之比为18) 正极: LiFePO₄, 活性物质负载1~2 mg/cm²	室温离子电导率: 4.17×10^-4 S/cm 室温t_Li⁺: 0.144 (60 ℃时t_Li⁺为0.451)	25 ℃、20 mA/g下循环, 放电比容量为130 mAh/g, 200圈循环后容量保持率为89%	[36]
2	零维纳米颗粒复合	固态电解质: PEO/LiClO₄/ SN (w=40%)/ LLZTO (w=15%) (EO与Li⁺的物质的量之比为18) 正极1: LiFePO₄, 活性物质负载1.0 mg/cm² 正极2: LiCoO₂, 活性物质负载1.0 mg/cm²	室温离子电导率: 6.74×10^-4 S/cm 电化学窗口: 4.7 V	LiFePO₄\|Li室温0.5 C循环240圈后容量保持率为92.6%; LiCoO₂\|Li室温0.2 C循环50 圈后可提供123 mAh/g的高放电比容量	[39]
3	零维纳米颗粒复合	固态电解质: PEO/LiTFSI/SN/NAL (w=10%) (EO与Li⁺的物质的量之比为12) 正极: LiFePO₄	室温离子电导率: 3.09×10^-4 S/cm 室温t_Li⁺: 0.75	室温0.2 C循环400圈后容量保持率为83.1%	[40]
4	零维纳米颗粒复合	固态电解质: 1 mL PEGDA/0.001 mol LiTFSI/KS (w=10%)/光引发剂2-羟基-2-甲基-1-苯基-1-丙酮 (w=1%)+PEO溶液(w=2%) (与前面等质量) 正极: LiFePO₄, 活性物质负载(1.2±0.2) mg/cm²	室温离子电导率: 3.37×10^–4 S/cm (0 ℃时为1.73×10^–4 S/cm)	室温0.2 C具有138.3 mAh/g的高初始放电比容量, 循环100圈后放电比容量仍保持在144.4 mAh/g左右	[41]
5	一维纳米线复合	固态电解质: PEO/LiTFSI (w=52%)/ LLZTO NFs (w=10%) 正极: LiFePO₄	室温离子电导率: 2.13×10^–4 S/cm 室温t_Li⁺: 0.57 电化学窗口: 4.9 V, 活化能: 0.45 eV	25 ℃、0.2 C下初始放电比容量为125.8 mAh/g, 循环60圈后容量保持率为94.9%.	[45]
6	二维纳米片复合	固态电解质: PEO/LiTFSI/NMS (w=8%) (EO与Li的物质的量之比为16) 正极: LiFePO₄, 活性物质负载0.9 mg/cm²	室温离子电导率: 1.66×10^–5 S/cm 室温t_Li⁺: 0.378	30 ℃、0.1 C首圈放电比容量为125 mAh/g, 循环50圈后为130 mAh/g.	[46]
7	二维纳米片复合	固态电解质: PEO/LiTFSI/GCN (w=8%) (EO与 LiTFSI物质的量之比为16) 正极: LiFePO₄, 活性物质负载1.2 mg/cm²	室温离子电导率: 1.77×10^–5 S/cm 室温t_Li⁺: 0.31 电化学窗口: 4.9 V	30 ℃、0.1 C循环200圈后容量保持率为83.9%	[48]
8	二维纳米片复合	固态电解质: PEO/LiTFSI/PVDF (w=3%)/BN (w=7%)/GCN (w=10%) (EO与Li物质的量之比为15) 正极: LiFePO₄, 活性物质负载1.2 mg/cm²	室温离子电导率: 1.77×10^–5 S/cm 室温t_Li⁺: 0.75 电化学窗口: 4.9 V	25 ℃、0.1 C循环350圈后容量保持率为85%	[49]
9	二维纳米片复合	固态电解质: PEO/LiTFSI/BN (w=10%)/GCN (w=10%) (EO与Li⁺物质的量之比为18) 正极: LiFePO₄, 活性物质负载2.0 mg/cm²	室温离子电导率: 2.0×10^–5 S/cm 室温t_Li⁺: 0.33 电化学窗口: 4.9 V	30 ℃、0.3 C循环90圈后放电比容量保持在111 mAh/g (84%的容量保持率)	[50]
10	三维骨架增强	固态电解质: 1.000 g PEO/0.541 g LiTFSI/ 0.067 g SN 正极: LiFePO₄, 活性物质负载1.5 mg/cm²	室温离子电导率: 1.03×10^–4 S/cm 电化学窗口: 5.14 V	30 ℃、0.2 C循环150圈后容量保持率为91.7%; 30 ℃、0.5 C循环100圈后容量保持率为88.6%; 30 ℃、1.0 C下循环100圈后容量保持率为86.4%	[51]
11	三维骨架增强	固态电解质: PEO/LiTFSI/SN (EO与LiTFSI的物质的量之比为12, PEO与SN的质量比为15∶1) 正极: LiFePO₄, 活性物质负载1 mg/cm²	室温离子电导率: 9.87×10^–5 S/cm 电化学窗口: 4.8 V	30 ℃、0.2 C循环100圈后容量保持率为97.4%; 30 ℃、0.5 C循环200圈后容量保持率为93.9%	[52]
12	三维骨架增强	固态电解质: PEO/LiTFSI/(EO与Li的物质的量之比为10) 正极: LiFePO₄	室温离子电导率: 3.68×10^–5 S/cm	30 ℃、0.1 C提供了135 mAh/g的初始放电比容量并保持稳定的循环	[53]
13	分子水平调节	固态电解质: 0.6 g PEO/0.24 g LiTFSI/0.4 mg CuF₂ 正极1: NCM83, 活性物质负载1.5~2 mg/cm² 正极2: LiFePO₄, 活性物质负载1.5~2 mg/cm²	室温离子电导率: 2×10^–4 S/cm 室温t_Li⁺: 0.42 电化学窗口: 4.6 V	NCM83\|Li电池30 ℃、0.6 C循环500圈的平均库仑效率高达99.47%, 容量保持率为71% LiFePO₄\|Li电池30 ℃下循环100圈, 容量保持率为96%	[58]
14	与其他聚合物共混	固态电解质: 0.5 g PEO/2.0 g LiClO₄/0.5 g PBI 正极1: LiFePO₄, 活性物质负载1.5 mg/cm² 正极2: NCM88, 活性物质负载1.5 mg/cm²	室温离子电导率: 5.7×10^–4 S/cm 室温t_Li⁺: 0.639 电化学窗口: 4.45 V	LiFePO₄\|Li电池25 ℃、1 C循环1300圈后的容量保持率为90.6%; 以1 C充电, 10 C放电循环2500圈容量保持率接近100%, 放电速率20 C时循环3500圈容量无明显衰减; NCM88\|Li电池25 ℃、0.3 C循环150圈后容量保持率为75.3%	[60]
15	与其他聚合物共混	固态电解质: PEO(w=15%)/ LiTFSI (w=0.05%)/ FEC (w=10%)/SN 正极: NMC532	室温离子电导率: 1.0×10^–4 S/cm 电化学窗口: 4.97	室温循环120圈后容量保持率为80%	[61]
16	与其他聚合物共混	固态电解质: 1.00 g PEO/0.203 g LiTFSI/0.450 g SN 正极: LiFePO₄, 活性物质负载1.0 mg/cm²	室温离子电导率: 1.9×10^–4 S/cm 室温t_Li⁺: 0.48	25 ℃、0.5 C循环750圈后容量保持率为93.26%	[62]
17	与其他聚合物共混	固态电解质: PEO (w=60%)/WPU (w= 40%)+fCQD(w=5.0%)/MXene (w=2.5%) 正极: LiFePO₄	室温离子电导率: 1×10^–5 S/cm 室温t_Li⁺: 0.94	室温0.5 C循环200圈后容量保持率为86.42%	[63]
18	正极内部构建离子快速传输通道	固态电解质: 0.7 g PEO/0.2875 g LiTFSI 正极: PLL-LiFePO	室温离子电导率: 4.56×10^–6 S/cm	室温0.1 C循环1500圈后仍可保持103.6 mAh/g的放电比容量	[64]
19	正极内部构建离子快速传输通道	固态电解质: 3 g PEO/1.22 g LiTFSI/1 g LLZTO 正极: PLL-LiFePO 负极: CuF₂改性的Li金属	—	室温0.05 C初始放电比容量为152 mAh/g, 循环100圈后仍有148 mAh/g的放电比容量	[65]

序号	提升方案	固态聚合物电解质组份、正极 (负极均为锂金属)	电化学性能	循环性能及容量保持率	Ref.
1	零维纳米颗粒复合	固态电解质: PEO/LiTFSI/SN (w=15%)/ Al-LLZO (w=7.5%) (PEO与LiTFSI的物质的量之比为18) 正极: LiFePO₄, 活性物质负载1~2 mg/cm²	室温离子电导率: 4.17×10^-4 S/cm 室温t_Li⁺: 0.144 (60 ℃时t_Li⁺为0.451)	25 ℃、20 mA/g下循环, 放电比容量为130 mAh/g, 200圈循环后容量保持率为89%	[36]
2	零维纳米颗粒复合	固态电解质: PEO/LiClO₄/ SN (w=40%)/ LLZTO (w=15%) (EO与Li⁺的物质的量之比为18) 正极1: LiFePO₄, 活性物质负载1.0 mg/cm² 正极2: LiCoO₂, 活性物质负载1.0 mg/cm²	室温离子电导率: 6.74×10^-4 S/cm 电化学窗口: 4.7 V	LiFePO₄\|Li室温0.5 C循环240圈后容量保持率为92.6%; LiCoO₂\|Li室温0.2 C循环50 圈后可提供123 mAh/g的高放电比容量	[39]
3	零维纳米颗粒复合	固态电解质: PEO/LiTFSI/SN/NAL (w=10%) (EO与Li⁺的物质的量之比为12) 正极: LiFePO₄	室温离子电导率: 3.09×10^-4 S/cm 室温t_Li⁺: 0.75	室温0.2 C循环400圈后容量保持率为83.1%	[40]
4	零维纳米颗粒复合	固态电解质: 1 mL PEGDA/0.001 mol LiTFSI/KS (w=10%)/光引发剂2-羟基-2-甲基-1-苯基-1-丙酮 (w=1%)+PEO溶液(w=2%) (与前面等质量) 正极: LiFePO₄, 活性物质负载(1.2±0.2) mg/cm²	室温离子电导率: 3.37×10^–4 S/cm (0 ℃时为1.73×10^–4 S/cm)	室温0.2 C具有138.3 mAh/g的高初始放电比容量, 循环100圈后放电比容量仍保持在144.4 mAh/g左右	[41]
5	一维纳米线复合	固态电解质: PEO/LiTFSI (w=52%)/ LLZTO NFs (w=10%) 正极: LiFePO₄	室温离子电导率: 2.13×10^–4 S/cm 室温t_Li⁺: 0.57 电化学窗口: 4.9 V, 活化能: 0.45 eV	25 ℃、0.2 C下初始放电比容量为125.8 mAh/g, 循环60圈后容量保持率为94.9%.	[45]
6	二维纳米片复合	固态电解质: PEO/LiTFSI/NMS (w=8%) (EO与Li的物质的量之比为16) 正极: LiFePO₄, 活性物质负载0.9 mg/cm²	室温离子电导率: 1.66×10^–5 S/cm 室温t_Li⁺: 0.378	30 ℃、0.1 C首圈放电比容量为125 mAh/g, 循环50圈后为130 mAh/g.	[46]
7	二维纳米片复合	固态电解质: PEO/LiTFSI/GCN (w=8%) (EO与 LiTFSI物质的量之比为16) 正极: LiFePO₄, 活性物质负载1.2 mg/cm²	室温离子电导率: 1.77×10^–5 S/cm 室温t_Li⁺: 0.31 电化学窗口: 4.9 V	30 ℃、0.1 C循环200圈后容量保持率为83.9%	[48]
8	二维纳米片复合	固态电解质: PEO/LiTFSI/PVDF (w=3%)/BN (w=7%)/GCN (w=10%) (EO与Li物质的量之比为15) 正极: LiFePO₄, 活性物质负载1.2 mg/cm²	室温离子电导率: 1.77×10^–5 S/cm 室温t_Li⁺: 0.75 电化学窗口: 4.9 V	25 ℃、0.1 C循环350圈后容量保持率为85%	[49]
9	二维纳米片复合	固态电解质: PEO/LiTFSI/BN (w=10%)/GCN (w=10%) (EO与Li⁺物质的量之比为18) 正极: LiFePO₄, 活性物质负载2.0 mg/cm²	室温离子电导率: 2.0×10^–5 S/cm 室温t_Li⁺: 0.33 电化学窗口: 4.9 V	30 ℃、0.3 C循环90圈后放电比容量保持在111 mAh/g (84%的容量保持率)	[50]
10	三维骨架增强	固态电解质: 1.000 g PEO/0.541 g LiTFSI/ 0.067 g SN 正极: LiFePO₄, 活性物质负载1.5 mg/cm²	室温离子电导率: 1.03×10^–4 S/cm 电化学窗口: 5.14 V	30 ℃、0.2 C循环150圈后容量保持率为91.7%; 30 ℃、0.5 C循环100圈后容量保持率为88.6%; 30 ℃、1.0 C下循环100圈后容量保持率为86.4%	[51]
11	三维骨架增强	固态电解质: PEO/LiTFSI/SN (EO与LiTFSI的物质的量之比为12, PEO与SN的质量比为15∶1) 正极: LiFePO₄, 活性物质负载1 mg/cm²	室温离子电导率: 9.87×10^–5 S/cm 电化学窗口: 4.8 V	30 ℃、0.2 C循环100圈后容量保持率为97.4%; 30 ℃、0.5 C循环200圈后容量保持率为93.9%	[52]
12	三维骨架增强	固态电解质: PEO/LiTFSI/(EO与Li的物质的量之比为10) 正极: LiFePO₄	室温离子电导率: 3.68×10^–5 S/cm	30 ℃、0.1 C提供了135 mAh/g的初始放电比容量并保持稳定的循环	[53]
13	分子水平调节	固态电解质: 0.6 g PEO/0.24 g LiTFSI/0.4 mg CuF₂ 正极1: NCM83, 活性物质负载1.5~2 mg/cm² 正极2: LiFePO₄, 活性物质负载1.5~2 mg/cm²	室温离子电导率: 2×10^–4 S/cm 室温t_Li⁺: 0.42 电化学窗口: 4.6 V	NCM83\|Li电池30 ℃、0.6 C循环500圈的平均库仑效率高达99.47%, 容量保持率为71% LiFePO₄\|Li电池30 ℃下循环100圈, 容量保持率为96%	[58]
14	与其他聚合物共混	固态电解质: 0.5 g PEO/2.0 g LiClO₄/0.5 g PBI 正极1: LiFePO₄, 活性物质负载1.5 mg/cm² 正极2: NCM88, 活性物质负载1.5 mg/cm²	室温离子电导率: 5.7×10^–4 S/cm 室温t_Li⁺: 0.639 电化学窗口: 4.45 V	LiFePO₄\|Li电池25 ℃、1 C循环1300圈后的容量保持率为90.6%; 以1 C充电, 10 C放电循环2500圈容量保持率接近100%, 放电速率20 C时循环3500圈容量无明显衰减; NCM88\|Li电池25 ℃、0.3 C循环150圈后容量保持率为75.3%	[60]
15	与其他聚合物共混	固态电解质: PEO(w=15%)/ LiTFSI (w=0.05%)/ FEC (w=10%)/SN 正极: NMC532	室温离子电导率: 1.0×10^–4 S/cm 电化学窗口: 4.97	室温循环120圈后容量保持率为80%	[61]
16	与其他聚合物共混	固态电解质: 1.00 g PEO/0.203 g LiTFSI/0.450 g SN 正极: LiFePO₄, 活性物质负载1.0 mg/cm²	室温离子电导率: 1.9×10^–4 S/cm 室温t_Li⁺: 0.48	25 ℃、0.5 C循环750圈后容量保持率为93.26%	[62]
17	与其他聚合物共混	固态电解质: PEO (w=60%)/WPU (w= 40%)+fCQD(w=5.0%)/MXene (w=2.5%) 正极: LiFePO₄	室温离子电导率: 1×10^–5 S/cm 室温t_Li⁺: 0.94	室温0.5 C循环200圈后容量保持率为86.42%	[63]
18	正极内部构建离子快速传输通道	固态电解质: 0.7 g PEO/0.2875 g LiTFSI 正极: PLL-LiFePO	室温离子电导率: 4.56×10^–6 S/cm	室温0.1 C循环1500圈后仍可保持103.6 mAh/g的放电比容量	[64]
19	正极内部构建离子快速传输通道	固态电解质: 3 g PEO/1.22 g LiTFSI/1 g LLZTO 正极: PLL-LiFePO 负极: CuF₂改性的Li金属	—	室温0.05 C初始放电比容量为152 mAh/g, 循环100圈后仍有148 mAh/g的放电比容量	[65]

表1. 聚环氧乙烷固态聚合物电解质基室温固态锂金属电池的性能汇总

Table 1. Battery performance of room-temperature solid-state lithium metal batteries with poly(ethylene oxide)-based solid polymer electrolytes

表1. 聚环氧乙烷固态聚合物电解质基室温固态锂金属电池的性能汇总

Table 1. Battery performance of room-temperature solid-state lithium metal batteries with poly(ethylene oxide)-based solid polymer electrolytes

Figure 1. (a) Garnet structure of pure LLZO and the position substituted by Nb5+ and Al3+, (b) process for fabrication the composite PLS-NAL polymer electrolyte, (c) comparing to charge-discharge curve of LiFePO4|PLS-NAL|Li cell at various current densities, and (d) long cycling of all-solid-state LiFePO4/Li battery using PLS-NAL at room temperature and 45 ℃ (Reprinted with permission from Ref. [40]; Copyright 2022, Advanced Functional Materials)

图2. (a)“聚合物中盐”和“盐包聚合物”电解质以及LLZTO NFs增强的具有高离子电导率和连续超快Li+离子传输的PISE的示意图、(b) LLZTO NFs增强的盐包聚合物PEO基复合电解质的离子传输机制、(c)嵌锂示意图及(d) PISE-10% LZONF在25 ℃和0.2 C下的循环性能(转载授权源于参考文献[45]; 2020版权所有, ACS Applied Materials & Interfaces)

Figure 2. (a) Schematic illustration of “salt-in-polymer” and “polymer-in-salt” electrolytes, as well as LLZTO NF reinforced PISE with high ionic conductivity and continuous ultrafast Li+ ion transport, (b) ionic conducting mechanism of the LLZTO NFs reinforced polymer-in-salt PEO-based composite electrolyte, (c) schematic illustration of Li plating, and (d) cycling performance of PISE-10% LZONF at 25 ℃ and 0.2 C (Reprinted with permission from Ref. [45]; Copyright 2020, ACS Applied Materials & Interfaces)

Figure 3. (a) Schematic representation of PEO-LiTFSI electrolyte with NMS, (b) Scanning electron microscope (SEM) images and photographs of the surface of the Li electrode following 900 h of cycling under conditions of at 0.3 mA/cm2 and 50 ℃, and (c) cycling performance at 0.1 C and 30 ℃ (Reprinted with permission from Ref.[46]; Copyright 2020, ACS Applied Materials & Interfaces)

图4. (a) PEO-LiTFSI浸润前和(b) PEO-LiTFSI浸润后隔膜的表面扫描电子显微镜图像(SEM)、(c) PEO-LiTFSI浸润前和(d) PEO-LiTFSI浸润后隔膜的横截面SEM图像、(e)可适用于PPL电解质组装SSLB的简易工艺的示意图及使用PPL和PL电解质的SSLB在(f) 30 ℃和0.1 C以及(g) 60 ℃和1 C下的循环性能(转载授权源于参考文献[53]; 2019版权所有, Advanced Energy Materials)

Figure 4. Top-surface SEM images of the separator (a) before and (b) after PEO-LiTFSI infiltration, cross-section SEM images of the separator (c) before and (d) after PEO-LiTFSI infiltration, (e) schematic illustration of the facile process that can be adapted to assemble SSLBs with PPL electrolyte, and cycling performance of SSLBs with PPL and PL electrolytes at (f) 30 ℃ and 0.1 C and (g) 60 ℃ and 1 C (Reprinted with permission from Ref. [53]; Copyright 2019, Advanced Energy Materials)

图5. (a)通过对PEO-CuF2电解质的MD模拟和DFT计算得到的Li+在PEO-CuF2电解质中的配位情况(色码: 红色, O; 黄色, Cu; 冰蓝色, Li; 蓝色, N; 灰色, H; 深灰色, C; 春绿, S)、(b)计算得到的CuF2表面的电荷密度差(黄色和青色等值面分别代表电子积累和耗尽. 选择了一个5.8 e?nm-3的等值面进行了演示)、(c) Li+在配位PEO电解质中的传输机理、(d)循环后, 在Li|PEO-CuF2界面处形成了各种碎片的TOF-SIMS深度分布、(e)循环后的PEO-CuF2膜溅射500 s后的LiF-2碎片图、(f) LiF-2分布在Li|PEO-CuF2界面处的三维图[TOF-SIMS溅射体积尺寸为100 μm(长)×100 μm(宽)×50 nm(高)]及(g) LiFePO4|Li软包电池在循环100圈前后的超声波透射图(转载授权源于参考文献[58]; 2023版权所有, Advanced Energy Materials)

Figure 5. (a) Results of the MD simulation and DFT calculation of PEO-CuF2 electrolyte, snapshot of the coordination of Li+ in PEO-CuF2 electrolyte (Color code: red, O; yellow, Cu; ice blue, Li; blue, N; gray, H; dim grey, C; spring green, S), (b) calculated charge density difference on the surface of CuF2 (The yellow and cyan isosurface represent electron accumulation and depletion, respectively. An isosurface of 5.8 e?nm-3 was chosen for demonstration), (c) Li+ transport mechanism in coordinated PEO electrolyte, (d) TOF-SIMS depth profiles of various fragments formed at Li|PEO-CuF2 interphase after cycling, (e) LiF-2 fragment mapping of cycled PEO-CuF2 membrane after sputtering for 500 s, and (f) 3D view of LiF-2 distribution at Li|PEO-CuF2 interphase [size of the TOF-SIMS sputtered volume is 100 μm (length)×100 μm (width)×50 nm (height)], and (g) ultrasonic transmission mappings of LiFePO4|Li pouch cell before and after cycling for 100 cycles (Reprinted with permission from Ref. [58]; Copyright 2023, Advanced Energy Materials)

Figure 6. Schematic of PEO-based electrolytes: Li+ transport modes in (a) PEO32, (b) Inhomo-SPE and (c) Homo-SPE, and (d) Li+ transport mechanism in PEO32 and Homo-SPE (Reprinted with permission from Ref. [62]; Copyright 2020, Advanced Functional Materials)

Figure 7. (a) Schematic illustration of the preparation of the electron/ion dual-conductive cathode framework and the all-solid-state battery assembly, (b) Cycling performance at 0.05 C for LiFePO4|PEO-LLZTO|Li and composite LiFePO4|PEO-LLZTO|modified Li cells, and (c) cycling performance of the composite LiFePO4|PEO-LLZTO|modified Li cell at 0.5 C (Reprinted with permission from Ref.[65]; Copyright 2020, ACS Applied Materials & Interfaces)

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聚环氧乙烷固态聚合物电解质基室温固态锂金属电池的研究进展

Research Progress on Room-temperature Solid-state Lithium Metal Batteries with Poly(ethylene oxide)-based Solid Polymer Electrolytes

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