化学学报 ›› 2012, Vol. 70 ›› Issue (19): 2049-2058.DOI: 10.6023/A12030011 上一篇 下一篇
研究论文
崔文颖a, 刘子忠a, 蒋亚军a, 王娜a, 封继康b
Cui Wenyinga, Liu Zizhonga, Jiang Yajuna, Wang Naa, Feng Jikangb
探求全氟羧酸(Perfluorinated Carboxylic Acids, PFCAs)的降解方法及其降解机理是当前亟待解决的问题. 基于密度泛函理论的Materials Studio (MS)程序包中的CASTEP计算程序, 优化了锐钛矿TiO2(101),(001), (110), (210); 金红石TiO2(110), (001), (101), (210)和板钛矿TiO2(210), (101), (001), (110)晶面的几何结构, 结果发现锐钛矿(101)晶面、金红石(110)晶面和板钛矿(210)晶面的能量最低, 为最稳定的吸附面. 对在最稳定三种TiO2吸附面上吸附三氟乙酸(Trifluoroacetic Acid, TFA)的18种吸附方式优化结构的吸附能计算表明, TFA被垂直吸附在板钛矿型TiO2(210)表面且羧基端H被Ti原子吸附的吸附方式吸附能最大, 吸附结构最稳定, 为TFA在TiO2表面吸附的最佳方式. 分态密度计算表明, 板钛矿(210)面与TFA间存在弱的共价相互作用, 吸附后其表面结构的带隙因TFA中的O和F的2p轨道进入, 带隙由吸附前的3.06 eV降低到吸附后的2.80 eV, 光催化吸收波长由吸附前的385 nm增加到吸附后的443 nm, 提高了可见光的吸收效率.