化学学报 ›› 2011, Vol. 69 ›› Issue (07): 789-797. 上一篇 下一篇
研究论文
闵家祥,范晓丽*,程千忠,池琼
MIN Jia-Xiang, FAN Xiao-Li, CHENG Qian-Zhong, CHI Qiong
采用基于密度泛函理论的第一性原理方法和平板模型研究了CH3SH分子在Au(111)表面的吸附构型和电子结构. 系统地计算了S原子在不同位置以不同方式吸附的系列构型, 计算结果表明, CH3SH分子倾向于吸附在top位上, S—C键相对于Au表面法线的夹角为62°~78°|而S—H键断裂后CH3S_H则倾向于吸附在bri-fcc位上, S—C键相对于Au(111)表面法线的夹角为49°~57°. 比较分析CH3SH分子和CH3S_H的吸附, 发现CH3SH分子倾向于不解离吸附, 表面温度的提升和缺陷的出现可能促使S—H键的断裂. 通过比较S原子在独立的CH3SH分子和吸附状态下的局域态密度, 发现S—H键断裂后S原子和表面的键合强于S—H键未断裂时S原子和表面的键合. 扫描隧道显微镜(STM)图像模拟显示了CH3SH和CH3S_H在Au(111)表面吸附的3个典型的STM图像.