CO 在M55 (M＝Cu, Ag, Au)团簇上吸附的密度泛函研究

doi:10.6023/A1110221

化学学报 ›› 2012, Vol. 70 ›› Issue (08): 943-948.DOI: 10.6023/A1110221 下一篇

研究论文

CO 在M₅₅ (M＝Cu, Ag, Au)团簇上吸附的密度泛函研究

唐典勇, 胡建平, 吕申壮, 孙国峰, 张元勤

乐山师范学院化学与生命科学学院分子设计中心乐山 614000

投稿日期:2011-10-22 修回日期:2012-02-01 发布日期:2012-02-08
通讯作者: 唐典勇 E-mail:qchem@189.cn or tangdy2008@163.com
基金资助:
教育部科学技术研究重点(No. 210189)和四川省自然科学基金(No. 2008JY0119)资助项目.

Density Functional Studies of CO Adsorption on M₅₅ (M＝Cu, Ag, Au) Clusters

Tang Dianyong, Hu Jianping, Lv Shenzhuang, Sun Guofeng, Zhang Yuanqin

Center for Molecular Design, College of Chemistry and Life Science, Leshan Normal University, Leshan 614000

Received:2011-10-22 Revised:2012-02-01 Published:2012-02-08
Supported by:
Project supported by the Key Project of Chinese Ministry of Education (No. 210189) and the Science and Technology Bureau of Sichuan Province, China (No. 2008JY0119).

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摘要/Abstract

在全电子相对论BVP86/DNP 水平下对CO 在Au₅₅, Ag₅₅ 和Cu₅₅ 团簇上的吸附进行了比较研究, 并考察了电荷对吸附的影响. 计算结果表明, CO 在Au₅₅ 团簇上吸附能最大, 其次为Cu₅₅ 团簇, 最弱的为Ag₅₅ 团簇. 团簇电荷对C—O键活化和CO 与团簇表面原子成键影响较小. 金团簇的电荷对吸附能影响较大, 而银和铜团簇的电荷对吸附能影响较小. CO 吸附到团簇上导致团簇上电子向CO 转移. C—O 键活化强度与吸附位置密切相关, 其中孔位吸附导致C—O 键活化程度最大, 最弱的为顶位吸附. CO 在金团簇上吸附具有较好选择性, 而在银和铜团簇上吸附无选择性.

关键词: CO 吸附, 纳米团簇, 吸附能, 电荷效应, 密度泛函理论

The carbon monoxide adsorption onto the Au₅₅, Ag₅₅, and Cu₅₅ clusters were comparably investigated at the all-electron relativistic BVP86/DNP levels. The charge effects of CO adsorption also were studied. The computational results indicated that CO adsorption energies on the Au₅₅ clusters are maximum, followed by those on the Cu₅₅ clusters, the minimum for those on the Ag₅₅ clusters. The cluster’s charge affects slightly the activation of C—O bond and the bond strength between the carbon atom of CO and the surface atoms of cluster. The CO adsorption onto the clusters results in the charge transfer from cluster to CO fragment. The activation of C—O bond is closely related to the adsorption site of CO. The activation order of C—O bond for the CO adsorption on the different site of the cluster as follows: hole site>bridge site>top site. The CO can be selectively adsorbed at the top site of Au₅₅ clusters, while the CO adsorption on Ag₅₅ and Cu₅₅ clusters is non-selective.

Key words: CO adsorption, nanoclusters, adsorption energies, charge effect, density functional theory

引用此文

唐典勇, 胡建平, 吕申壮, 孙国峰, 张元勤. CO 在M₅₅ (M＝Cu, Ag, Au)团簇上吸附的密度泛函研究[J]. 化学学报, 2012, 70(08): 943-948.

Tang Dianyong, Hu Jianping, Lv Shenzhuang, Sun Guofeng, Zhang Yuanqin. Density Functional Studies of CO Adsorption on M₅₅ (M＝Cu, Ag, Au) Clusters[J]. Acta Chimica Sinica, 2012, 70(08): 943-948.

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CO 在M₅₅ (M＝Cu, Ag, Au)团簇上吸附的密度泛函研究

Density Functional Studies of CO Adsorption on M₅₅ (M＝Cu, Ag, Au) Clusters

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