辨微识源: 纳米颗粒物溯源技术的新进展※

doi:10.6023/A21120612

化学学报 ›› 2022, Vol. 80 ›› Issue (5): 652-658.DOI: 10.6023/A21120612 上一篇下一篇

所属专题：中国科学院青年创新促进会合辑

研究展望

辨微识源: 纳米颗粒物溯源技术的新进展^※

杨学志^a, 陆达伟^b, 王伟超^b^,^c, 杨航^b^,^c, 刘倩^b^,^c^,^*(), 江桂斌^a^,^b^,^c

a 国科大杭州高等研究院环境学院杭州 310000
b 中国科学院生态环境研究中心环境化学与生态毒理学国家重点实验室北京 100085
c 中国科学院大学资源与环境学院北京 100190

投稿日期:2021-12-31 发布日期:2022-05-31
通讯作者: 刘倩

作者简介:

杨学志, 2021年于中国科学院生态环境研究中心获得理学博士学位, 现任国科大杭州高等研究院助理研究员. 主要从事颗粒态污染物的来源、环境过程及健康效应研究. 近年来, 以第一作者在Nat. Commun.、Environ. Sci. Technol.、Environ. Pollut.等期刊发表论文. 曾获中国科学院院长优秀奖、唐孝炎环境科学创新奖一等奖及中国化学会菁青化学星火奖等奖励, 入选2020年德国林岛诺贝尔奖获得者大会中国代表团.

刘倩, 2009年于湖南大学获得理学博士学位, 现任中国科学院生态环境研究中心研究员、环境化学与生态毒理学国家重点实验室副主任. 主要研究方向为环境分析化学、环境污染与健康. 目前已在Nat. Nanotechnol.、Nat. Commun.、Environ. Sci. Technol.等期刊发表SCI收录论文120余篇. 主持国家杰出青年基金、重大研究计划集成项目及基金委原创探索计划项目等, 基金委基础科学中心骨干成员. 获第二届科学探索奖、中科院青年科学家奖、国家自然科学二等奖(排名第3)、CAIA奖特等奖(排名第1)、MIT TR35 China和中国化学会青年化学奖等奖励. 2015~2017年任中国科学院青促会理事长.

^※庆祝中国科学院青年创新促进会十年华诞.

基金资助:
国家自然科学基金(21976194); 国家自然科学基金(22188102)

Nano-Tracing: Recent Progress in Sourcing Tracing Technology of Nanoparticles^※

Xuezhi Yang^a, Dawei Lu^b, Weichao Wang^b^,^c, Hang Yang^b^,^c, Qian Liu^b^,^c(), Guibin Jiang^a^,^b^,^c

a School of Environment, Hangzhou Institute for Advanced Study, University of Chinese Academy of Sciences, Hangzhou 310000
b State Key Laboratory of Environmental Chemistry and Ecotoxicology, Research Center for Eco-Environmental Sciences, Beijing 100085
c College of Resources and Environment, University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100190

Received:2021-12-31 Published:2022-05-31
Contact: Qian Liu
About author:
^※Dedicated to the 10th anniversary of the Youth Innovation Promotion Association, CAS.
Supported by:
National Natural Science Foundation of China(21976194); National Natural Science Foundation of China(22188102)

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摘要/Abstract

随着纳米技术在医药、工业催化、食品及农业生产等领域的广泛应用, 人造纳米颗粒被大量生产并最终不可避免地进入自然环境, 进而造成潜在的环境和健康风险. 目前, 纳米材料已经被认为是一类潜在的环境污染物. 准确示踪纳米颗粒的来源和环境转化过程是评价其毒理学效应和进行精准污染管控的重要前提. 综述了近年来纳米颗粒溯源技术的新进展, 包括多维化学指纹技术、非传统稳定同位素技术、同位素标记技术和环境DNA标记技术等, 并对纳米颗粒溯源技术的未来发展方向进行了展望.

关键词: 纳米颗粒, 环境暴露, 环境转化, 溯源, 化学指纹

Nowadays, nanotechnology has been widely used in many fields such as medicine, catalysis, food and agriculture. With the rapid growth of the production amounts of anthropogenic nanoparticles (NPs), they will inevitably enter the natural environment after use and disposal. As a result, their potential risks to the environment and human health have caused significant concerns. Tracing the sources and environmental transformation of NPs is the prerequisite for the accurate evaluation of toxicity effects and pollution control. The recent progress in the area of source tracing technologies for NPs, including multi- chemical fingerprinting technology, non-traditional stable isotope tracing technology, isotope labeling technology, and DNA labeling technology is outlined. Furthermore, the future development of tracing technologies of NPs is also prospected.

Key words: nanoparticle (NP), environmental exposure, environmental transformation, source tracing, chemical fingerprint

引用此文

杨学志, 陆达伟, 王伟超, 杨航, 刘倩, 江桂斌. 辨微识源: 纳米颗粒物溯源技术的新进展^※[J]. 化学学报, 2022, 80(5): 652-658.

Xuezhi Yang, Dawei Lu, Weichao Wang, Hang Yang, Qian Liu, Guibin Jiang. Nano-Tracing: Recent Progress in Sourcing Tracing Technology of Nanoparticles^※[J]. Acta Chimica Sinica, 2022, 80(5): 652-658.

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图/表 4

图1. 人胸腔积液中典型纳米颗粒的结构指纹[12] (a) P4号胸腔积液样品中纳米颗粒在高角环形暗场扫描电子显微镜下的高清图像. (b~g)图a区域I红圈中球形颗粒的表征鉴定: (b, c)能量色散X射线光谱成像鉴定, (d)能量色散X射线光谱鉴定, (e)原子级分辨率高角环形暗场扫描电子显微图像, (f)快速傅立叶变换成像和(g)颗粒的电子能量损失谱表征. (h~j)图a区域II黄圈内的球形颗粒表征鉴定: (h) 高角环形暗场扫描电子显微图像, (i)图h黄色箭头处标注处的原子级分辨率高角环形暗场扫描电子显微图像和(j)图h中颗粒的能量色散X射线光谱成像鉴定. (k)P27号胸腔积液样品中纳米颗粒的高角环形暗场扫描电子显微图像. (l)图k区域I中纳米颗粒的原子级分辨率高角环形暗场扫描电子显微图像和(m)图k区域I红圈中能量色散X射线光谱成像鉴定. (n)图k区域II黄圈中纳米颗粒的高分辨率高角环形暗场扫描电子显微图像和(o)原子级分辨率高角环形暗场扫描电子显微图像. (p)图k区域III绿圈中六边形纳米颗粒的高分辨高角环形暗场扫描电子显微图像、(q)原子级分辨率高角环形暗场扫描电子显微图像和(r~s)能量色散X射线光谱元素成像表征. (t)图k区域IV紫圈中核壳结构纳米颗粒电子能量损失谱成像表征, 鉴定的颗粒呈核壳结构. (u)图t中该核壳结构纳米颗粒的电子能量损失谱表征. (v)图k区域5内纳米颗粒的高分辨高角环形暗场扫描电子显微图像、(w)能量色散X射线光谱元素成像和(x)图k中区域V蓝绿色圆圈中颗粒的选区电子衍射图谱表征. 经参考文献[12]许可转载. 版权2020 Lu等.

Figure 1. Structural fingerprints of typical NPs extracted from human PE samples[12] (a) High-definition image of the NPs extracted from the P4 sample obtained by high-angle annular dark field scanning transmission electron microscopy (HAADF-STEM). (b~g) Characterization of a spherical particle marked in the red circle in a (section I): (b, c) Energy dispersive X-ray spectroscopy (EDXS) mapping, (d) EDXS spectrum, (e) atomic resolution HAADF-STEM image, (f) fast Fourier transform (FFT) image, (g) Electron energy loss spectroscopy (EELS) spectrum of the particle. (h~j) Characterization of the particles marked in the yellow square in a (section II): (h) HAADF-STEM image, (i) High-resolution HAADF-STEM image of a round particle marked by the yellow arrow in h, (j) EDXS mapping of the particles in h. (k) HAADF-STEM image of the particles extracted from the P27 sample. (l) Atomic resolution HAADF-STEM image and (m) EDXS mapping of particles marked in the red circle in k (section I). (n) HAADF-STEM image and (o) High-resolution HAADF-STEM image of a spherical particle marked in the yellow square in k (section II). (p) HAADF-STEM image, (q) atomic resolution HAADF-STEM image, and (r~s) EDXS mapping of hexagonal particles marked in the green circle in k (section III). (t) EELS mapping of particles marked in the purple square in k (section IV) showing a core-shell structure of the particles. (u) EELS spectrum of the core part of the particle in t. (v) High-resolution HAADF-STEM image, (w) EDXS mapping, and (x) Selected area electron diffraction (SAED) pattern of the particles marked in cyan ellipse in k (section V). Reprinted with permission from ref. [12]. Copyright 2020 Lu et al.

图2. 不同来源SiO2 NPs的Si和O二维同位素指纹[35] (a)不同来源SiO2 NPs的Si-O二维同位素指纹, 图中两条来源边界线分别为δ18O=13‰和δ30Si=0.1‰. (b)基于机器学习模型的Si-O二维同位素指纹图谱. 其中, NQ、ND、ES、EP、EF分别代表天然石英、天然硅藻土、凝胶法白炭黑、沉淀法白炭黑和气象法白炭黑. 经参考文献[35]许可转载. 版权2019 Yang等.

Figure 2. Si and O isotopic fingerprints of SiO2 NPs of different origins[35] (a) Si-O 2D isotopic fingerprints of SiO2 NPs with source differentiation by two straight lines (δ18O=13‰ and δ30Si=0.1‰). (b) Si-O 2D isotopic fingerprints of SiO2 NPs with linear discriminant analysis (LDA) into five classes. EP, EF, ES, ND, and NQ represent precipitated silica, fumed silica, sol-gel silica, diatomite, and quartz, respectively. Reprinted with permission from ref. [35]. Copyright 2019 Yang et al.

图3. 面向环境行为和生物累积研究的放射性和富集稳定同位素标记的金属纳米颗粒的制备方法、环境暴露和检测方法[39] 经参考文献[39]许可转载, 版权2017 American Chemical Society.

Figure 3. Preparation, exposure, and detection of radioactive- or stable-isotope-labeled metal-containing engineered nanoparticles for environmental fate and bioaccumulation studies[39] Reprinted with permission from ref. [39]. Copyright © 2017 American Chemical Society.

图4. DNA示踪剂的构建过程(a)和检测流程(b)[47-48] 经参考文献[47]和[48]许可转载, 版权2018 American Chemical Society.

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辨微识源: 纳米颗粒物溯源技术的新进展※

Nano-Tracing: Recent Progress in Sourcing Tracing Technology of Nanoparticles※

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